含氧煤层气VPSA脱氧及CMS制备研究

发布时间：2017-04-17 02:16

  本文关键词：含氧煤层气VPSA脱氧及CMS制备研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本文主要包括两方面内容,一是采用真空变压吸附(VPSA)的方法安全有效的脱除含氧煤层气中的氧气；二是初步研究适用于含氧煤层气脱氧的炭分子筛(CMS)的制备方法。 本文对五种商业炭分子筛进行XRD表征和元素分析,以确定它们的微观晶型和元素组成,排除微观结构差异性对CMS脱氧性能的影响。为了确定何种tCMS更适合用于变压吸附法煤层气脱氧,通过对CMS的O2/N2/CH_4动力学选择性系数的测定和以这几种CMS为吸附剂进行空分研究,分析结果发现CMS-5为最佳吸附剂,其对02/N2和O_2/CH_4的选择性系数分别为3.15和无穷大。以CMS-5为吸附剂,在一种新型的两塔真空变压吸附装置上进行氧气浓度为12%左右的模拟煤层气脱氧的研究。实验考查了真空变压吸附流程下吸附时间、置换时间、置换压力、入口流量和均压时间对脱氧效果的影响。结果表明在操作条件为吸附时间80s,置换时间40s,置换压力0.33MPa,入口流量850mL/min,均压时间3s时,经脱氧后的产气中的氧浓度为0.3%,甲烷浓度达到52.3%,相比原料气提高了10.2%。废气中甲烷浓度为2.7%,甲烷回收率达到95.5%,废气和产气中甲烷浓度都在爆炸极限之外。 为了制备出适用于含氧煤层气脱氧的两塔VPSA流程中的吸附剂,本文选用苯作为沉积剂,采用化学气相碳沉积(CVD)的方法对实验室制备的活性炭前驱体进行调孔制备CMS做了初步研究。采用两种方法进行气相碳沉积制备CMS：通过一步碳沉积法制备具有一定空分性能的CMS,考察了沉积时间、苯流速、沉积温度对沉积效果的影响,确定最佳操作条件分别为沉积时间30min、苯流速1.5mL/min,沉积温度850℃,此时CMS变压吸附空分产气中氮气浓度为96%；进而提出了加入缓释剂和苯同时进行沉积,考察了缓释剂流量和沉积时间对沉积效果的影响,在缓释剂流速为19.72mL/h,沉积时间32min时,CMS空分过程产气中氮气浓度为97%。虽然制备出CMS的空分效果不太理想,但是通过碳沉积制备的CMS的空分性能呈现出先提高后降低的较为明显的变化规律,为进一步实验制备用于煤层气脱氧的炭分子筛提供一个依据和铺垫。
【关键词】：煤层气 真空变压吸附 脱氧 炭分子筛 气相碳沉积
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-24
• 1.1 煤层气的发展10-12
• 1.1.1 煤层气简介10-11
• 1.1.2 煤层气开发及利用11-12
• 1.2 含氧煤层气的脱氧方法12-17
• 1.2.1 变压吸附法12-14
• 1.2.2 膜分离法14-15
• 1.2.3 低温液化分离法15-16
• 1.2.4 燃烧法16-17
• 1.3 变压吸附法气体分离17-19
• 1.3.1 变压吸附气体分离原理17-19
• 1.3.2 变压吸附工艺流程19
• 1.4 炭分子筛制备19-22
• 1.4.1 炭分子筛基本特征19-20
• 1.4.2 炭分子筛制备方法20-22
• 1.5 本文研究工作22-24
• 2 实验部分24-35
• 2.1 实验原料的选择24-28
• 2.1.1 商业炭分子筛的选择24-25
• 2.1.2 一步碳沉积前驱体的选择25-26
• 2.1.3 加入缓释剂沉积碳质前驱体的选择26-28
• 2.2 实验试剂与仪器28-29
• 2.2.1 实验气体28
• 2.2.2 实验仪器28-29
• 2.2.3 化学试剂29
• 2.3 实验装置29-30
• 2.3.1 两塔真空变压吸附装置29-30
• 2.3.2 转炉30
• 2.4 真空变压吸附实验30-33
• 2.4.1 实验流程30-31
• 2.4.2 数据处理31-32
• 2.4.3 商业炭分子筛的表征32-33
• 2.5 气相碳沉积33-35
• 3 CMS真空变压吸附脱氧35-48
• 3.1 CMS的XRD表征35-36
• 3.2 CMS的动力学性能研究36-40
• 3.3 CMS空分性能比较40-41
• 3.4 CMS-5的真空变压吸附脱氧研究41-46
• 3.4.1 吸附时间的影响41-42
• 3.4.2 置换时间的影响42-43
• 3.4.3 置换压力的影响43-44
• 3.4.4 入口流量的影响44-45
• 3.4.5 均压时间的影响45-46
• 3.5 小结46-48
• 4 气相碳沉积法制备CMS48-57
• 4.1 一步沉积法制备CMS48-53
• 4.1.1 苯流速的影响48-50
• 4.1.2 沉积温度的影响50-51
• 4.1.3 沉积时间的影响51-53
• 4.2 加入缓释剂进行碳沉积制备CMS53-55
• 4.2.1 缓释剂流速影响54-55
• 4.2.2 沉积时间的影响55
• 4.3 小结55-57
• 结论57-59
• 参考文献59-64
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况64-65
• 致谢65-66

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 徐绍平,王涛,江山,郭树才;杏核壳制炭分子筛研究[J];大连理工大学学报;1999年01期

2 夏代宽,王建华,钟娅玲,刘期崇,冯孝庭,龚肇元,古共伟,陈健;CMC的模拟及其与PSA集成富氧过程[J];高校化学工程学报;1998年01期

3 刘京林,孙党莉;甲醇蒸汽转化制氢和二氧化碳技术[J];化肥设计;2005年01期

4 姚伟静;辜敏;鲜学福;林文胜;;变压吸附气体分离用煤基炭分子筛的制备研究进展[J];化工进展;2009年04期

5 郑志;;含氧煤层气膜法分离提纯的理论研究[J];化学工业与工程;2010年06期

6 郑志;徐晓瑞;张鹏宇;王树立;;混空煤层气脱氧技术现状及展望[J];能源技术与管理;2009年03期

7 张惊涛,陈健,王宝林,李思慧;变压吸附法处理硝酸尾气的研究[J];化肥工业;1997年04期

8 赵桂春;刘树茂;;变压吸附在气体分离单元的应用[J];煤化工;2006年04期

9 杨雄;刘应书;李永玲;张传钊;孟宇;杨海军;;变压吸附法富集低体积分数含氧煤层气的研究[J];煤炭学报;2011年01期

10 杨座国;乐清华;徐菊美;朱家文;徐心茹;唐小琪;杨金根;李伟;;变压吸附的实质[J];化工高等教育;2012年04期

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1 孙东玲;煤矿区的井下煤层气超前开发技术研究[D];重庆大学;2005年

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本文编号：312201