柳树河油页岩热解及催化热解研究

发布时间：2017-05-05 08:05

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【摘要】：传统能源资源的减少和重工业发展对能源供应产生了很大压力,其中所面临的最突出的问题是石油的供不应求。油页岩是一种非常规的能源可以作为石油的替代品,而油页岩的热解作为油页岩最为有效的利用途径引起了广泛的关注。 本论文在氮气和氢气气氛下,对柳树河油页岩热解进行了研究,主要考察热解温度、载气流量、恒温时间等对热解产物产率及组成的影响。结果发现,柳树河油页岩热解最佳条件为：氮气气氛下,热解温度500℃、载气流量100SCCM、恒温时间20min;氢气气氛下,热解温度480℃、载气流量150SCCM、恒温时间20min。 使用HZSM-5、HY分子筛催化剂,对氮气和氢气气氛下的柳树河油页岩进行了催化热解实验,研究了催化剂类型、催化剂添加量、催化热解温度对热解产物产率及组成的影响。结果表明：氮气气氛下,随着催化剂添加量的增加,页岩油产率先增加后减小,在添加量4%时页岩油产率达到最大值15.51wt%和14.78wt%,页岩油中酸性分、芳香分的含量增加,碱性分的含量降低；氢气气氛下,随着催化剂添加量的增加,页岩油产率先增加后减小,催化剂添加量4%时,页岩油产率达到最大值14.05wt%和13.99wt%,页岩油中酸性分、脂肪分的含量均出现降低的趋势。 在两种热解气氛下,使用金属(Fe、Co、Mo)负载HZSM-5、HY分子筛催化剂,对柳树河油页岩进行了催化热解实验,主要研究了载体类型、金属种类及金属负载量对热解产物产率及组成的影响。使用金属负载HZSM-5分子筛,氮气气氛下,随着金属负载量的增加,页岩油产率均呈先增加后减小的趋势；氢气气氛下,随着Fe负载量的增加,页岩油产率逐渐减小,随着Co、Mo负载量的增加,页岩油产率呈先增大后减小的趋势。使用金属负载HY分子筛,氮气气氛下,随着Fe负载量的增加,页岩油产率逐渐增加,负载量20%时,页岩油产率达到最大值15.78wt%,随着Co、Mo负载量的增加,页岩油产率呈先减小后增大的趋势；氢气气氛下,随着Fe负载量的增加,页岩油产率先增加后减小,随着Co、Mo负载量的增加,页岩油产率逐渐增加。氢气气氛下,Mo的加入使芳香分达到了最大值,比氮气气氛单独热解页岩油增加了36.28wt%。 催化剂的加入明显增加了页岩油中低碳烃类的含量,减少了长链烃类的含量,对脱除页岩油中氮硫化合物具有明显的效果,最大减少量达55.00wt%。
【关键词】：油页岩 热解 催化剂 分子筛 GC-MS
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TE662
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-26
• 1.1 能源概况10-12
• 1.1.1 世界能源现状10
• 1.1.2 中国能源现状10-12
• 1.2 油页岩概述12-20
• 1.2.1 油页岩资源概况12-13
• 1.2.2 油页岩的开发和利用现状13-20
• 1.3 国内外油页岩热解及催化热解研究现状20-25
• 1.3.1 油页岩热解20-22
• 1.3.2 油页岩催化热解22-25
• 1.4 论文研究目的及主要研究内容25-26
• 2 实验方法及装置26-30
• 2.1 油页岩的基础性质分析26-27
• 2.1.1 工业分析和元素分析实验26
• 2.1.2 铝甑实验26-27
• 2.2 催化剂的制备27
• 2.3 催化剂的表征27-28
• 2.3.1 XRD分析27
• 2.3.2 BET比表面积测定27-28
• 2.3.3 SEM测定28
• 2.3.4 X射线荧光光谱仪28
• 2.3.5 原位傅里叶变换红外光谱仪28
• 2.4 固定床热解实验装置28-30
• 3 柳树河油页岩热解30-35
• 3.1 载气流量对油页岩热解的影响30-31
• 3.2 恒温时间对油页岩热解的影响31-32
• 3.3 热解温度对油页岩热解的影响32-35
• 4 HZSM-5、HY分子筛催化剂对柳树河油页岩热解的影响35-41
• 4.1 N_2气氛油页岩催化热解35-38
• 4.1.1 催化剂添加量对油页岩热解的影响35-36
• 4.1.2 温度对油页岩催化热解的影响36-38
• 4.2 H_2气氛油页岩催化热解38-41
• 4.2.1 催化剂添加量对油页岩热解的影响38
• 4.2.2 催化热解温度对油页岩热解的影响38-41
• 5 金属负载HZSM-5、HY分子筛催化剂对柳树河油页岩热解的影响41-55
• 5.1 Fe负载HZSM-5、HY分子筛催化剂对油页岩热解的影响41-45
• 5.1.1 Fe/HZSM-5分子筛催化剂对油页岩热解的影响41-43
• 5.1.2 Fe/HY分子筛催化剂对油页岩热解的影响43-45
• 5.2 Co负载HZSM-5、HY分子筛催化剂对油页岩热解的影响45-50
• 5.2.1 Co/HZSM-5分子筛催化剂对油页岩热解的影响45-48
• 5.2.2 Co/HY分子筛催化剂对油页岩热解的影响48-50
• 5.3 Mo负载HZSM-5、HY分子筛催化剂对油页岩热解的影响50-55
• 5.3.1 Mo/HZSM-5分子筛催化剂对油页岩热解的影响50-52
• 5.3.2 Mo/HY分子筛催化剂对油页岩热解的影响52-55
• 6 页岩油组成及含量的分析55-66
• 6.1 页岩油组成及含量分析的实验方法和仪器55-56
• 6.2 页岩油的族组成及化合物组成的GC-MS分析结果56-66
• 6.2.1 页岩油的族组成分析56-60
• 6.2.2 页岩油中化合物组成的GC-MS分析60-66
• 结论66-67
• 参考文献67-71
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况71-72
• 致谢72-73

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 刘招君;董清水;叶松青;朱建伟;郭巍;李殿超;柳蓉;张海龙;杜江峰;;中国油页岩资源现状[J];吉林大学学报(地球科学版);2006年06期

2 钱家麟;王剑秋;李术元;;世界油页岩资源利用和发展趋势[J];吉林大学学报(地球科学版);2006年06期

3 柳蓉;刘招君;;国内外油页岩资源现状及综合开发潜力分析[J];吉林大学学报(地球科学版);2006年06期

4 张秋民;关s

本文编号：345960