石墨烯制备及其电催化应用

发布时间：2017-05-19 12:21

  本文关键词：石墨烯制备及其电催化应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：石墨烯(Graphene)是一种由单层碳原子构成的二维碳基纳米材料，因其优异导电性、极高机械强度和较大比表面积，，被认为是一种理想的新型电极修饰材料而广泛应用于电化学领域。本论文采用化学还原法成功制备石墨烯，并就石墨烯修饰玻碳电极（石墨烯/玻碳电极）对p-苯二酚和Cr(VI)的电催化作用进行了探究。其主要工作如下： ①以石墨粉为原料，采用氧化-分散-还原法，用氨水代替剧毒物水合肼还原氧化石墨烯(Graphene Oxide)制备石墨烯。通过傅立叶红外光谱、拉曼光谱、X-射线衍射和比表面分析对石墨烯结构进行表征。结果表明，氧化石墨烯为黄色胶体溶液，具有明显丁达尔效应。石墨烯为黑色分散液，不易发生团聚，比表面积达202m~2/g。相对水合肼还原法，此法环境友好性高、价格低廉，为新型材料石墨烯制备提供了新的参考。 ②利用扫描电镜、原子力显微镜对石墨烯/玻碳电极的表面形貌予以表征，运用电化学测试技术探究石墨烯/玻碳电极对p-苯二酚的电催化氧化性能。结果表明，石墨烯/玻碳电极表面的部分石墨烯相互交叠在一起，形成10nm左右厚的片层。p-苯二酚在此修饰电极上的氧化还原峰电流均增大，峰电位差△E_p减小165mV，说明石墨烯/玻碳电极对p-苯二酚具有显著电催化作用，使p-苯二酚的电化学氧化可逆性明显改善。差分脉冲伏安结果表明p-苯二酚氧化峰电流与其浓度在5.0×10~(-6)mol/L～1.0×10~(-4)mol/L范围内成良好线性关系，检出限达1.0×10~(-7)mol/L。 ③采用循环伏安法和差分脉冲阴极溶出伏安法分别研究了石墨烯/玻碳电极的有效表面积和Cr(VI)在石墨烯/玻碳电极上的电化学行为。结果表明，优化试验条件下，石墨烯/玻碳电极的有效表面积为0.155cm~2，比裸玻碳电极增大了15.7%，同时Cr(VI)在石墨烯/玻碳电极上的还原峰电位正移116mV，峰电流增大约8倍，表明石墨烯/玻碳电极对Cr(VI)具有明显电催化还原作用。差分脉冲阴极溶出伏安结果表明Cr(VI)的还原峰电流与其浓度在2.0×10~(-7)mol/L～1.0×10~(-3)mol/L范围内呈良好线性关系(R=0.997)，检出限达1.5×10~(-7)mol/L。本研究内容为食品、环境及生命科学领域监测危害物质提供了一种良好途径。
【关键词】：石墨烯 电催化 p-苯二酚 Cr(Ⅵ)
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O613.71;O643.36
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 1 绪论9-19
• 1.1 石墨烯概述9-10
• 1.2 石墨烯制备方法10-14
• 1.2.1 微机械剥离法10-11
• 1.2.2 化学气相沉积法11
• 1.2.3 氧化-分散-还原法11-12
• 1.2.4 外延生长法12
• 1.2.5 电弧放电法12-13
• 1.2.6 碳纳米管轴向打开法13
• 1.2.7 全有机合成法13-14
• 1.3 石墨烯——新型电极修饰材料14
• 1.4 石墨烯在电分析化学中的应用14-17
• 1.4.1 重金属离子的检测15
• 1.4.2 酚类有机物的检测15-16
• 1.4.3 过氧化氢和 NADH 的检测16
• 1.4.4 葡萄糖的检测16-17
• 1.4.5 DNA 的检测17
• 1.4.6 其他检测17
• 1.5 本文研究内容及方法17-19
• 2 石墨烯制备19-29
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验内容20-23
• 2.2.1 仪器与试剂20-21
• 2.2.2 石墨烯的合成21-22
• 2.2.3 氧化石墨烯和石墨烯的结构表征22-23
• 2.3 结果与讨论23-28
• 2.3.1 丁达尔效应23
• 2.3.2 氧化石墨烯和石墨烯薄膜23-24
• 2.3.3 红外光谱表征24-25
• 2.3.4 拉曼光谱表征25-26
• 2.3.5 X 射线衍射结构表征26-27
• 2.3.6 石墨烯孔结构特征27-28
• 2.4 本章小结28-29
• 3 石墨烯修饰电极对 p-苯二酚电催化氧化初探29-41
• 3.1 引言29-30
• 3.2 实验内容30-32
• 3.2.1 仪器与试剂30-31
• 3.2.2 玻碳电极预处理31
• 3.2.3 修饰电极的制备31-32
• 3.2.4 循环伏安法和差分脉冲伏安法研究修饰电极对 p-苯二酚的电催化32
• 3.3 结果与讨论32-40
• 3.3.1 石墨烯修饰电极表面形貌特征32-33
• 3.3.2 石墨烯修饰电极的交流阻抗33-35
• 3.3.3 石墨烯修饰电极和碳纳米管修饰电极对 p-苯二酚的电催化35-36
• 3.3.4 p-苯二酚在石墨烯修饰电极上的电化学行为36-39
• 3.3.5 标准曲线39
• 3.3.6 p-苯二酚在石墨烯修饰电极表面反应与催化机理探讨39-40
• 3.4 本章小结40-41
• 4 Cr(Ⅵ)在石墨烯修饰电极上的电化学行为41-51
• 4.1 引言41-42
• 4.2 实验内容42-43
• 4.2.1 仪器与试剂42-43
• 4.2.2 石墨烯/玻碳电极的制备43
• 4.2.3 石墨烯/玻碳电极在铁氰化钾溶液中的电化学行为43
• 4.2.4 差分脉冲阴极溶出伏安法研究 Cr(Ⅵ)的电化学行为43
• 4.3 结果与讨论43-50
• 4.3.1 石墨烯修饰电极的有效表面积43-44
• 4.3.2 电解质种类的选择44-45
• 4.3.3 Cr(Ⅵ)测定条件的优化45-47
• 4.3.4 Cr(Ⅵ)的差分脉冲阴极溶出伏安响应47
• 4.3.5 线性范围与检出限47-49
• 4.3.6 干扰实验49
• 4.3.7 样品分析49
• 4.3.8 Cr(Ⅵ)在石墨烯/玻碳电极上的催化反应机理探讨49-50
• 4.4 本章小结50-51
• 5 结论与展望51-53
• 5.1 结论51-52
• 5.2 展望52-53
• 致谢53-54
• 参考文献54-59
• 附录59
• A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录59

【参考文献】

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本文编号：378704