准东煤燃烧气化过程中钠的迁移规律研究
发布时间:2017-05-16 15:26
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【摘要】:新疆准东煤田是我国最大的整装煤田,其预测煤炭储量达3900亿吨。准东煤储量巨大、开采成本低、反应活性好,具备成为良好动力用煤及煤化工用煤的条件。然而,准东煤中碱金属(尤其是Na)含量高,在燃烧和气化过程中极易造成换热面沾污腐蚀,影响设备运行安全和效率,目前尚无根本解决方法。因此,深入研究准东煤燃烧和气化过程中Na的迁移特性及形态变化,寻找其可控转化途径具有十分重要的研究意义和实际应用价值。本论文主要研究了准东煤燃烧和气化过程中Na的迁移特性及形态变化以及添加剂对煤气化过程中Na转化的影响,并结合化学热力学计算软件探讨了燃烧气化过程中煤灰粘结问题的原因,对准东煤的循环流化床气化应用具有重要的指导意义。采用热重分析仪研究了准东煤的燃烧特性,采用马弗炉研究了成灰温度对煤灰理化特性的影响以及准东煤灰化过程中Na的迁移特性及形态变化。结果表明:准东煤着火和燃尽温度均较低,燃烧特性良好;成灰温度不仅影响煤灰中Na元素的含量,也影响Na元素的存在形式;随着成灰温度的升高,准东煤灰中的Na元素含量减少,主要形式由NaCl向钠长石、霞石等含Na硅铝酸盐相转变;800℃以上高温成灰出现明显粘结现象,原因是含Na化合物与SiO2、Al2O3、Fe2O3和CaO等金属氧化物结合形成低温共熔体;575℃低温灰化更适用于准东煤灰成分分析,既能保证燃烧完全,又能最大限度保留煤中的碱金属成分。采用热重分析仪和水平管式炉实验系统研究了准东煤的CO2气化反应特性,考察了气化温度和停留时间对气化残留物理化特性的影响,重点研究了准东煤气化过程中Na的迁移特性及形态变化。结果表明:准东煤的气化起始温度和终止温度均较低,气化活性良好;气化温度和停留时间对气化残留物的理化特性具有重要影响,随着气化反应的进行,气化残留物中Na的含量减少,气化残留物中的物相成分也发生变化;当停留时间为60min,气化温度分别为850、900、950和1000℃时,Na元素的存在形式由NaCl转变为钠长石、霞石等含Na硅铝酸盐物质;不同气化温度的残留物表面均出现粘结现象,且随着气化温度升高,粘结现象越发明显;相对于燃烧过程,气化过程中含Na化合物更容易与SiO2、Al2O3等氧化物相结合形成低温共熔物,引发粘结现象。采用水平管式炉实验系统对纳米SiO2/纳米Al2O3与准东木垒煤混合样品进行了C02气化实验,研究了添加剂种类、掺混质量配比对准东木垒煤气化过程中Na的迁移特性及形态变化的影响。结果表明:添加剂Si02和A1203对气化残留物理化特性的影响不同;添加纳米SiO2后,气化残留物产率增加,且残留物中Na2O的相对含量增加,气化残留物均表现出不同程度的粘结性;添加Si02能够有效减小气相Na的析出,对气化残留物粘结性的影响呈现出少量添加促进粘结、过量添加抑制粘结的特点;添加Al2O3后,气化残留物产率增加,但残留物中Na2O的相对含量减少;添加剂A1203抑制了原煤中矿物成分的固钠作用,促进了气相Na的析出,抑制了气化残留物的粘结。基于吉布斯自由能最小原理,采用化学热力学计算软件FactSage 6.1对本文实验中所用的准东煤燃烧和气化过程进行了化学平衡计算,分析了反应气氛、反应温度、添加剂成分和含量等对Na的迁移特性及形态变化的影响,并对残留物粘结机理进行了研究。结果表明:在燃烧和气化过程中,随着反应温度的升高,残留物中Na的含量下降,且下降比例和速率与煤种有关,存在形式上,Na由主要以固相NaCl(s)存在转变为以气相NaCl(g)和固相NaAlSiO4(s)存在,K在700℃以后全部以气相(主要为KCl(g))形式存在,C1的转变与Na、K的转变具有相关性;气化过程中气相Na的析出比例高于燃烧过程;添加Si02使得更多的Na以硅铝酸盐和硅酸盐的形式固定在气化残留物中,而添加A1203则没有明显效果;对950℃气化过程的相图计算结果表明,木垒煤单独气化、添加Si02后气化残留物中存在熔融相,而添加A1203后不存在熔融相,添加A1203抑制了气化残留物的粘结。整体来看,计算结果与实验结果具有良好的一致性。
【关键词】:准东煤 钠 燃烧 气化 添加剂
【学位授予单位】:中国科学院研究生院(工程热物理研究所)
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TQ546
【目录】:
- 摘要5-7
- ABSTRACT7-10
- 符号表10-14
- 第一章 绪论14-24
- 1.1 研究背景14-15
- 1.2 国内外研究现状15-21
- 1.2.1 煤中碱金属的存在形式研究15-16
- 1.2.2 钠在燃烧气化过程中的行为研究16-19
- 1.2.3 煤灰中主要矿物质成分及其对煤灰熔融特性的影响19-21
- 1.2.4 添加剂对煤中钠迁移的影响21
- 1.3 本论文研究目的和内容21-24
- 1.3.1 研究目的与意义21-22
- 1.3.2 研究内容与方法22-24
- 第二章 准东煤成灰过程中钠的迁移特性及形态变化24-42
- 2.1 引言24-25
- 2.2 实验方法25-29
- 2.2.1 实验原料25-26
- 2.2.2 实验仪器与方法26-27
- 2.2.3 分析检测方法27-29
- 2.3 结果与讨论29-41
- 2.3.1 着火温度与燃烧稳定性29-30
- 2.3.2 五种准东煤575℃和815℃成灰对比30-37
- 2.3.3 成灰温度对木垒煤灰理化特性的影响37-41
- 2.4 本章小结41-42
- 第三章 准东煤气化过程中钠的迁移特性及形态变化42-60
- 3.1 引言42
- 3.2 实验方法42-45
- 3.2.1 实验原料42
- 3.2.2 实验仪器与方法42-44
- 3.2.3 分析检测方法44-45
- 3.3 结果与讨论45-58
- 3.3.1 气化温度与反应性45-46
- 3.3.2 气体流量的影响46-47
- 3.3.3 样品质量的影响47
- 3.3.4 气化温度和气化时间对气化残留物理化特性的影响47-57
- 3.3.5 木垒煤气化和燃烧过程中残留物理化特性对比57-58
- 3.4 本章小结58-60
- 第四章 添加剂对准东煤气化过程中钠迁移转化影响规律研究60-74
- 4.1 引言60
- 4.2 实验方法60-62
- 4.2.1 实验原料60-62
- 4.2.2 实验仪器与方法62
- 4.2.3 分析检测方法62
- 4.3 结果与讨论62-72
- 4.3.1 添加剂SiO_2和Al_2O_3在气化反应前后的理化特性对比62-64
- 4.3.2 添加SiO_2的影响64-69
- 4.3.3 添加Al_2O_3的影响69-72
- 4.4 本章小结72-74
- 第五章 准东煤燃烧气化过程中钠及相关元素迁移的化学热力学分析74-93
- 5.1 引言74
- 5.2 计算方法74-77
- 5.2.1 软件介绍74-75
- 5.2.2 计算流程和思路75-77
- 5.3 结果与讨论77-91
- 5.3.1 准东煤燃烧的化学热力学计算77-80
- 5.3.2 准东煤气化的化学热力学计算80-85
- 5.3.3 木垒煤和添加剂混合气化的化学热力学计算85-91
- 5.4 本章小结91-93
- 第六章 结论与展望93-96
- 6.1 本论文主要结论93-95
- 6.2 工作展望95-96
- 参考文献96-100
- 攻读硕士学位期间发表的学术论文和研究成果100-101
- 攻读硕士学位期间参与的课题和项目101-102
- 致谢102
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前8条
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,本文编号:371240
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