二氧化铈空心结构复合材料的制备与性能研究

发布时间：2020-08-07 13:22

【摘要】：二氧化铈(CeO_2)作为催化剂和催化剂载体的重要组成部分,由于其优异的氧化还原性和高储氧能力在各类催化反应中受到广泛研究。为了提高其催化活性,通常,选择优化其形貌/结构或者与第二组分结合,例如贵金属纳米颗粒(NPs)或者其他金属氧化物,形成复合材料。到目前为止,已经设计合成了各种形貌/结构的CeO_2,并且对其结构相关性能进行了很好的研究。特别是具有高比表面积的结构,例如介孔结构,这种结构不仅有利于第二组分的分散,而且可以使反应物分子更有效地输送到活性位点,因此具有很高的期望。各种含铈前驱体被用来制备CeO_2或CeO_2基复合材料。然而,很少有用Ce2(SO4)3作为前驱体的,可能是因为其分解温度很高(在850℃下转变成CeO_2),以及溶于水的特性。考虑到Ce2(SO4)3不溶于乙醇且形貌易控,在本论文中,我们选择Ce2(SO4)3作为前驱体来合成介孔CeO_2或CeO_2基复合材料。室温下,水溶性硫酸铈和NaOH在乙醇中发生界面反应后,在不需要煅烧或酸/碱刻蚀处理条件下,Ce2(SO4)3成功转变成CeO_2。得到的CeO_2不仅继承了Ce2(SO4)3前驱体最初的中空多层形貌,而且生成了介孔结构,使它在CO氧化过程中成为Au纳米颗粒的理想载体。与此相反,直接煅烧Ce2(SO4)3前驱体得到的CeO_2严重烧结,并且对CO氧化具有非常差的催化活性。用类似的方法,通过简单温和的方法成功制备了具有介孔结构的CeO_2-CuO纳米棒。其中涉及到:室温下,Ce2(SO4)3前驱体和NaOH在乙醇溶液中发生界面反应;随后,制备的CeO_2与Cu(CH3COO)2发生溶剂热反应。通过溶剂热反应,CuO高度分散到CeO_2纳米棒表面形成CeO_2-CuO复合材料,并且维持原有的介孔特征。拉曼光谱,X-射线光电子能谱(XPS)以及H2-程序升温还原(H2-TPR)测试分析显示,在CeO_2和CuO之间具有非常强的相互作用,为介孔CeO_2-CuO纳米棒对CO氧化具有高催化活性提供了合理的解释。此项工作为利用水溶性前驱体通过发生界面反应可以制备空心纳米结构提供了良好的示范。当选择其他合适的水溶性前驱体时,有望通过该方法制备其他空心金属氧化物材料。
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ133.3;TB33
【图文】：

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【参考文献】