三维石墨烯的制备、表征及对难降解有机物的去除研究

发布时间：2017-05-03 09:11

  本文关键词：三维石墨烯的制备、表征及对难降解有机物的去除研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：三维石墨烯可以看作是由石墨烯单片层堆叠而成的,它不但保留了石墨烯优良的物理化学性质,其三维的结构还赋予了石墨烯许多独特的性能,如比表面积大、孔道结构多等,使得石墨烯在物质传输、催化剂负载等方面具备更多的优势。本论文中,主要采用了简单的方法制备了三维石墨烯及其复合材料,并对材料的性能进行了表征,同时也对材料的吸附和降解能力进行了考察。主要内容如下：1、三维石墨烯的制备与表征：通过改进的Hummers方法出氧化石墨烯,用抗坏血酸还原得到三维石墨烯,通过扫描电镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等手段对其进行表征。证明得到的三维石墨烯是多孔性的结构,表面的含氧官能团大部分被去除,比表面积为211.5 m2/g,孔径为4.309 nm。2、三维石墨烯对染料吸附及电吸附行为的研究：三维石墨烯等温电吸附三种染料的行为与Freundlich模型相符。在动力学实验中,三维石墨烯吸附和电吸附三种染料的行为都符合伪二级动力学模型。对负电染料酸性红88和金橙Ⅱ来说,随着电压的升高,三维石墨烯对这两种染料的吸附速率也随之升高,对正电染料亚甲基蓝也有类似的结果。对于已经吸附到三维石墨烯上的染料,在施加相同电性的电压后,染料并未从三维石墨烯表面解吸下来,可能是因为所施加的电压产生的静电斥力并没有达到克服三维石墨烯与染料分子之间的π-π键和范德华力等作用力的程度。3、密度泛函理论修正模型(DFT-D)结果表明：染料吸附到三维石墨烯表面上不但对染料分子的结构产生影响,石墨烯片层也会发生不同程度的弯曲变形。三维石墨烯在吸附染料分子后偶极矩发生了不同程度的变化,吸附染料后产生的极化性能够影响电子转移和导电的性能。4、三维石墨烯／二氧化锰复合材料的制备与表征：利用原位沉积的方法合成三维石墨烯／二氧化锰复合材料,并对其进行表征。结果表明二氧化锰以纳米结构成功的负载在三维石墨烯表面。5、三维石墨烯／二氧化锰复合材料对四环素去除行为的研究：通过比较试验发现,复合材料对四环素的去除效果最好,因为三维石墨烯的存在解决了二氧化锰分散性的问题,且石墨烯具有较高的电子传导能力。复合材料对四环素的去除行为符合延迟速率模型,主要是由于反应产生的Mn2+以及四环素与Mn的复合物吸附在三维石墨烯/二氧化锰复合材料表面上,从而降低了复合材料表面的反应活性位点。四环素初始浓度越大,反应速率就越快,且该反应是吸热反应,因此相对高的温度有利于四环素的高效去除；pH值越高,复合材料与四环素之间的静电斥力越大,降低了四环素的去除效果；随着Mn2+和Na+的浓度增加对四环素去除的抑制作用越明显,Mn2+对反应产生的抑制作用的浓度很低,主要是因为Mn2+能够特异性的吸附到二氧化锰表面上,占据了活性反应位点,而Na+主要是因为占据了Mn4+的空缺位点,但是并没有与Mn4+发生反应。
【关键词】：三维石墨烯 三维石墨烯/二氧化锰复合材料 染料 四环素 电吸附 降解
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11;X505
【目录】：

• 摘要8-10
• Abstract10-12
• 第一章 绪论12-21
• 1.1 三维石墨烯及其复合材料简介12-14
• 1.1.1 石墨烯的发现12
• 1.1.2 三维石墨烯及其复合材料12-14
• 1.2 三维石墨烯及其复合材料的在环境中的应用14-19
• 1.2.1 吸附14-16
• 1.2.2 催化转化16-17
• 1.2.3 传感器17-18
• 1.2.4 去离子电容器18-19
• 1.3 选题意义、内容及创新19-21
• 第二章 实验材料和实验仪器21-24
• 2.1. 实验材料21-23
• 2.2 实验仪器23-24
• 第三章 三维石墨烯的制备以及电吸附行为研究24-46
• 3.1 引言24-25
• 3.2 实验部分25-29
• 3.2.1 三维石墨烯材料的制备25-26
• 3.2.2 三维石墨烯的特性研究26
• 3.2.3 三维石墨烯对染料电吸附行为研究26-27
• 3.2.4 数据处理方法27-29
• 3.3 结果与讨论29-44
• 3.3.1 材料特性29-32
• 3.3.2 pH值的确定32
• 3.3.3 等温吸附实验32-35
• 3.3.4 吸附动力学实验35-42
• 3.3.5 吸附机理42-44
• 3.4 本章小结44-46
• 第四章 三维石墨烯/二氧化锰复合材料的制备及对四环素降解行为的研究46-66
• 4.1 引言46-47
• 4.2 实验部分47-49
• 4.2.1 复合材料制备47
• 4.2.2 复合材料的特性研究47-48
• 4.2.3 复合材料对四环素的去除行为研究48-49
• 4.3 结果与讨论49-65
• 4.3.1 材料的特性49-51
• 4.3.2 对比试验51-52
• 4.3.3 初始浓度影响52-53
• 4.3.4 温度影响53-54
• 4.3.5 pH值影响54-57
• 4.3.6 离子强度影响57-59
• 4.3.7 动力学模型59-61
• 4.3.8 降解产物及降级路径的分析61-65
• 4.4 本章小结65-66
• 第五章 总结与展望66-68
• 参考文献68-80
• 致谢80-81
• 硕士期间研究成果81-82
• 学位论文评阅及答辩情况表82

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 ;科学家首次用纳米管制造出石墨烯带[J];电子元件与材料;2009年06期

2 ;石墨烯研究取得系列进展[J];高科技与产业化;2009年06期

3 ;新材料石墨烯[J];材料工程;2009年08期

4 ;日本开发出在蓝宝石底板上制备石墨烯的技术[J];硅酸盐通报;2009年04期

5 马圣乾;裴立振;康英杰;;石墨烯研究进展[J];现代物理知识;2009年04期

6 傅强;包信和;;石墨烯的化学研究进展[J];科学通报;2009年18期

7 ;纳米中心石墨烯相变研究取得新进展[J];电子元件与材料;2009年10期

8 徐秀娟;秦金贵;李振;;石墨烯研究进展[J];化学进展;2009年12期

9 张伟娜;何伟;张新荔;;石墨烯的制备方法及其应用特性[J];化工新型材料;2010年S1期

10 万勇;马廷灿;冯瑞华;黄健;潘懿;;石墨烯国际发展态势分析[J];科学观察;2010年03期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 成会明;;石墨烯的制备与应用探索[A];中国力学学会学术大会'2009论文摘要集[C];2009年

2 钱文;郝瑞;侯仰龙;;液相剥离制备高质量石墨烯及其功能化[A];中国化学会第27届学术年会第04分会场摘要集[C];2010年

3 张甲;胡平安;王振龙;李乐;;石墨烯制备技术与应用研究的最新进展[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集（第3分册）[C];2010年

4 赵东林;白利忠;谢卫刚;沈曾民;;石墨烯的制备及其微波吸收性能研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集（第7分册）[C];2010年

5 沈志刚;李金芝;易敏;;射流空化方法制备石墨烯研究[A];颗粒学最新进展研讨会——暨第十届全国颗粒制备与处理研讨会论文集[C];2011年

6 王冕;钱林茂;;石墨烯的微观摩擦行为研究[A];2011年全国青年摩擦学与表面工程学术会议论文集[C];2011年

7 赵福刚;李维实;;树枝状结构功能化石墨烯[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年

8 吴孝松;;碳化硅表面的外延石墨烯[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年

9 周震;;后石墨烯和无机石墨烯材料:计算与实验的结合[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年

10 周琳;周璐珊;李波;吴迪;彭海琳;刘忠范;;石墨烯光化学修饰及尺寸效应研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年

中国重要报纸全文数据库 前10条

1 姚耀;石墨烯研究取得系列进展[N];中国化工报;2009年

2 刘霞;韩用石墨烯制造出柔性透明触摸屏[N];科技日报;2010年

3 记者 王艳红;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新华每日电讯;2010年

4 本报记者 李好宇 张們捷(实习) 特约记者 李季;石墨烯未来应用的十大猜想[N];电脑报;2010年

5 证券时报记者 向南;石墨烯贵过黄金15倍 生产不易炒作先行[N];证券时报;2010年

6 本报特约撰稿 吴康迪;石墨烯 何以结缘诺贝尔奖[N];计算机世界;2010年

7 记者 谢荣　通讯员 夏永祥 陈海泉 张光杰;石墨烯在泰实现产业化[N];泰州日报;2010年

8 本报记者 纪爱玲;石墨烯：市场未启 炒作先行[N];中国高新技术产业导报;2011年

9 周科竞;再说石墨烯的是与非[N];北京商报;2011年

10 王小龙;新型石墨烯材料薄如纸硬如钢[N];科技日报;2011年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 吕敏;双层石墨烯的电和磁响应[D];中国科学技术大学;2011年

2 罗大超;化学修饰石墨烯的分离与评价[D];北京化工大学;2011年

3 唐秀之;氧化石墨烯表面功能化修饰[D];北京化工大学;2012年

4 王崇;石墨烯中缺陷修复机理的理论研究[D];吉林大学;2013年

5 盛凯旋;石墨烯组装体的制备及其电化学应用研究[D];清华大学;2013年

6 姜丽丽;石墨烯及其复合薄膜在电极材料中的研究[D];西南交通大学;2015年

7 姚成立;多级结构石墨烯/无机非金属复合材料的仿生合成及机理研究[D];安徽大学;2015年

8 伊丁;石墨烯吸附与自旋极化的第一性原理研究[D];山东大学;2015年

9 梁巍;基于石墨烯的氧还原电催化剂的理论计算研究[D];武汉大学;2014年

10 王义;石墨烯的模板导向制备及在电化学储能和肿瘤靶向诊疗方面的应用[D];复旦大学;2014年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 詹晓伟;碳化硅外延石墨烯以及分子动力学模拟研究[D];西安电子科技大学;2011年

2 王晨;石墨烯的微观结构及其对电化学性能的影响[D];北京化工大学;2011年

3 苗伟;石墨烯制备及其缺陷研究[D];西北大学;2011年

4 蔡宇凯;一种新型结构的石墨烯纳米器件的研究[D];南京邮电大学;2012年

5 金丽玲;功能化石墨烯的酶学效应研究[D];苏州大学;2012年

6 黄凌燕;石墨烯拉伸性能与尺度效应的研究[D];华南理工大学;2012年

7 刘汝盟;石墨烯热振动分析[D];南京航空航天大学;2012年

8 雷军;碳化硅上石墨烯的制备与表征[D];西安电子科技大学;2012年

9 于金海;石墨烯的非共价功能化修饰及载药系统研究[D];青岛科技大学;2012年

10 李晶;高分散性石墨烯的制备[D];上海交通大学;2013年

  本文关键词：三维石墨烯的制备、表征及对难降解有机物的去除研究，由笔耕文化传播整理发布。

，

本文编号：342723