以Ag为电极的电催化还原CO_2性能研究

发布时间：2017-03-27 19:14

  本文关键词：以Ag为电极的电催化还原CO_2性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：二氧化碳是温室气体的一种重要成分,现今众多的科学家提出了多种方式以望能够减小其在大气中的含量。将二氧化碳转为可供人类使用的能源是最吸引人的方式。这其中电催化由于具有反应易控,原料能够循环利用,生产过程不产生二氧化碳和易于模块化这些优点,成为了二氧化碳催化领域的热点。在众多电催化材料中,Ag具有产物选择性极高,化学性质稳定,对环境无害等优点,是本文研究首选的研究材料。本论文以三电极体系为研究体系,研究不同纯度的银片和不同工艺的银镀层的电催化还原二氧化碳性能,并对离子液体体系和“阳极氧化再还原”工艺处理体系的电催化还原CO2性能进行了初步研究。对市售925银、950银、999银和9999银进行了检测,发现前两者Ag纯度未达到标牌要求。分别以上述四种银片作为工作电极,Pt片为对电极,饱和KCl的Ag/Ag Cl电极作为参比电极,0.5mol/L碳酸氢钾为电解液,测试了其电催化还原二氧化碳的性能,结果证明950银的过电势最小,为-1.1V;而999银和9999银过电势基本一致,为-1.3V,为最大。在相同电势下,950银的电流密度在大多数电位下比其它高。但对于生成CO的法拉第效率而言,9999银显著高于其它,最高达到60%。在以Ag为催化材料进行电催化还原CO2时,应选择高纯度Ag。在无氰电镀体系下,以铜片为基体,5,5-二甲基海因为配合物,硝酸银为主盐,通过控制电流密度大小,电镀时间长短,是否添加连吡啶,制备出不同的Ag镀层。电镜结果表明,连吡啶添加可以细化镀层颗粒至纳米级;XRD结果表明,所有工艺下在(111)晶面上都择优生长。当工艺条件为(5m A/cm2,5min,不加连吡啶)、(5m A/cm2,15min,不加连吡啶)、(20m A/cm2,5min,不加连吡啶)时,Ag在(220)晶面上也择优生长,当工艺条件为(5m A/cm2,15min,不加连吡啶)时,Ag在(311)晶面上择优生长,(220)晶面和(311)晶面在-1.9V和-1.8V的高电势下对CO的法拉第效率的提高具有促进作用,最高达到70%。就BMIM-BF4离子液体而言,在电催化中使电流密度平均提高约0.3m A/cm2,CO的法拉第效率最高达90%,但其高成本和稳定性是制约其发展的决定因素。对于“阳极氧化再还原”工艺而言,在0.3V工艺处理下过电势会降低,约为-1.1V,而0.6V处理后仍为-1.3V。经过工艺处理的电流密度平均提高约0.5m A/cm2,法拉第效率最高达80%,具有良好的应用前景,值得进一步具体研究。
【关键词】：电催化 二氧化碳 Ag电极 电镀
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ153
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-20
• 1.1 课题背景和研究意义9-10
• 1.2 电催化还原CO_2 的研究现状10-18
• 1.2.1 引言10-12
• 1.2.2 ⅠB元素在电催化还原CO_2 中的研究12-13
• 1.2.3 ⅡB元素在电催化还原CO_2 中的研究13-14
• 1.2.4 ⅣB元素电催化还原CO_2 中的研究14
• 1.2.5 ⅥB元素电催化还原CO_2 中的研究14-15
• 1.2.6 ⅦB元素电催化还原CO_2 中的研究15
• 1.2.7 Ⅷ元素在电催化还原CO_2 中的研究15-18
• 1.3 本文构想及研究内容18-20
• 第2章 实验材料及研究方法20-26
• 2.1 实验药品及设备20-21
• 2.2 材料表征21
• 2.2.1 X-射线衍射分析（XRD）21
• 2.2.2 扫描电子显微镜（SEM）21
• 2.3 性能表征21-23
• 2.3.1 动电位扫描（LSV）21-22
• 2.3.2 循环伏安法（CV）22
• 2.3.3 电流-时间曲线22
• 2.3.4 气相色谱22-23
• 2.4 实验操作流程23-25
• 2.5 其它25-26
• 第3章 Ag片纯度对还原CO_2 的性能影响26-47
• 3.1 不同纯度Ag片的物相形貌表征26-28
• 3.2 不同纯度Ag片的电催化还原CO_2 性能研究28-43
• 3.2.1 925Ag的电催化还原CO_2 性能研究29-34
• 3.2.2 950Ag的电催化还原CO_2 性能研究34-37
• 3.2.3 999Ag的电催化还原CO_2 性能研究37-40
• 3.2.4 9999Ag的电催化还原CO_2 性能研究40-43
• 3.3 不同纯度Ag片的LSV曲线比较43-44
• 3.4 不同纯度Ag片的电流密度比较44
• 3.5 不同纯度Ag片的法拉第效率比较44-45
• 3.6 本章小结45-47
• 第4章 电镀Ag还原CO_2 的性能研究47-78
• 4.1 Ag镀件的物相结构表征47-50
• 4.1.1 SEM表征47-49
• 4.1.2 XRD表征49-50
• 4.2 各自工艺下镀Ag的电催化还原CO_2 性能50-73
• 4.3 不同工艺条件下的LSV比较73-74
• 4.4 不同工艺条件下的电流密度比较74-75
• 4.5 不同工艺条件下的法拉第效率比较75-76
• 4.6 本章小结76-78
• 第5章 离子液体与阳极氧化再还原研究78-96
• 5.1 离子液体研究78-84
• 5.1.0 离子液体体系的选取78
• 5.1.1 离子液体电解液的电催化性能表征78-82
• 5.1.2 离子液体与碳酸氢钾体系的比较82-84
• 5.2 阳极氧化再还原研究84-94
• 5.2.1 阳极氧化再还原体系的选择84-86
• 5.2.2 阳极氧化再还原材料的物相结构表征86-87
• 5.2.3 阳极氧化再还原材料的电化学性能表征87-92
• 5.2.4 阳极氧化再还原工艺处理前后的电化学性能比较92-94
• 5.3 本章小结94-96
• 结论96-97
• 参考文献97-104
• 攻读学位期间发表的学术论文104-106
• 致谢106

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