燃煤重金属迁移转化特征及其污染控制研究
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【摘要】：长期以来，煤炭在我国能源结构中都占据十分重要的地位。同时它也是一种不清洁的能源，燃煤所释放出的重金属能长时间驻留在环境中，很难被降解，并能在生物体内高度蓄积，由此引发的社会危害数不胜数。针对这个日益突出的环境污染问题，本文以松藻等煤矿所选取的煤样为代表，系统地研究了煤中重金属的基本特性、迁移转化特征及其控制措施，论文的主要内容如下： ①研究了原煤中重金属的基本特性。全量分析结果显示：煤中重金属元素的含量基本为微克级，大部分煤样中的Zn、Cd、As等含量超过或临近我国煤的平均值。逐级化学提取结果表明：Zn、Cd、As的有机物结合态所占比例都不大，大多都低于10%，最高也不超过20%。其中Zn和Cd主要以可交换态、硫化物结合态和残渣态的形式存在，As是以硫化物结合态为主，且其硫化物结合态所占比例超过50%。数理统计分析显示：煤中重金属Zn、 Cd、 As的含量分别与其灰分明显呈正比，相关性大小为：Zn CdAs。说明重金属和灰分间存在依附关系，主要以无机态的形式存在。 ②研究了燃煤重金属的迁移转化特征。静态燃烧试验结果表明：大部分的Zn、Cd、As已迁移挥发，挥发难易顺序为：AsZn Cd。由重金属的形态分析可知：赋存于可交换态、硫化物结合态及有机物结合态的重金属易挥发；X-射线衍射分析表明：燃煤前后矿物质成分变化很大，煤灰中重金属的矿物载体要比原煤的稳定；采用热力学软件HSC Chemistry5.0对重金属反应的吉布斯自由能进行了计算，结果显示：煤燃烧过程中重金属因生成沸点低的物质而表现出挥发特性。燃煤重金属的环境效应评价显示：煤灰中Zn、Cd和As的残渣态均超过50%，且Zn、Cd和As的浸出量均低于Ⅳ类地表水环境质量标准（GB3838-2002），对环境不构成大的威胁。 ③通过双因素方差试验研究了碳酸钙对燃煤重金属的控制效果。结果显示投加比取1%效果较好，燃烧温度则倾向于1000℃和1100℃。Zn、Cd、As的最高固定率分别为：38.41%、45.82%、23.93%。此时，它们的挥发率仍都超过50%。碳酸钙煅烧时的分解产物氧化钙是很好的吸附剂，且它也能与砷反应生成稳定的砷酸钙。 ④通过正交试验研究了调制碳酸钙对燃煤重金属的控制效果。在原碳酸钙的控制基础上，调制碳酸钙的对Zn、Cd、As的最高固定率分别为：72.77%（6㥮）、73.47%（5㥮）、58.44%（6㥮），与此同时它们的挥发率依次为18.81%、15.40%、26.13%，说明固定效果较好。综合考虑后的最优参数组合是：燃烧温度为1000℃，金属盐种类为Al2(SO4)3，调制比为15。经Al2(SO4)3调制后的碳酸钙微观物理结构变化较大，离子比取15时对孔隙的改善效果最好。金属离子的加入改善了碳酸钙的比表面积、孔径和孔隙率，且其颗粒表面有γ-Al2O3生成，这对提高重金属的固定效率是有积极作用的。差热分析结果表明调制碳酸钙（Al2(SO4)3）的添加不会使煤灰的结渣特性加重。
【关键词】：煤燃烧 重金属 迁移转化 碳酸钙 调制碳酸钙
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ534.9
【目录】：
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-10
- 1 绪论10-22
- 1.1 研究背景10-15
- 1.1.1 我国能源消耗状况10-12
- 1.1.2 燃煤污染物带来的环境安全问题12-14
- 1.1.3 燃煤重金属污染物特性14-15
- 1.2 国内外研究进展15-20
- 1.2.1 煤中重金属的赋存形态15-16
- 1.2.2 煤燃烧过程中重金属元素的迁移转化16-18
- 1.2.3 燃煤重金属排放控制技术18-20
- 1.3 论文主要研究内容和技术路线20-22
- 1.3.1 研究内容20
- 1.3.2 研究目的20-21
- 1.3.3 技术路线21-22
- 2 煤的基本特性研究22-36
- 2.1 样品采集与制备22-23
- 2.2 全量分析23-26
- 2.2.1 全量分析原理及方法23-25
- 2.2.2 结果与分析25-26
- 2.3 煤中重金属赋存特性研究26-31
- 2.3.1 逐级化学提取分析26-29
- 2.3.2 数理统计分析29-31
- 2.4 物相分析31-34
- 2.4.1 物相分析方法及原理31
- 2.4.2 分析结果与讨论31-34
- 2.5 本章小结34-36
- 3 煤中重金属的迁移转化特征36-52
- 3.1 循环流化床原理36-37
- 3.2 静态燃烧试验设计37-38
- 3.3 燃煤过程中重金属的迁移转化38-44
- 3.3.1 燃煤重金属分布特征38-40
- 3.3.2 燃煤矿物质变化40-44
- 3.4 燃煤重金属的热动力行为44-48
- 3.4.1 吉布斯自由能原理44
- 3.4.2 各反应的热力学计算44-48
- 3.5 燃煤重金属的环境效应评价48-50
- 3.5.1 煤灰环境活性分析48-49
- 3.5.2 煤灰浸出毒性分析49-50
- 3.5.3 燃煤重金属的大气环境效应50
- 3.6 本章小结50-52
- 4 碳酸钙控制燃煤重金属试验研究52-64
- 4.1 试验原理和方法52
- 4.2 双因素方差试验52-55
- 4.3 试验结果和分析55-60
- 4.3.1 锌元素的方差分析55-56
- 4.3.2 镉元素的方差分析56-57
- 4.3.3 砷元素的方差分析57-58
- 4.3.4 投加比对重金属挥发性的影响58-59
- 4.3.5 温度对重金属挥发性的影响59-60
- 4.4 碳酸钙控制机理分析60-62
- 4.5 本章小结62-64
- 5 调制碳酸钙控制燃煤重金属试验研究64-86
- 5.1 试验原理及方法64-65
- 5.2 正交试验65-66
- 5.3 试验结果和分析66-70
- 5.3.1 锌元素的正交分析66-68
- 5.3.2 镉元素的正交分析68-69
- 5.3.3 砷元素的正交分析69-70
- 5.4 燃煤重金属的控制70-72
- 5.5 调制碳酸钙控制机理分析72-80
- 5.5.1 孔结构分析72-76
- 5.5.2 电镜扫描和 X 射线能谱分析76-80
- 5.6 煤灰熔融特性分析80-83
- 5.6.1 分析原理和方法80-81
- 5.6.2 试验结果分析及讨论81-83
- 5.7 本章小结83-86
- 6 结论与展望86-90
- 6.1 本论文主要结论86-87
- 6.2 下一步工作展望87-90
- 致谢90-92
- 参考文献92-98
- 附录98
- A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文98
- B. 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录98
【参考文献】
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，本文编号：322483
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