表面活性杂多酸离子液体的制备及其催化燃油脱硫性能研究

发布时间：2017-05-09 09:09

  本文关键词：表面活性杂多酸离子液体的制备及其催化燃油脱硫性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着社会的进步，科技的发展，燃料油的消耗量逐年增加，汽车尾气排放的硫氧化物严重危害人类的健康。因此，世界各国对燃料油中的硫含量也提出了更加严格的要求，，降低燃油的硫含量，生产清洁燃料，提供低硫燃料已成为当务之急。目前，在众多脱硫技术中，氧化脱硫技术由于其独特的优势受到众多学者的广泛关注，是一种具有很好应用前景的深度脱硫技术。然而该技术在催化剂的选择和设计上也提出了更高的要求。 本文制备了14种兼具表面活性和酸性的表面活性杂多酸离子液体。运用红外光谱（FTIR）、核磁共振氢谱（1H NMR）、电喷雾质谱（ESI-MS）、X-射线衍射（XRD）等测试方法表征其结构，结果表明所制备的离子液体与预期设计的结构一致。 通过电导率仪、热重（TG）等测试手段测定了离子液体的表面活性、热稳定性、溶解性等物理化学性质。研究发现咪唑环上烷基碳链的长度对离子液体的表面活性有较大的影响，即随着疏水烷烃碳链长度的增加，离子液体的临界胶束浓度值逐渐降低，表面活性逐渐提高。由TG分析表明，所制备的离子液体的分解温度均高于280°C，具有较高的热稳定性。 在以二苯并噻吩（DBT）为模型油、30%H2O2为氧化剂的催化氧化燃油脱硫体系中，以乙腈为萃取剂的萃取耦合催化氧化脱硫体系具有较好的脱硫活性。在萃取耦合催化氧化脱硫体系中，表面活性杂多酸离子液体的疏水碳链长度对该反应有较大的影响。其中，烷基碳链长度为4和具有磺酸基团的C4-IL由于具有适当强度的表面活性在该体系中显示出最好的催化活性。当反应温度为60°C，V(CH3CN):V(DBT-Oil)=1:1，n (H2O2)：n (S)：n (C4-IL)=6:1:0.02时，60min后的DBT的脱硫率达到100%。且该离子液体循环4次后，DBT的脱硫率仍能达到84.0%。最后，初步探究了离子液体在萃取耦合催化氧化脱硫体系中催化燃油脱硫的反应机理。
【关键词】：离子液体 表面活性 二苯并噻吩 氧化脱硫 萃取
【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O645.1;TE624.55
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-28
• 1.1 表面活性离子液体的应用研究进展10-20
• 1.1.1 作为媒介在材料制备中的应用10-15
• 1.1.2 作为表面活性剂在聚合反应中的应用15-17
• 1.1.3 在催化反应中的应用17-20
• 1.2 燃料油脱硫概况20-25
• 1.2.1 燃料油中硫的主要存在形式21
• 1.2.2 燃料油脱硫的主要技术21-24
• 1.2.3 离子液体在燃料油脱硫中的应用24-25
• 1.3 杂多酸简介25-26
• 1.4 论文选题目的、意义及研究内容26-28
• 第2章 表面活性杂多酸离子液体的制备及其表征28-39
• 2.1 实验部分28-34
• 2.1.1 实验仪器和试剂28-29
• 2.1.2 反应原理29-30
• 2.1.3 1-烷基-3（1,4-丁烷磺酸内酯）咪唑磷钨酸盐离子液体的制备30-31
• 2.1.4 1-烷基-3-甲基咪唑磷钨酸盐离子液体的制备31
• 2.1.5 1-腈丙基-3-甲基咪唑磷钨酸盐离子液体的制备31-33
• 2.1.6 结构表征33-34
• 2.2 结果与讨论34-38
• 2.2.1 FTIR 分析34-35
• 2.2.2 ~1H NMR 分析35-37
• 2.2.3 ESI-MS 分析37-38
• 2.2.4 XRD 分析38
• 2.3 本章小结38-39
• 第3章 表面活性杂多酸离子液体的物理化学性质研究39-47
• 3.1 实验部分39-41
• 3.1.1 实验仪器39
• 3.1.2 测试方法39-41
• 3.2 结果与讨论41-46
• 3.2.1 离子液体的溶解度41-42
• 3.2.2 离子液体的热稳定性42-44
• 3.2.3 离子液体的临界胶束浓度44-46
• 3.3 本章小结46-47
• 第4章 表面活性杂多酸离子液体催化氧化脱硫的研究47-62
• 4.1 实验部分47-49
• 4.1.1 实验仪器与试剂47-48
• 4.1.2 离子液体催化氧化燃油脱硫实验48
• 4.1.3 油品定量分析方法48-49
• 4.2 离子液体结构对 DBT 氧化脱硫率的影响及氧化产物分析49-55
• 4.2.1 不同脱硫体系中离子液体的烷基碳链长度对 DBT 氧化脱硫率的影响49-51
• 4.2.2 离子液体的磺酸基团对 DBT 氧化脱硫率的影响51-53
• 4.2.3 氧化产物分析53-55
• 4.3 催化反应条件优化55-60
• 4.3.1 V(CH_3CN)/V(H_2O)对 DBT 氧化脱硫率的影响55-56
• 4.3.2 H_2O_2用量对 DBT 氧化脱硫率的影响56-57
• 4.3.3 催化剂用量对 DBT 氧化脱硫率的影响57
• 4.3.4 反应温度对 DBT 氧化脱硫率的影响57-58
• 4.3.5 对不同有机硫化物的催化脱硫性能58-59
• 4.3.6 离子液体催化剂的稳定性59-60
• 4.4 离子液体萃取催化氧化燃油脱硫的机理研究60-61
• 4.5 本章小结61-62
• 结论与展望62-64
• 参考文献64-71
• 附录71-93
• 附录 A 离子液体的 FTIR 谱图71-78
• 附录 B 离子液体的~1H NMR 谱图78-85
• 附录 C 离子液体的 ESI-MS 谱图85-91
• 附录 D 模型油品的液相标准曲线91-93
• 硕士期间发表论文与研究成果93-94
• 致谢94

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

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本文编号：352207