介孔Y型分子筛的合成及性能研究

发布时间：2017-04-14 16:04

  本文关键词：介孔Y型分子筛的合成及性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：Y型分子筛具有规则的三维孔道排列，较高的比表面积和强的酸性，已广泛用于石油石化工业中，其中催化裂化过程中使用率达70%以上。然而，因为原油油品质量的下降，重质油占可利用原油中比重越来越高，其利用与转化越来越受到广泛关注。但微孔Y型分子筛的窗口尺寸只有0.74纳米，在涉及大分子的催化反应中，因反应底物很难接触到催化活性中心以及物料进出的传质受限，从而导致其催化性能不能充分地发挥。为了解决这些问题，介孔Y型沸石分子筛的合成受到了广泛的关注。本文针对介孔Y型分子筛的合成及其在催化傅克烷基化反应和吸附脱硫方面的性能进行了研究。 首先，利用商业NaY（Si/Al=4.4）分子筛，通过后处理的方法在不同的处理条件下成功制备出了微孔HY分子筛和几种具有代表性的介孔Y型分子筛，并通过X-射线粉末衍射（XRD），氮气为物理吸附吸附剂的吸附-脱附测试、氨气为反应气的程序升温脱附（NH3-TPD）以及场发射扫描电子显微镜（SEM）等手段对样品进行了表征。 然后，通过芳香化合物（苯、对二甲苯及1,3,5-三甲苯）与苄基氯的烷基化反应对制备的介孔Y型沸石分子筛进行催化性能的评价，结果表明用NaY经过酸碱处理后交换成H型的介孔Y型分子筛MY1-A-B-H展现了优异的催化活性和选择性。在苯与苄基氯的苄基化反应中，反应4h后，MY1-A-B-H催化剂给出了49%的苄基氯转化率，相比较于微孔HY分子筛给出28%的转化率，，其高出近2倍；在对二甲苯与苄基氯的反应中，反应1h后，MY1-A-B-H给出的苄基氯转化率可达56.7%，是微孔HY分子筛转化率的2倍多；在1,3,5-三甲基苯与苄基氯的反应中，反应1h后，MY1-A-B-H转化率可达63%，是微孔HY分子筛的近2倍。总体MY1-A-B-H催化活性优异，并研究了反应条件的影响。 最后，分别试验了H型和Na型Y分子筛在以二苯噻吩为含硫化合物的模拟油中吸附脱硫性能。实验结果表明MY1-A-B-H吸附以正辛烷为溶剂模拟油中含硫化合物时，明显优于微孔HY分子筛，脱硫效率提高了15%。而通过NaY分子筛经由酸碱两步处理后的介孔Y型沸石分子筛MY1-A-B-C在吸附剂用量为0.1g时，吸附1000ppm以正辛烷为溶剂的模拟油时脱硫能力最好，脱硫率为36%，相对于微孔NaY分子筛，其脱硫效率高出了10%。
【关键词】：Y型分子筛 介孔 烷基化 苄基氯 吸附脱硫
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ424.25
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 研究的背景及意义9-10
• 1.2 介孔沸石分子筛在国内外的研究现状及分析10-17
• 1.2.1 介孔沸石分子筛的研究现状11-12
• 1.2.2 介孔沸石分子筛制备方法12-17
• 1.3 傅克烷基化的研究进展17-18
• 1.4 石油脱硫的研究现状18-20
• 1.5 本课题的主要研究内容20-21
• 第2章 实验材料与实验方法21-28
• 2.1 实验所用药剂21
• 2.2 材料的制备21-25
• 2.2.1 微孔 HY 沸石分子筛的制备23
• 2.2.2 介孔 Y 型沸石分子筛的制备23-25
• 2.3 材料的表征方法25-26
• 2.3.1 材料的 X 射线粉末衍射表征25-26
• 2.3.2 材料的扫描电镜表征26
• 2.3.3 氮气吸附脱附等温线26
• 2.3.4 材料的 NH_3程序升温脱附（NH_3-TPD）测试26
• 2.3.5 材料的 X 射线光电子能谱表征26
• 2.4 催化性能测试26-27
• 2.5 吸附脱硫性能测试27-28
• 第3章 介孔 Y 型分子筛在傅克烷基化反应的催化性能28-43
• 3.1 催化剂的结构表征28-33
• 3.2 催化性能测试33-42
• 3.2.1 不同 Y 型分子筛芳香族化合物与苄基氯反应的催化性能研究33-39
• 3.2.2 在三甲苯与苄基氯的苄基化反应中反应条件的影响39-42
• 3.3 本章小结42-43
• 第4章 介孔 Y 型分子筛的吸附脱硫性能43-55
• 4.1 微孔和介孔 H 型 Y 型分子筛的吸附脱硫性能43-47
• 4.1.1 以正己烷为溶剂的模拟油吸附实验43-45
• 4.1.2 以正辛烷为溶剂的模拟油吸附实验45-47
• 4.2 微孔和介孔 Na 型 Y 型分子筛的吸附脱硫性能47-54
• 4.2.1 吸附剂 Na 型 Y 型分子筛材料的表征48-49
• 4.2.2 以正辛烷为溶剂的模拟油吸附实验49-54
• 4.3 本章小结54-55
• 结论55-56
• 参考文献56-66
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文及其它成果66-68
• 致谢68

【参考文献】

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1 缪同;居沈贵;薛峰;;Selectivity adsorption of thiophene alkylated derivatives over modified Cu~+-13X zeolite[J];Journal of Rare Earths;2012年08期

  本文关键词：介孔Y型分子筛的合成及性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：306339