基于水滑石前驱体和助催化剂作用提升镍催化剂的活性
发布时间：2021-08-26 11:19
在本文中,以镍铁双氢氧化物-石墨烯复合材料作为前驱体,通过在惰性气氛下高温热解前驱体的方法制备了一系列镍铁合金纳米复合材料。以镍铁合金为研究对象对所制备镍铁合金纳米复合材料催化剂用于氨硼烷水解方面进行了一系列的研究。本文合成了氮掺杂碳包覆的镍铁合金纳米颗粒生长在石墨烯纳米片上结构的催化剂。合成过程是通过多巴胺在碱性条件下自聚合和水热法制备了镍铁双氢氧化物-石墨烯复合材料前驱体。在水热反应的过程中,由于尿素水解使水溶液成为碱性,镍和铁离子在溶液中沉淀。然后通过抽滤、冻干步骤收集,得到了镍铁双氢氧化物-石墨烯复合前驱体。在高温热解过程中石墨烯和多巴胺中的碳作为还原剂将镍铁双氢氧化物-石墨烯复合前驱体还原来制备具有高分散性的镍铁合金纳米颗粒,其中多巴胺在热解过程中形成氮掺杂碳壳。通过调节加入镍盐和铁盐的量制备一系列不同比例的镍铁合金纳米材料,对合成的一系列镍铁合金纳米材料进行相应的表征测试和催化氨硼烷水解性能测试。结果表明在镍催化剂中加入一定量的铁能够有效的提高镍的催化活性,原因是由于铁在镍中的掺杂能优化镍的电子结构。同时当铁含量优化后合成的镍铁合金催化剂对氨硼烷产氢具有较高的活性。基于密度...
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
LDHs在多相催化领域中的应用
1绪论4由于科研工作者对LDHs研究的不断深入探究，LDHs在未来将会延伸至更为广泛的领域，成为具有较高研究价值和较多应用的一类新型材料[22-24]。图1.1LDHs在多相催化领域中的应用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的结构LDHs由二价、三价金属阳离子层和层间的阴离子组成（图1.2）[25]。其组成通式一般为：[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O（通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+），其中M2+表示为层板上的二价金属阳离子和M3+表示为三价金属阳离子，而A-指的是层间区域内的阴离子，可以用来平衡电荷。具体是因为较低价态的金属离子在一定条件下能够被高价金属离子所取代，从而使得层板带上了正电荷，这些正电荷能被位于带负电荷的层间阴离子平衡，显示电中性。图1.2（a）LDH的多面体结构，阴离子和水在层间区域存在。（b）侧视图和（c）俯视图。
1绪论6的断裂和金属-金属键的形成可以来制备金属纳米颗粒。使用单一的前驱体会形成强大的金属-载体相互作用，这会增加催化剂的稳定性。在负载型双金属催化剂中产生的几何效应和电子效应可以导致它们与单个组分金属催化剂相比具有显著改善的催化性能[31-32]。图1.3ZnAl-LDH纳米片合成路线示意图。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有独特的物理性质和以多样的形态存在着，因此一直是科学研究工作的重要领域之一。金刚石和石墨都是以碳原子组成的，是同素异形体，主要不同是因为碳原子之间的杂化方式，具体是：当每个碳原子与其周围的碳原子以sp3杂化时，会形成金刚石结构；当碳原子发生sp2杂化则通常在石墨和一些烷烃中存在。通过对金刚石的三维和石墨的二维轨道进行研究，使人们推测碳或许还有其他的存在形式还尚未被发现。随后富勒烯、碳纳米管和卡宾碳逐渐被发现，验证了了科学工作者的推测。2004年英国物理学家Geim等人首次制备了石墨烯材料。石墨烯在过去十年左右的时间里发展非常迅速，并且得到了许多应用，成为最有可能改变人们生活的材料之一。石墨烯是目前世界上公认的强度最高的一种新兴材料。众所周知，石墨烯中碳原子的杂化方式是sp2杂化，结构为典型的紧密堆积的二维蜂窝，并且厚度也只有单个碳原子。同时通过对石墨烯进行微观上的观察发现，石墨烯中具有大量的六边形结构，这种结构的原因是由于碳原子的sp2杂化导致的。此外，石墨烯结构比较稳定，当受到
本文编号：3364146
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
LDHs在多相催化领域中的应用
1绪论4由于科研工作者对LDHs研究的不断深入探究，LDHs在未来将会延伸至更为广泛的领域，成为具有较高研究价值和较多应用的一类新型材料[22-24]。图1.1LDHs在多相催化领域中的应用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的结构LDHs由二价、三价金属阳离子层和层间的阴离子组成（图1.2）[25]。其组成通式一般为：[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O（通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+），其中M2+表示为层板上的二价金属阳离子和M3+表示为三价金属阳离子，而A-指的是层间区域内的阴离子，可以用来平衡电荷。具体是因为较低价态的金属离子在一定条件下能够被高价金属离子所取代，从而使得层板带上了正电荷，这些正电荷能被位于带负电荷的层间阴离子平衡，显示电中性。图1.2（a）LDH的多面体结构，阴离子和水在层间区域存在。（b）侧视图和（c）俯视图。
1绪论6的断裂和金属-金属键的形成可以来制备金属纳米颗粒。使用单一的前驱体会形成强大的金属-载体相互作用，这会增加催化剂的稳定性。在负载型双金属催化剂中产生的几何效应和电子效应可以导致它们与单个组分金属催化剂相比具有显著改善的催化性能[31-32]。图1.3ZnAl-LDH纳米片合成路线示意图。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有独特的物理性质和以多样的形态存在着，因此一直是科学研究工作的重要领域之一。金刚石和石墨都是以碳原子组成的，是同素异形体，主要不同是因为碳原子之间的杂化方式，具体是：当每个碳原子与其周围的碳原子以sp3杂化时，会形成金刚石结构；当碳原子发生sp2杂化则通常在石墨和一些烷烃中存在。通过对金刚石的三维和石墨的二维轨道进行研究，使人们推测碳或许还有其他的存在形式还尚未被发现。随后富勒烯、碳纳米管和卡宾碳逐渐被发现，验证了了科学工作者的推测。2004年英国物理学家Geim等人首次制备了石墨烯材料。石墨烯在过去十年左右的时间里发展非常迅速，并且得到了许多应用，成为最有可能改变人们生活的材料之一。石墨烯是目前世界上公认的强度最高的一种新兴材料。众所周知，石墨烯中碳原子的杂化方式是sp2杂化，结构为典型的紧密堆积的二维蜂窝，并且厚度也只有单个碳原子。同时通过对石墨烯进行微观上的观察发现，石墨烯中具有大量的六边形结构，这种结构的原因是由于碳原子的sp2杂化导致的。此外，石墨烯结构比较稳定，当受到
本文编号：3364146
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