油砂热解过程中沥青质的结构变化

发布时间：2017-03-29 00:10

  本文关键词：油砂热解过程中沥青质的结构变化，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：由于世界石油需求日益增长。油砂作为非常规油气资源，可替代传统化石燃料，因其储量丰富，得到了世界各地的广泛关注。目前国内外油砂沥青质分离方法主要有三种：热碱水分离法、溶剂萃取法和热解干馏法。通常，热碱水分离法和溶剂萃取法可以不破坏沥青质结构对不同性质的油砂进行沥青质分离。无论是石油化工还是动力资源，都要经过热解过程。所以，研究油砂沥青质热解过程中物理化学结构的变化特征是油砂大量开发和高效清洁利用的重要基础。本文以核磁共振技术为主要研究手段，对6种油砂样品的化学结构特征以及热解过程中化学结构变化情况进行了详细的研究。 通过固体13C核磁共振技术对油砂沥青质的核磁谱图分析，获得了表征油砂沥青质结构特征的12个碳结构骨架参数。根据研究分析结果，油砂沥青质中的脂碳含量达60%左右，表明其化学结构主要以脂碳结构为主。在脂碳中，亚甲基含量最多，主要出现在脂肪链中；芳香碳含量小于40%，其中质子化芳香碳含量多于非质子化芳香碳。在非质子化芳香碳中芳香桥碳含量最多，可推断芳香碳呈多环模式；羰基碳在油砂沥青质结构中所占比例极小。虽然基于获得的油砂沥青质的元素组成，可以将油砂沥青质归类到Ⅰ型干酪根，，但是两者在成烃潜量和结构特征都存在较大差异。由此判断油砂沥青质并非由干酪根的降解产物。 采用索氏抽提对油砂沥青进行抽提，获得全部沥青质。元素分析显示沥青质中主要元素成分为C元素和H元素。对抽提获得的油砂沥青质进行液体核磁实验分析，6种油砂沥青质脂肪族含量大于70%，以一种长直链结构模型为主，其平均链长大于8个碳原子。 通过分析油砂热解产气的TG-FTIR谱图，发现油气的析出过程中主要是亚甲基和次甲基的C-H伸缩振动以及甲基的C-H面内弯曲振动。采用13C NMR技术获得了不同终温下的沥青质碳结构骨架参数，由此揭示出油砂热解过程中化学结构的变化规律。芳香族碳随热解温度增加而略有增加，脂肪族碳中亚甲基碳数量大幅度减小，是产油的主要贡献者，但甲基碳数量变化不明显。油潜力 碳的比例ST4油砂由0.56下降到0.27，SD油砂有0.63下降到0.43。两种实验结果相互印证且吻合良好。
【关键词】：油砂 13C NMR 化学结构 热解
【学位授予单位】：东北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE621
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-10
• 目录10-12
• 第1章 绪论12-23
• 1.1 油砂简介12-14
• 1.2 油砂资源现状14-15
• 1.2.1 国外资源分布14-15
• 1.2.2 国内资源分布15
• 1.3 油砂的开采15-17
• 1.3.1 露天开采16
• 1.3.2 就地开采16
• 1.3.3 巷道开采16-17
• 1.4 油砂沥青质的分离与利用17-20
• 1.4.1 油砂沥青质的分离方法17-19
• 1.4.2 油砂沥青质的加工与利用19-20
• 1.5 油砂热解的研究现状20-21
• 1.6 本文研究的主要意义与方案21-23
• 第2章 油砂固体~(13)C NMR 实验研究23-36
• 2.1 核磁共振技术简介23-24
• 2.2 试验样品24-25
• 2.3 铝甄实验25-26
• 2.4 工业分析26-27
• 2.5 油砂~(13)C NMR 实验27-34
• 2.5.1 碳原子结构参数29-31
• 2.5.2 油砂固体~(13)C NMR 谱图的定性分析31-33
• 2.5.3 油砂演化途径分析33-34
• 2.6 本章小结34-36
• 第3章 油砂沥青质化学结构分析36-45
• 3.1 沥青质抽提36-39
• 3.1.1 沥青质抽提实验方法36-38
• 3.1.2 沥青质抽提结果分析38-39
• 3.2 元素分析39-40
• 3.3 沥青质~(13)C NMR 实验40-44
• 3.4 本章小结44-45
• 第4章 热解过程中沥青质的结构变化45-56
• 4.1 样品的制备45-46
• 4.2 TG-FTIR 实验46-50
• 4.3 不同终温沥青质~(13)C NMR 实验50-54
• 4.4 本章小结54-56
• 结论56-58
• 参考文献58-62
• 攻读学位期间取得的研究成果及发表的学术论文62-63
• 致谢63

【参考文献】

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本文编号：273306