析氢反应中高指数晶面控制中间体吸附过程的原位拉曼研究

发布时间：2021-12-27 21:07

　　电催化水还原是一种在温和条件下制氢的有效途径。高指数晶面控制是有望实现优良析氢反应（HER）催化活性的方法之一。然而,高指数晶面控制的机制尚不清楚。在此,我们结合原位拉曼光谱和理论计算,阐明了高指数晶面增强Ti@TiO₂纳米片催化性能的机理。在这个过程中,水分子倾向于吸附到高指数晶面表面,然后还原成氢。我们的工作为在能量和环境相关的问题上利用原位拉曼光谱研究过渡金属基电催化剂的电催化机理奠定了基础。 

【文章来源】：光散射学报. 2020,32(02)

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【部分图文】：

(a)原位拉曼研究Ti@TiO2纳米片表面的HER过程的示意图。(b)原始钛网和(c)Ti@TiO2-18H纳米片的扫描电镜图像。

图1 (a)原位拉曼研究Ti@TiO2纳米片表面的HER过程的示意图。(b)原始钛网和(c)Ti@TiO2-18H纳米片的扫描电镜图像。在碱性介质中,二氧化钛对其具有很高的催化活性,因此该反应被用作测试反应,以表征具有不同晶面的二氧化钛纳米片的催化活性。图2c显示了Ti@TiO2纳米片在1.0 M KOH溶液中不同水热时间下的LSV曲线。其催化活性主要取决于二氧化钛纳米片的水热时间。Ti@TiO2-6H纳米片在10 mA cm-2,658 mV下达到最小过电位,这明显优于其他Ti@TiO2-3H纳米片(685 mV)。进一步增加水热时间会降低其催化活性,这与高指数面趋势一致。结果表明,高指数面有助于Ti@TiO2-6H纳米片的催化活性。

(a)TiO2(101)和(b)TiO2(224)的表面原子对H2O吸附所收集的电子密度差。蓝色和红色分别表示电荷耗尽和电荷积累。浅蓝色代表钛原子;红色代表氧原子;粉色代表氢原子。(c)垂直方向水和不同晶面的二氧化钛界面的电子密度差。Δρ=ρ(TiO2/H2O)-ρ(TiO2)-ρ(H2O)。(d)水和不同晶面的二氧化钛之间的吸附能。


本文编号：3552737