准东煤热解及气化反应特性研究

发布时间：2017-04-19 14:03

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【摘要】：准东煤田是新疆煤炭资源最为富集的地区,是我国乃至世界上最大的整装煤田。准东煤中碱金属钠元素含量较高,是国内少见的高钠煤。近年来,随着准东煤的大规模开发利用,准东煤中碱金属钠引发的沾污及粘结等问题受到普遍关注。为提高准东煤炭资源的综合利用率,需加强对准东煤的高效洁净利用技术的研究和开发。煤热解、气化技术是重要的洁净煤技术,能有效的提高煤炭的利用效率、减少煤炭利用过程中的污染物排放、便于产品的输送和后续利用。循环流化床煤气化技术是成熟的煤炭利用技术。本课题基于循环流化床煤气化技术特点,以新疆准东高钠煤为研究对象,研究了准东煤的热解特性及快速热解中碱金属钠的迁徙规律,考察了准东煤焦的气化反应特性,并与其他煤种的气化反应性进行了对比。采用热重-质谱-红外(TG-MS-FTIR)联用实验平台,研究了升温速率、粒径对准东煤失重特性以及H2、CH4、CO、CO2等气体释放特性的影响,采用多种煤热解动力学模型对准东煤热解特性数据进行了拟合,计算了准东煤的热解动力学参数。研究表明：准东煤热解最大失重速率在450-470℃之间,热解气析出起始温度的大小顺序为CH4=CO2COH2, F2模型可以较好的拟合准东煤的热解过程。考察了逐级萃取、高温灰化、低温灰化、直接消解四种前处理方式对准东煤中钠含量检测的影响,获得了准东煤中钠及相关元素的含量及分布规律,进而在水平管式炉上进行了准东煤的快速热解特性实验,重点考察了热解温度和热解时间的影响,同时借助X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜-X射线能谱分析仪(SEM/EDX)、电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-OES)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、气体吸附仪等多种分析方法表征了热解条件对煤焦结构及钠的迁徙特性的影响。结果表明：575℃低温灰化是一种简单、快捷、准确测量煤中钠元素的前处理方法,准东煤中70%以上的钠元素为水溶性钠,热解温度对准东煤焦中钠元素的含量有重要的影响,热解温度和热解时间影响煤焦的孔隙结构、表面官能团、芳香结构等。利用热重分析仪研究了热解温度、热解时间、升温速率、气化温度、气化气氛等对准东煤焦气化反应特性的影响,并利用分布活化能模型(DAEM)计算了煤焦气化反应活化能。结果表明,与热解温度相比,气化温度较显著的影响煤焦气化反应速率。气化温度从850℃升到1050℃,气化反应速率最大值增加了三十多倍。与煤焦C02气化相对,水蒸气对煤焦气化反应有促进作用,且低温时水蒸气效果更明显,煤焦气化反应活化能随碳转化率的增大而增加。煤的气化反应特性除了与热解、气化条件有关外,还与原煤自身的特性有关。结合循环流化床煤气化工程项目,利用热重分析仪考察了煤种、气化温度对煤焦C02气化反应的影响,并利用随机孔模型(RPM)和分布活化能模型(DAEM)对煤焦气化反应结果进行了拟合。研究表明,气化温度对气化活性较差煤焦的影响更显著,在循环流化床煤气化温度范围内,随机孔模型能较好的拟合煤焦C02气化反应速率随碳转化率的变化关系。本论文全面系统的研究了准东煤的慢速热解、快速热解、煤焦中钠元素含量、煤焦的结构、煤焦的气化反应特性,研究可为准东煤的循环流化床煤气化技术开发及应用提供参考。
【关键词】：准东煤 热解 气化 热重分析 循环流化床
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(工程热物理研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ530.2;TQ541
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-9
• 符号表9-14
• 第一章 绪论14-27
• 1.1 课题的背景及意义14-15
• 1.2 煤热解及气化研究现状15-22
• 1.2.1 煤热解研究现状15-19
• 1.2.2 煤气化研究现状19-22
• 1.3 煤热解、气化过程中碱金属的迁徙规律22-25
• 1.3.1 煤中碱金属的存在形式22-23
• 1.3.2 煤热解过程中碱金属的迁徙规律23-24
• 1.3.3 煤气化过程中中碱金属的迁徙规律24-25
• 1.4 选题依据和研究内容25-27
• 第二章 准东煤TG-MS-FTIR热解实验研究27-43
• 2.1 引言27
• 2.2 实验部分27-31
• 2.2.1 实验样品27-28
• 2.2.2 实验装置和方法28-29
• 2.2.3 MS和FTIR信号选择29-31
• 2.3 动力学参数计算方法31-33
• 2.3.1 热解动力学31-32
• 2.3.2 气体热解动力学分析32-33
• 2.4 结果和分析33-41
• 2.4.1 热失重特性33-35
• 2.4.2 热解气体的析出规律35-37
• 2.4.3 煤热解动力学分析37-41
• 2.5 本章小结41-43
• 第三章 准东煤快速热解特性研究43-59
• 3.1 引言43
• 3.2 实验部分43-47
• 3.2.1 实验样品43-44
• 3.2.2 试验试剂、仪器及方法44-47
• 3.3 结果和讨论47-57
• 3.3.1 准东煤中钠及相关元素的含量及分布规律47-49
• 3.3.2 热解温度对准东煤焦中钠元素的迁徙的影响49-50
• 3.3.3 煤焦结构的表征50-57
• 3.4 本章小结57-59
• 第四章 准东煤焦气化反应特性59-73
• 4.1 引言59
• 4.2 实验部分59-60
• 4.2.1 实验样品59-60
• 4.2.2 煤焦气化反应60
• 4.2.3 样品测试及分析方法60
• 4.3 数据处理和样品60-61
• 4.4 结果和分析61-71
• 4.4.1 气化条件对煤焦气化的影响61-67
• 4.4.2 热解条件对气化反应的影响67-70
• 4.4.3 煤焦气化反应动力学70-71
• 4.5 本章小结71-73
• 第五章 准东煤与其他煤种气化反应性对比研究73-83
• 5.1 引言73
• 5.2 实验73-75
• 5.2.1 煤焦制备73-74
• 5.2.2 煤焦气化反应74-75
• 5.3 结果和讨论75-81
• 5.3.1 煤种对气化反应的影响75-77
• 5.3.2 气化温度煤焦气化反应的影响77-79
• 5.3.3 煤焦气化反应动力学79-81
• 5.4 结论81-83
• 第六章 结论与展望83-85
• 6.1 结论83-84
• 6.2 未来工作展望84-85
• 参考文献85-92
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文与研究成果92-93
• 参与科研课题93-94
• 致谢94

【参考文献】

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本文编号：316415