石墨烯基复合材料的制备及其在电解水和光催化方面的应用
发布时间：2021-06-23 23:01
石墨烯具有超大的比表面积,优异的电子传输性能以及二维超薄结构,本文研究了以石墨烯为碳支撑的CoZnP/石墨烯气凝胶和Au/F-TiO2@石墨烯分别在电催化全解水和光催化降解酸性橙上的应用。金属有机框架（MOF）作为一种无机-有机混合多孔材料,可调控的结构和组分使得它成为电催化领域最有望取代贵金属的催化剂,然而传统的MOF导电性和稳定性较差,为了突破这种限制,将导电石墨烯与MOF煅烧得到的衍生物组成复合材料是一种可行的解决方案。首先基于石墨烯气凝胶为基底,创新性地一步合成双金属MOF衍生物CoZnP/石墨烯气凝胶复合物,探索了最佳的钴:锌的比例和最佳的煅烧温度,Co0.75Zn0.25P/GA-750℃表现出优异的全pH的HER性能以及在碱性条件下优异的OER,在全水解反应中,电流密度10 mA cm-2时对应的电压是1.593 V,比Pt/C和RuO2对应电极还要低。优异的性能归因于:3D石墨烯气凝胶具有三维的电子传输网络结构;双金属掺杂避免了煅烧期间钴活性位点的聚集;多层次孔结构（微孔,介孔和大孔）促进了电子和物质的传导和运输。太阳能作为一种绿色能源,取之不尽,用之不竭,我们对TiO...
【文章来源】：苏州大学江苏省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?Ｔｉ０２／石墨烯降解染料降解甲基蓝的机理图ｌ２１ｌ??Ｔｉ０２／石墨烯复合物的制备方法主要有水热合成法，超声物理混合法，溶剂凝??
第一章?石墨烯基复合材料的制备及其在电解水和光催化方面的应用??和ＨＣ１混合在水中，然后离心并干燥，制得外面有石墨烯包裹的ＺＩＦ－妒火为了??增强ＧＯ基质与ＭＯＦ之间的结合力，可以在合成过程中添加聚多巴胺（ＰＤＡ），??由于粘附在ＭＯＦ纳米颗粒外部的ＰＤＡ具有正电荷，而ＧＯ带有负电荷，这种静??电相互作用使得它们紧紧的结合在一起［３３］。??ＧＯ?—??ＭＯＦ??图１－２?ＭＯＦ与石墨烯通过物理混合方式复合在一起的制备过程图解：（ａ）石墨烯包裹的??ＺＩＦ－８?以及所得材料?ＴＥＭ?图像丨３２丨；（ｂ）?ＮＨ２－ＭＩＬ－１２５（Ｔｉ）ＭＯＦｓ／ｒＧ〇ｌ３４丨??与加入化学试剂使ＭＯＦ和石墨烯直接混合相比，水热处理是结合ＭＯＦ和??ＧＯ的更有效方法。秦等人将制备好的Ｔｉ－ＭＯＦ和ＧＯ悬浮液混合在一起，然后??在１３０°Ｃ下进行溶剂热反应８ｈ，合成了多孔Ｔｉ－ＭＯＦｓ／Ｎ掺杂石墨烯（ＮＧ）纳米??复合材料［３５］。以这种方式人们合成了一系列的异质结构，例如ＭＩＬ－１０１?（Ｃｒ）??＠ｒＧＯ［３６］，?ＳｉＷｉ２＠ＵｉＯ－６７／Ｍ／Ｇ－ＣｄＳ［３７］，?ＣｄＳ＠ＮＵ－１０００／ｒＧＯ［３８］，?ＭＩＬ－ＬＩＣ－１?（Ｅｕ）??／ＧＯ［３９］。为了进一步提高ＭＯＦ在ＧＯ上生长的均匀性，Ｋａｒｔｈｉｋ等人仅通过超声??处理ＧＯ和Ｔｉ－ＭＯＦ的混合物即可合成ＮＨ２－ＭＩＬ－１２５?（Ｔｉ）?ＭＯＦ／ｒＧＯ，如图ｌ－２ｂ??所不，ＭＯＦ和ＧＯ之间形成的７Ｔ－７Ｉ键是局催化效率的关键Ｍ。??１．６．２?ＭＯＦ在２Ｄ石墨烯材料上的原位生长??ＧＯ表面上有着丰富的含氧的官能团（例如－ＯＨ，?－ＣＯＯＨ等），它们为ＭＯＦ??原位均匀地
式可以极大程度上改善ＭＯＦ与石墨烯之间的结合??力。??３??（；ｓ?、?、?一’??，、?／?之）?ＧＳ－（?ＣＫ）ＩＩ??＇?Ｊ、、＇?）??？＼?＾?．－４ｋ?（＾＇〇２＞）?？?Ｆ．ｌｃｃｌｒｏ＼ｌ？ｌｉｃ?ｎｄ＼〇ｒｕｉｉａ??Ｓａｎｄｗｉｃｈ－ｌｉｋｅ?（；Ｓ＜＾／ＩＦ－６７?ＧＳ－Ｃｏ１＊??ｂ??：―?士??ＧＯ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?ＺＩＦ－８＠ＧＯ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?Ｗｒｉｎｋｌｅｄ?ＺＩＦ－８＠ｒＧＯ??ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅ??图１－３?ＭＯＦ与石墨烯通过原位生长方式复合在一起的制备过程图解：（ａ）三明治结构的??ＧＳ＠ＺＩＦ－６７丨４０丨；（ｂ）褶皱的ＺＩＦ－８＠ｒＧＯ微球州??水热法是制备ＭＯＦｓ／ＧＯ复合材料的最常用方法。研究表明功能化的ＧＯ会??带来更高的催化活性，例如，Ｍａｒｙａｍ?Ｊａｈａｎ等人将铁卟啉与Ｂ比啶官能化的石墨烯??结合制备了石墨烯－金属卟啉ＭＯＦｔ４２］。ＧＯ通过简单的酸处理后可以得到更多的??羧基（－⑴ＯＨ），它有助于ＭＯＦ晶体进一步生长［４Ｍ３１，如图ｌ－３ａ所示。许多实??验表明，杂原子（Ｎ，Ｐ和Ｓ）掺杂到材料中可以显着提高材料的催化性能。例??如，葡萄糖作为氮源被引入到系统中以制备Ｎ－石墨烯￥１。除了水热法，微波诱??导的合成方式也广泛应用在ＭＯＦ的原位生长中。用微波法合成的石墨烯表面发??现“超热点”（ＳＨＳ），?ＳＨＳ可以使ＭＯＦｓ晶体均匀地分散在石墨稀上，并增强??ＭＯＦｓ和石墨烯的结合［４５’４６］。Ｍａｒｙａｍ?Ｊａｈａｎ等人首次将Ｃｕ－ＭＯＦｓ前驱体和ＧＯ??溶液混合在聚四氟乙烯封口的高压釜中在１２０°Ｃ烘箱中保温３６小时
本文编号：3245827
【文章来源】：苏州大学江苏省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?Ｔｉ０２／石墨烯降解染料降解甲基蓝的机理图ｌ２１ｌ??Ｔｉ０２／石墨烯复合物的制备方法主要有水热合成法，超声物理混合法，溶剂凝??
第一章?石墨烯基复合材料的制备及其在电解水和光催化方面的应用??和ＨＣ１混合在水中，然后离心并干燥，制得外面有石墨烯包裹的ＺＩＦ－妒火为了??增强ＧＯ基质与ＭＯＦ之间的结合力，可以在合成过程中添加聚多巴胺（ＰＤＡ），??由于粘附在ＭＯＦ纳米颗粒外部的ＰＤＡ具有正电荷，而ＧＯ带有负电荷，这种静??电相互作用使得它们紧紧的结合在一起［３３］。??ＧＯ?—??ＭＯＦ??图１－２?ＭＯＦ与石墨烯通过物理混合方式复合在一起的制备过程图解：（ａ）石墨烯包裹的??ＺＩＦ－８?以及所得材料?ＴＥＭ?图像丨３２丨；（ｂ）?ＮＨ２－ＭＩＬ－１２５（Ｔｉ）ＭＯＦｓ／ｒＧ〇ｌ３４丨??与加入化学试剂使ＭＯＦ和石墨烯直接混合相比，水热处理是结合ＭＯＦ和??ＧＯ的更有效方法。秦等人将制备好的Ｔｉ－ＭＯＦ和ＧＯ悬浮液混合在一起，然后??在１３０°Ｃ下进行溶剂热反应８ｈ，合成了多孔Ｔｉ－ＭＯＦｓ／Ｎ掺杂石墨烯（ＮＧ）纳米??复合材料［３５］。以这种方式人们合成了一系列的异质结构，例如ＭＩＬ－１０１?（Ｃｒ）??＠ｒＧＯ［３６］，?ＳｉＷｉ２＠ＵｉＯ－６７／Ｍ／Ｇ－ＣｄＳ［３７］，?ＣｄＳ＠ＮＵ－１０００／ｒＧＯ［３８］，?ＭＩＬ－ＬＩＣ－１?（Ｅｕ）??／ＧＯ［３９］。为了进一步提高ＭＯＦ在ＧＯ上生长的均匀性，Ｋａｒｔｈｉｋ等人仅通过超声??处理ＧＯ和Ｔｉ－ＭＯＦ的混合物即可合成ＮＨ２－ＭＩＬ－１２５?（Ｔｉ）?ＭＯＦ／ｒＧＯ，如图ｌ－２ｂ??所不，ＭＯＦ和ＧＯ之间形成的７Ｔ－７Ｉ键是局催化效率的关键Ｍ。??１．６．２?ＭＯＦ在２Ｄ石墨烯材料上的原位生长??ＧＯ表面上有着丰富的含氧的官能团（例如－ＯＨ，?－ＣＯＯＨ等），它们为ＭＯＦ??原位均匀地
式可以极大程度上改善ＭＯＦ与石墨烯之间的结合??力。??３??（；ｓ?、?、?一’??，、?／?之）?ＧＳ－（?ＣＫ）ＩＩ??＇?Ｊ、、＇?）??？＼?＾?．－４ｋ?（＾＇〇２＞）?？?Ｆ．ｌｃｃｌｒｏ＼ｌ？ｌｉｃ?ｎｄ＼〇ｒｕｉｉａ??Ｓａｎｄｗｉｃｈ－ｌｉｋｅ?（；Ｓ＜＾／ＩＦ－６７?ＧＳ－Ｃｏ１＊??ｂ??：―?士??ＧＯ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?ＺＩＦ－８＠ＧＯ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?Ｗｒｉｎｋｌｅｄ?ＺＩＦ－８＠ｒＧＯ??ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅ??图１－３?ＭＯＦ与石墨烯通过原位生长方式复合在一起的制备过程图解：（ａ）三明治结构的??ＧＳ＠ＺＩＦ－６７丨４０丨；（ｂ）褶皱的ＺＩＦ－８＠ｒＧＯ微球州??水热法是制备ＭＯＦｓ／ＧＯ复合材料的最常用方法。研究表明功能化的ＧＯ会??带来更高的催化活性，例如，Ｍａｒｙａｍ?Ｊａｈａｎ等人将铁卟啉与Ｂ比啶官能化的石墨烯??结合制备了石墨烯－金属卟啉ＭＯＦｔ４２］。ＧＯ通过简单的酸处理后可以得到更多的??羧基（－⑴ＯＨ），它有助于ＭＯＦ晶体进一步生长［４Ｍ３１，如图ｌ－３ａ所示。许多实??验表明，杂原子（Ｎ，Ｐ和Ｓ）掺杂到材料中可以显着提高材料的催化性能。例??如，葡萄糖作为氮源被引入到系统中以制备Ｎ－石墨烯￥１。除了水热法，微波诱??导的合成方式也广泛应用在ＭＯＦ的原位生长中。用微波法合成的石墨烯表面发??现“超热点”（ＳＨＳ），?ＳＨＳ可以使ＭＯＦｓ晶体均匀地分散在石墨稀上，并增强??ＭＯＦｓ和石墨烯的结合［４５’４６］。Ｍａｒｙａｍ?Ｊａｈａｎ等人首次将Ｃｕ－ＭＯＦｓ前驱体和ＧＯ??溶液混合在聚四氟乙烯封口的高压釜中在１２０°Ｃ烘箱中保温３６小时
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