ZSM-5分子筛的合成、后处理及其在苯与甲醇烷基化中的应用

发布时间：2017-05-15 09:07

  本文关键词：ZSM-5分子筛的合成、后处理及其在苯与甲醇烷基化中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：在微孔沸石分子筛中引入介孔,制备多级孔道分子筛,是改性沸石分子筛的一种有效方法。本文以价格低廉的醇类为模板剂,采用水热晶化法,合成了ZSM-5分子筛,同时进一步对ZSM-5分子筛进行碱处理改性,得到多级孔道分子筛。考察了不同合成条件下,对分子筛合成、改性的结果及性能的影响。使用XRD、FT-IR、SEM、NH3-TPD和N2吸-脱附等手段,对合成出的ZSM-5分子筛的结构特征和物化性能进行了考察；将碱处理前后的ZSM-5分子筛,应用于苯与甲醇烷基化反应中,考察碱处理前后的分子筛应用于苯与甲醇烷基化反应的催化性能。 以NaA102为铝源时,在SiO2/Al2O3=20～100, SiO2/1,6-HDO=2.5～6, Na2O/SiO2=0.2～0.4,T=160℃～200℃,t=48-72h范围内,均可合成出ZSM-5分子筛。NaOH溶液碱处理ZSM-5分子筛,一定条件下,可以得到具有狭缝状介孔孔道的多级孔道分子筛,弱酸量增加,强酸量降低。进一步弱酸处理后,可以提高ZSM-5分子筛的结晶度、介孔表面积及微孔体积。与未经处理的ZSM-5分子筛相比,碱处理改性的ZSM-5分子筛催化苯与甲醇的烷基化反应,提高了苯的转化率、二甲苯的选择性及收率
【关键词】：ZSM-5分子筛 碱处理 多级孔道 苯与甲醇烷基化
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ424.25;TQ203.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 引言9-10
• 第1章 文献综述10-27
• 1.1 沸石分子筛的发展概况10-11
• 1.2 ZSM-5沸石分子筛11-14
• 1.2.1 ZSM-5沸石分子筛的结构及性质11-12
• 1.2.2 ZSM-5的合成12
• 1.2.3 ZSM-5沸石分子筛的催化特性12-13
• 1.2.4 ZSM-5的工业应用和限制13-14
• 1.3 多级孔道体系14-16
• 1.3.1 多级孔道体系概述14-15
• 1.3.2 改善沸石缺点的方法15-16
• 1.3.3 多级孔ZSM-5沸石分子筛的性能16
• 1.4 多级孔道沸石分子筛的合成方法16-23
• 1.4.1 模板剂法16-21
• 1.4.2 后处理法合成多级孔道分子筛21-23
• 1.5 合成机理23-24
• 1.5.1 固相转变机理23
• 1.5.2 液相转变机理23
• 1.5.3 液固双相转变机理23-24
• 1.6 苯与甲醇烷基化的研究进展24-25
• 1.6.1 苯与甲醇烷基化反应概述24
• 1.6.2 甲苯与甲醇烷基化反应机理的研究24-25
• 1.6.3 甲苯与甲醇烷基化反应催化剂的制备25
• 1.6.4 苯与甲醇烷基化反应催化剂的研究进展25
• 1.7 课题的提出及研究思路25-27
• 第2章 实验部分27-33
• 2.1 前言27
• 2.2 实验原料与装置27-28
• 2.2.1 实验原料27
• 2.2.2 实验仪器27-28
• 2.3 催化剂评价装置28-29
• 2.4 实验步骤29-30
• 2.4.1 ZSM-5分子筛的水热合成29-30
• 2.4.2 碱处理合成多级孔道ZSM-5分子筛30
• 2.4.3 催化剂的制备30
• 2.5 苯与甲醇烷基化催化剂评价30-31
• 2.5.1 催化剂的装填30
• 2.5.2 反应装置的气密性检查30-31
• 2.5.3 烷基化反应实验步骤31
• 2.5.4 产物的色谱条件31
• 2.6 分子筛样品的表征31-32
• 2.6.1 X射线衍射(XRD)31
• 2.6.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)31
• 2.6.3 扫描电镜(SEM)31-32
• 2.6.4 氨程序升温脱附(NH_3-TPD)32
• 2.6.5 N_2吸附32
• 2.7 实验评价指标与计算方法32-33
• 第3章 水热法合成ZSM-5沸石分子筛33-46
• 3.1 ZSM-5沸石分子筛的基本表征33-35
• 3.1.1 ZSM-5分子筛的XRD表征33-34
• 3.1.2 ZSM-5分子筛的FT-IR表征34-35
• 3.1.3 ZSM-5分子筛的SEM表征35
• 3.2 ZSM-5沸石分子筛合成的影响因素35-44
• 3.2.1 硅铝比对合成ZSM-5的影响35-37
• 3.2.2 不同铝源对合成ZSM-5的影响37
• 3.2.3 不同硅源对合成ZSM-5的影响37-38
• 3.2.4 不同模板剂比对合成ZSM-5的影响38-41
• 3.2.5 不同碱度41-42
• 3.2.6 不同晶化温度42-43
• 3.2.7 不同晶化时间43-44
• 3.3 小结44-46
• 第4章 ZSM-5沸石的碱处理改性46-57
• 4.1 不同条件下碱处理对分子筛性能的影响46-54
• 4.1.1 不同硅铝比分子筛的碱处理46-48
• 4.1.2 不同碱处理浓度48-52
• 4.1.3 不同碱处理时间52-54
• 4.2 分子筛的酸处理54-55
• 4.3 小结55-57
• 第5章 碱处理前后的ZSM-5应用于苯与甲醇烷基化反应中57-60
• 5.1 碱处理前后的ZSM-5分子筛的烷基化催化性能57-59
• 5.1.1 碱处理前后的分子筛催化苯与甲醇烷基化产物含量对比57-58
• 5.1.2 碱处理前后的分子筛应用于苯与甲醇烷基化的催化性能对比58-59
• 5.2 小结59-60
• 第6章 结论60-61
• 参考文献61-65
• 致谢65

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

1 刘春英;柳云骐;崔敏;刘恒梁;张萍;续冉;;不同形貌ZSM-5分子筛的合成优化与表征[J];工业催化;2011年06期

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1 胡慧敏;ZSM-5系列分子筛催化剂上苯与甲醇的烷基化反应研究[D];湖南师范大学;2007年

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