多级孔ZSM-5分子筛的合成及其在甲醇制芳烃中的应用

发布时间：2017-04-03 00:19

  本文关键词：多级孔ZSM-5分子筛的合成及其在甲醇制芳烃中的应用，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：ZSM-5分子筛具有规整的三维孔道、优异的择型催化性及良好的水热稳定性,在石油化工和精细化工等催化领域应用广泛,但ZSM-5分子筛作为一种微孔分子筛其孔径尺寸限制了较大分子在催化过程中的扩散,进而影响催化剂的活性和寿命,将介孔引入微孔分子筛中是解决扩散问题的一种有效方法。 本文采用两步水热晶化法,以四丙基氢氧化铵为模板剂、十六烷基三甲氧基溴化铵为介孔结构导向剂合成了多级孔ZSM-5分子筛,并考察了不同合成条件对多级孔ZSM-5分子筛的影响,使用XRD、FT-IR、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD等表征方法,研究了多级孔ZSM-5分子筛的结构和物化性能；同时为了增加介孔量,进一步对合成出的ZSM-5分子筛进行后处理改性,考察了不同处理条件对多级孔ZSM-5分子筛孔道结构的影响；本文还考察了多级孔ZSM-5分子筛催化剂在甲醇制芳烃反应中的催化性能,与普通ZSM-5分子筛相比,合成的多级孔ZSM-5分子筛在甲醇制芳烃反应中体现出更高的芳烃收率和BTX选择性,经过后处理,多级孔ZSM-5分子筛的芳烃收率进一步提高。
【关键词】：ZMS-5分子筛 多级孔道 后处理 甲醇制芳烃
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ241
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-7
• 目录7-10
• 引言10-11
• 第1章 文献综述11-27
• 1.1 沸石分子筛简介11
• 1.2 ZSM-5分子筛概述11-14
• 1.2.1 ZSM-5分子筛的结构11-12
• 1.2.2 ZSM-5分子筛的性能12-14
• 1.2.3 ZSM-5分子筛的应用限制14
• 1.3 微孔分子筛的改性思路14-16
• 1.3.1 合成超大孔分子筛15
• 1.3.2 合成纳米级沸石分子筛15
• 1.3.3 合成分子筛复合材料15-16
• 1.3.4 合成介孔沸石分子筛16
• 1.4 多级孔沸石分子筛16-24
• 1.4.1 添加介孔模板剂合成多级孔沸石分子筛16-21
• 1.4.2 后处理法合成多级孔沸石分子筛21-24
• 1.5 甲醇制芳烃反应概述24-26
• 1.5.1 甲醇制芳烃反应机理24-25
• 1.5.2 甲醇制芳烃催化剂研究进展25-26
• 1.6 课题的提出及研究思路26-27
• 第2章 实验部分27-33
• 2.1 实验内容27
• 2.2 实验原料与仪器27-28
• 2.2.1 实验原料27-28
• 2.2.2 实验仪器及设备28
• 2.3 催化剂考评装置28-29
• 2.4 实验步骤29-30
• 2.4.1 多级孔ZSM-5分子筛的合成29-30
• 2.4.2 多级孔ZSM-5分子筛的后处理30
• 2.4.3 催化剂的制备30
• 2.5 甲醇制芳烃催化剂评价30-31
• 2.5.1 催化剂的装载30
• 2.5.2 装置的气密性检查30-31
• 2.5.3 实验步骤31
• 2.6 催化剂的表征31-32
• 2.6.1 X射线衍射(XRD)31
• 2.6.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)31
• 2.6.3 扫描电镜(SEM)31
• 2.6.4 氨程序升温脱附(NH_3-TPD)31
• 2.6.5 N_2吸附-脱附31-32
• 2.7 实验评价指标和计算方法32-33
• 第3章 两步水热晶化法合成多级孔ZSM-5沸石分子筛33-51
• 3.1 多级孔道ZSM-5沸石分子筛的表征33-37
• 3.1.1 多级孔ZSM-5沸石分子筛的XRD表征34
• 3.1.2 多级孔ZSM-5沸石分子筛的FT-IR表征34-35
• 3.1.3 多级孔ZSM-5沸石分子筛的SEM表征35
• 3.1.4 多级孔ZSM-5沸石分子筛的N_2吸附-脱附表征35-36
• 3.1.5 多级孔ZSM-5沸石分子筛的NH_3-TPD表征36-37
• 3.2 不同合成条件对多级孔ZSM-5沸石分子筛的影响37-48
• 3.2.1 第一步晶化温度对合成多级孔ZSM-5沸石分子筛的影响37-38
• 3.2.2 第一步晶化时间对合成多级孔ZSM-5沸石分子筛的影响38-39
• 3.2.3 第二步晶化温度对合成多级孔ZSM-5沸石分子筛的影响39-41
• 3.2.4 第二步晶化时间对合成多级孔ZSM-5沸石分子筛的影响41-42
• 3.2.5 不同模板剂用量对合成多级孔ZSM-5分子筛的影响42-43
• 3.2.6 不同铝源对合成多级孔ZSM-5分子筛的影响43-45
• 3.2.7 不同硅源对合成多级孔ZSM-5分子筛的影响45-46
• 3.2.8 不同硅铝比对合成多级孔ZSM-5分子筛的影响46-48
• 3.3 合成条件的优化48-49
• 3.4 小结49-51
• 第4章 后处理法合成多级孔ZSM-5沸石分子筛51-60
• 4.1 不同后处理条件对分子筛性能的影响51-55
• 4.1.1 不同处理时间对多级孔ZSM-5分子筛的影响52
• 4.1.2 不同NaOH处理浓度对多级孔ZSM-5分子筛的影响52-53
• 4.1.3 不同骨架稳定剂添加浓度对多级孔ZSM-5分子筛的影响53-54
• 4.1.4 酸冲洗对多级孔ZSM-5分子筛的影响54-55
• 4.2 两步法后处理前后的分子筛性能对比55-58
• 4.2.1 处理前后ZSM-5分子筛的结晶度对比55-56
• 4.2.2 处理前后分子筛的孔道结构对比56-58
• 4.2.3 处理前后分子筛的酸性对比58
• 4.3 小结58-60
• 第5章 多级孔ZSM-5分子筛在甲醇制芳烃中的应用60-64
• 5.1 多级孔ZSM-5分子筛在甲醇制芳烃中的催化性能60-63
• 5.1.1 不同ZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃反应的产物分布60-61
• 5.1.2 不同ZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃反应的催化性能对比61-63
• 5.2 小结63-64
• 第6章 结论64-65
• 参考文献65-70
• 致谢70

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前7条

1 原野;;2009年甲醇市场分析及2010年预测[J];化工管理;2010年02期

2 沈晓洁;沸石分子筛的发展及在石油化工中的应用[J];辽宁化工;1997年03期

3 温倩;;甲醇芳构化技术和经济性分析[J];煤化工;2012年02期

4 刘洪涛;李福祥;;微孔-介孔复合分子筛的合成研究进展[J];应用化工;2012年05期

5 贺振富;代振宇;龙军;;硅-铝催化剂酸中心形成及其结构[J];石油学报(石油加工);2011年01期

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7 邢爱华;孙琦;;甲醇制芳烃催化剂开发进展[J];现代化工;2013年03期

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本文编号：283408