老化生物炭的氧化还原特性及其促进铬还原机理研究
发布时间：2021-12-11 13:05
生物碳（biochar）是指生物质在充满惰性气体条件下通过低温热解产生的富含碳素、高芳香化、难溶并且多孔的固态材料,当添加到土壤中时,它可以大大的促进养分和污染物的循环。生物炭表面含有丰富的含氧官能团如羧基、酚羟基、甲氧基、醌基和酮基等,这些基团决定了生物炭可以作为固态的电子穿梭体,参与到自然界中的氧化还原反应中。已有研究表明,生物炭在添加到土壤中后,在自然条件的影响下其理化性质会发生改变,长时间的生物炭老化会在其表面生成大量的含氧官能团。同时,生物炭在老化过程中会释放多种有机化合物（也被称为生物炭衍生的有机物,BDOM）。已有结果证实,老化过程对生物炭理化性质产生较大影响,但是对其氧化还原特性的影响未见报道。深入研究老化过程对生物炭在土壤环境中的氧化还原能力的影响,为揭示其生态效应具有重要的意义。本文研究了在非生物体系中,生物炭经老化处理后生成溶解性生物炭和老化生物炭的规律,并重点阐明了他们的氧化还原特性以及介导污染物（Cr（Ⅵ））还原转化的能力。论文的主要内容和结论如下:（1）研究了不同热解温度的生物炭（300℃、400℃、500℃、600℃和700℃）释放BDOM的规律,并表征了...
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
铬在生物圈中的生物地球化学循环[8]
广东工业大学硕士论文3和RAD51亚细胞限制性的变化，这说明Cr(VI)会损害淋巴细胞DNA。相反，Cr(III)对于人体代谢至关重要，与维持葡萄糖，胆固醇和甘油三酸酯水平，细胞膜稳定性，核酸和蛋白质的合成及稳定性有关[13]。然而，在高浓度下，Cr(III)对细胞结构产生负面影响[14]。稳定的Cr(III)物质与DNA所含有的带负电荷的磷酸基团之间的静电相互作用形成诱变且有毒的Cr(III)-DNA复合物，这些复合物影响DNA复制和转录，并可能引起诱变[15,16]。图1-2阐述了铬吸收对细胞活性的影响机制。图1-2铬吸收对细胞活性的影响机制[17]Fig.1-2Generalmechanismsofchromiumuptakeandcellularfate.1.2铬污染的修复方法及其研究进展重金属对土壤的污染过程不易被发现，但污染后果却相当严重，且土壤重金属污染的不可逆性，因此对重金属污染的土壤修复是当前环境问题的重中之重。重金属污染土壤修复是一个复杂的过程，首先要确定污染源以及污染类型，针对不同的污染类型采取不同的修复方法。铬的修复可以通过各种物理，化学和生物方法进行。在有机或无机电子供体的存在下，作为强氧化剂的Cr(VI)化合物容易还原为Cr(III)。1.2.1物理修复一般是指采用物理方法去除或者分离土壤中的重金属的技术。铬污染土土壤物理修复技术主要包括吸附、电渗析法和土壤洗涤等技术[18-20]。吸附主要用具有吸附性材料比如生物炭和阳离子交换树脂对铬进行吸附。电动修复技术是通过电流的作用，在电场的作用下，土壤中的重金属离子（如Pb、Cd、Cr、Zn等）以电透渗和电迁移的方式向电极运输，然后集中收集处理。电动修复方法特别适合于低渗透的
广东工业大学硕士论文5生物膜转运。在细胞内部，它借助特定的金属结合蛋白易位，并通过高度不稳定的氧化态（即Cr(V)和Cr(IV)）最终还原为Cr(III)。有氧微生物和厌氧微生物都具有将Cr(VI)还原为Cr(III)的能力。在有氧的条件下，Cr(V)会以几种相形式发生还原，其中Cr(V)减少为中间体Cr(VI)/Cr(V)最后还原为热力学稳定的结果Cr(III)。在厌氧条件下，Cr(VI)本身在细胞呼吸中充当末端电子受体，并经常接收细胞色素b和细胞色素c产生的电子[29,30]。目前，已经有一些菌株被报导可以利用有机碳作为电子供体将Cr(VI)转化为Cr(III)，例如Pseudomonasdechromaticans,Desulfovibriovulgaris和Leucobactersp。图1-3微生物细胞去除铬的机理[28]Fig.1-3Mechanismsofchromiumremovalbyamicrobialcell1.3生物炭研究及进展1.3.1生物炭的定义生物炭是由生物质在低温（<700℃）厌氧环境下热解产生的固态物质，例如农作物残渣，粪便和固体废物。目前国内对于生物炭并没有十分明确的定义，但国外将其定义为“具有稳定性质且富含碳素的多孔碳质固体”。由于其在土壤中的稳定性，比表面积大和多孔结构特点，传统上将生物炭作为土壤改良剂及固碳剂方面施加于土壤。最近研究发现，生物炭会对土壤中有机碳产生重要影响，会减少土壤中不稳定的有机碳，并增加稳定的有机碳含量[31]。这有助于土壤固定二氧化碳，因为土壤有机碳是大气中CO2的来源和吸收者[31]。迄今为止，在许多研究中已经强调了生物炭在农学和环境效益方面的潜力，主要包括缓解全球变暖，废物管理，土壤修复以
【参考文献】：
期刊论文
[1]Enhanced removal of Cr（Ⅵ） by biochar with Fe as electron shuttles[J]. Jingwen Xu,Yongguang Yin,Zhiqiang Tan,Bowen Wang,Xiaoru Guo,Xia Li,Jingfu Liu. Journal of Environmental Sciences. 2019(04)
[2]Mechanism of Cu（Ⅱ） adsorption inhibition on biochar by its aging process[J]. Yue Guo,Wei Tang,Jinggui Wu,Zhaoqin Huang,Jingyu Dai. Journal of Environmental Sciences. 2014(10)
[3]Enhanced and irreversible sorption of pesticide pyrimethanil by soil amended with biochars[J]. Rai S.Kookana. Journal of Environmental Sciences. 2010(04)
[4]土壤重金属污染现状与修复技术研究进展[J]. 崔德杰,张玉龙. 土壤通报. 2004(03)
[5]铬污染土壤修复技术研究进展[J]. 周加祥,刘铮. 环境污染治理技术与设备. 2000(04)
本文编号：3534730
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
铬在生物圈中的生物地球化学循环[8]
广东工业大学硕士论文3和RAD51亚细胞限制性的变化，这说明Cr(VI)会损害淋巴细胞DNA。相反，Cr(III)对于人体代谢至关重要，与维持葡萄糖，胆固醇和甘油三酸酯水平，细胞膜稳定性，核酸和蛋白质的合成及稳定性有关[13]。然而，在高浓度下，Cr(III)对细胞结构产生负面影响[14]。稳定的Cr(III)物质与DNA所含有的带负电荷的磷酸基团之间的静电相互作用形成诱变且有毒的Cr(III)-DNA复合物，这些复合物影响DNA复制和转录，并可能引起诱变[15,16]。图1-2阐述了铬吸收对细胞活性的影响机制。图1-2铬吸收对细胞活性的影响机制[17]Fig.1-2Generalmechanismsofchromiumuptakeandcellularfate.1.2铬污染的修复方法及其研究进展重金属对土壤的污染过程不易被发现，但污染后果却相当严重，且土壤重金属污染的不可逆性，因此对重金属污染的土壤修复是当前环境问题的重中之重。重金属污染土壤修复是一个复杂的过程，首先要确定污染源以及污染类型，针对不同的污染类型采取不同的修复方法。铬的修复可以通过各种物理，化学和生物方法进行。在有机或无机电子供体的存在下，作为强氧化剂的Cr(VI)化合物容易还原为Cr(III)。1.2.1物理修复一般是指采用物理方法去除或者分离土壤中的重金属的技术。铬污染土土壤物理修复技术主要包括吸附、电渗析法和土壤洗涤等技术[18-20]。吸附主要用具有吸附性材料比如生物炭和阳离子交换树脂对铬进行吸附。电动修复技术是通过电流的作用，在电场的作用下，土壤中的重金属离子（如Pb、Cd、Cr、Zn等）以电透渗和电迁移的方式向电极运输，然后集中收集处理。电动修复方法特别适合于低渗透的
广东工业大学硕士论文5生物膜转运。在细胞内部，它借助特定的金属结合蛋白易位，并通过高度不稳定的氧化态（即Cr(V)和Cr(IV)）最终还原为Cr(III)。有氧微生物和厌氧微生物都具有将Cr(VI)还原为Cr(III)的能力。在有氧的条件下，Cr(V)会以几种相形式发生还原，其中Cr(V)减少为中间体Cr(VI)/Cr(V)最后还原为热力学稳定的结果Cr(III)。在厌氧条件下，Cr(VI)本身在细胞呼吸中充当末端电子受体，并经常接收细胞色素b和细胞色素c产生的电子[29,30]。目前，已经有一些菌株被报导可以利用有机碳作为电子供体将Cr(VI)转化为Cr(III)，例如Pseudomonasdechromaticans,Desulfovibriovulgaris和Leucobactersp。图1-3微生物细胞去除铬的机理[28]Fig.1-3Mechanismsofchromiumremovalbyamicrobialcell1.3生物炭研究及进展1.3.1生物炭的定义生物炭是由生物质在低温（<700℃）厌氧环境下热解产生的固态物质，例如农作物残渣，粪便和固体废物。目前国内对于生物炭并没有十分明确的定义，但国外将其定义为“具有稳定性质且富含碳素的多孔碳质固体”。由于其在土壤中的稳定性，比表面积大和多孔结构特点，传统上将生物炭作为土壤改良剂及固碳剂方面施加于土壤。最近研究发现，生物炭会对土壤中有机碳产生重要影响，会减少土壤中不稳定的有机碳，并增加稳定的有机碳含量[31]。这有助于土壤固定二氧化碳，因为土壤有机碳是大气中CO2的来源和吸收者[31]。迄今为止，在许多研究中已经强调了生物炭在农学和环境效益方面的潜力，主要包括缓解全球变暖，废物管理，土壤修复以
【参考文献】：
期刊论文
[1]Enhanced removal of Cr（Ⅵ） by biochar with Fe as electron shuttles[J]. Jingwen Xu,Yongguang Yin,Zhiqiang Tan,Bowen Wang,Xiaoru Guo,Xia Li,Jingfu Liu. Journal of Environmental Sciences. 2019(04)
[2]Mechanism of Cu（Ⅱ） adsorption inhibition on biochar by its aging process[J]. Yue Guo,Wei Tang,Jinggui Wu,Zhaoqin Huang,Jingyu Dai. Journal of Environmental Sciences. 2014(10)
[3]Enhanced and irreversible sorption of pesticide pyrimethanil by soil amended with biochars[J]. Rai S.Kookana. Journal of Environmental Sciences. 2010(04)
[4]土壤重金属污染现状与修复技术研究进展[J]. 崔德杰,张玉龙. 土壤通报. 2004(03)
[5]铬污染土壤修复技术研究进展[J]. 周加祥,刘铮. 环境污染治理技术与设备. 2000(04)
本文编号：3534730
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