直接乙醇燃料电池阳极催化剂的研究

发布时间：2017-07-08 13:18

  本文关键词：直接乙醇燃料电池阳极催化剂的研究

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【摘要】：随着人类社会的高度发展和进步,对于能源的需求越来越大,现有能源越发不能满足人类的需求,亟待开发新型可再生能源,直接乙醇燃料电池具有能量转换效率高、噪声小、污染小,所用燃料来源广,并且储存和运输安全简便等优点,在便携式电源、电动汽车、分散型电厂和集中型电厂等领域具有广泛应用前景,获得了越来越多的关注。但是,由于醇类的反应动力学能力比较弱,因此,需要高催化活性和稳定性的催化剂。铂具有独特的加速小分子氧化的能力,被广泛应用于燃料电池催化剂,然而贵金属价格高昂,且易中毒等,严重制约着燃料电池的发展。目前,对于燃料电池的研究主要集中在提高催化剂的催化性能,降低成本等方面。本论文从提高催化剂质量比催化活性,降低成本等角度着手,制备了一维的Pd@Pt纳米管,Pd/MnO2-N-GO-CNTs复合材料催化剂以及PdxCu1-x/UF CNTs复合材料催化剂,并对其形貌,结构,组成以及电化学性能进行了研究。(1)通过模板法制备了Pd纳米管,再采用化学还原方法在Pd纳米管的表面负载多孔海绵状的Pt纳米颗粒,制备了Pd@Pt纳米管,并对其形貌、结构、组成及电化学性能进行了研究。形貌表征表明,Pd纳米管的表面负载了大量直径约为2nm的Pt纳米颗粒,并且形成了多孔海绵状的核壳结构。电化学测试结果表明,Pd@Pt纳米管比Pt纳米线和Pt on Pd纳米管具有更好的催化活性和稳定性。说明催化剂特定的形貌结构及与其他金属形成复合材料不仅能够减少Pt的用量,并且还能够在一定程度上提高催化剂的催化性能。(2)将掺氮的氧化石墨烯-碳纳米管与MnO2复合作为载体(MnO2-N-GO-CNTs),采用硼氢化钠作为还原剂,通过一步还原法制备了MnO2-N-GO-CNTs负载Pd纳米颗粒的复合材料,并且对其形貌、结构及电化学性能进行了研究。Pd/MnO2-N-GO-CNTs(9：25)催化剂表面的Pd纳米颗粒较均匀地分散在表面褶皱的氧化石墨烯表面。电化学测试结果表明,Pd/MnO2-N-GO-CNTs (9:25)催化剂的电化学活性面积很大,并且其对乙醇氧化的起始电位比Pd/MnO2-N-GO-CNTs (6:25), Pd/MnO2-N-GO-CNTs (12:25)和Pd/MnO2-GO-CNTs (9:25)更负,其正扫峰电流更大,说明其对乙醇氧化的电催化性能比其它三种催化剂更好。(3)用水合肼作为还原剂,以剖开的碳纳米管(UF CNTs)作为载体,通过一步还原法制备了在剖开碳纳米管表面负载PdxCu1-x合金纳米颗粒的复合材料,并且对其形貌、结构及电化学性能进行了研究。剖开的碳纳米管片层褶皱明显,Pd9Cu3/UF CNTs催化剂表面的Pd9Cu3纳米颗粒分散比较均匀。通过电化学测试,对Pd/UF CNTs和Pd9Cu3/UF CNTs进行对比发现,Cu的加入有利于提高催化剂催化性能。比较Pd9Cu2/UF CNTs; Pd9Cu3/UF CNTs; Pd9Cu4/UF CNTs和Pd9Cu18/UF CNTs四种催化剂对乙醇氧化的催化能力,结果表明Pd9Cu3/UF CNTs比Pd9Cu2/UF CNTs; Pd9Cu4/UF CNTs和Pd9Cu18/UF CNTs具有更好的催化性能。
【关键词】：燃料电池 催化剂 电氧化 氧化石墨烯 剖开碳纳米管
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 绪论11-25
• 1.1 燃料电池简介11-16
• 1.1.1 燃料电池发展历程12-13
• 1.1.2 燃料电池基本原理13-14
• 1.1.3 燃料电池的特点14
• 1.1.4 燃料电池种类14-16
• 1.2 直接醇类燃料电池16-17
• 1.2.1 直接醇类燃料电池的工作原理16-17
• 1.3 直接乙醇燃料电池电催化剂的研究进展17-24
• 1.3.1 阳极催化剂17-20
• 1.3.2 阴极催化剂20-22
• 1.3.3 催化剂载体22-24
• 1.4 本课题选择的意义和内容24-25
• 第2章 Pd@Pt纳米管的制备及其在酸性介质中对乙醇氧化的电催化性能研究25-33
• 2.1 前言25-26
• 2.2 实验部分26-28
• 2.2.1 实验药品26
• 2.2.2 实验仪器26-27
• 2.2.3 催化剂的制备27-28
• 2.3 结果讨论28-32
• 2.4 本章小结32-33
• 第3章 Pd/MnO_2-N-GO-CNTs复合材料的制备及其对乙醇氧化的电催化性能研究33-42
• 3.1 前言33-34
• 3.2 实验部分34-36
• 3.2.1 实验药品34
• 3.2.2 实验仪器34-35
• 3.2.3 催化剂的制备35-36
• 3.2.4 催化剂的表征36
• 3.3 结果与讨论36-41
• 3.4 本章小结41-42
• 第4章 Pd_xCu_(1-x)/UF CNTs复合材料的制备及其在碱性介质中对乙醇电催化性能的研究42-50
• 4.1 前言42-43
• 4.2 实验部分43-45
• 4.2.1 实验药品43-44
• 4.2.2 实验仪器44
• 4.2.3 催化剂的制备44
• 4.2.4 催化剂的表征44-45
• 4.3 结果与讨论45-49
• 4.4 本章小结49-50
• 结论50-51
• 参考文献51-60
• 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录60-61
• 致谢61

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本文编号：534737