可见光响应光催化分解水制氢用等离子光催化剂的制备与性能研究

发布时间：2020-08-22 05:02

【摘要】：近年来,太阳能光催化分解水制氢技术由于在解决环境污染与能源短缺问题上的重要作用而受到广泛关注。如何高效利用太阳能分解水制氢成为研究热点,而解决这个问题的关键之一在于光催化剂的选择。光催化剂的研究经历了四十多年历程,从最早的单一半导体光催化剂到后来的两种甚至多种半导体复合光催化剂,研究人员做出了大量努力。然而,到现在为止,光催化分解水制氢效率仍然很低,达不到实际工业生产的要求。因此,发展具有更高活性的光催化剂仍然是这一技术有所突破的关键。利用贵金属纳米粒子的表面等离子共振效应来增强复合光催化剂的光催化活性具有一定的可行性。因而,本文把金纳米粒子和半导体材料结合起来研制新型可见光响应光解水制氢用等离子光催化剂,其光响应范围和光催化活性得到了较大的提升,具体研究内容如下:1.采用Pechini型-溶胶凝胶法制备出Nano Au/Ta2O5等离子光催化剂,随后经过高温氮化得到Nano Au/Ta3N5等离子光催化剂。实验结果表明在750 o C煅烧下成功制得Ta2O5和Nano Au/Ta2O5,在750 oC氨气中氮化生成Ta3N5和Nano Au/Ta3N5。Nano Au/Ta2O5和Nano Au/Ta3N5中的金纳米粒子粒径大约在15~20 nm之间,均匀地分布在前驱体中。Ta2O5只能响应紫外光,但加入了金纳米粒子后的Nano Au/Ta2O5在可见光区具有较好的光吸收,其在可见光照射下拥有良好的光催化制氢活性。与纯Ta3N5相比,Nano Au/Ta3N5的光吸收强度有所增加,光催化制氢活性也具有一定的提高。2.通过结合Stober法、标准柠檬酸还原法和溶胶凝胶法等多种简单方法制备出了具有核壳结构的单分散SiO2@Nano Au@Ta2O5和SiO2@Nano Au@Ta3N5等离子光催化剂。研究发现,Ta2O5和Ta3N5成功地包覆到SiO2@Nano Au上了,并且其产物确实为核壳结构,壳的厚度大约为50 nm。Ta2O5只吸收紫外光,但加入了金纳米粒子后的SiO2@Nano Au@Ta2O5呈现可见光吸收性能,并在可见光照射下表现出了良好的光催化制氢活性。与纯Ta3N5相比,SiO2@Nano Au@Ta3N5的光吸收强度有所增加,光催化制氢性能也得到了一定的提升。3.利用溶胶凝胶法及光沉积法制备Nano Au-ZnTiO3复合等离子光催化剂。结果表明,ZnTiO3在900 oC煅烧下呈立方相和六角相的混合相,其形貌呈近似球形,粒径约为50~100 nm。由于纳米金(Nano Au)的表面等离子共振效应,Nano Au-ZnTiO3复合材料在可见光区有较强的吸收,吸收峰位于525 nm处。Nano Au-ZnTiO3复合等离子光催化剂在可见光激发下呈现出优良的光催化分解水制氢活性。
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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