镓酸锌纳米晶的可控制备及其光解水产氢性能的研究

发布时间：2017-07-15 13:17

  本文关键词：镓酸锌纳米晶的可控制备及其光解水产氢性能的研究

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【摘要】：近年来随着光催化技术的不断发展,寻求高效的半导体光催化剂逐渐成为人们研究的热点。纳米材料由于其较高的比表面积、量子尺寸效应及小尺寸效应而受到广泛关注,研究者们通过一定方法制备纳米半导体光催化剂,并且进一步对其进行结构优化和调控,从而提高其性能。具有d0电子结构的半导体纳米材料是研究最多的半导体材料,但最近研究者们发现,具有d10电子结构的半导体由于具有较高的电子迁移率在光催化领域也表现出优良的性能,因此在本论文中选择d10电子结构的镓酸锌作为研究主体材料,以构建与调控性能优良的高效催化剂为研究目的,从两方面进行研究：一是加入柠檬酸钠作为表面活性剂和络合剂对镓酸锌进行形貌调控,并对制得的镓酸锌纳米球进行表面酸化处理来去除表面残留的柠檬酸钠,利用表面调控来改善其光解水产氢性能；二是在水热条件下通过分段升温法制备中空结构—镓酸锌核壳结构,通过构建新型结构来优化其性能。主要的研究内容及结论如下：在第二章中通过加入柠檬酸钠制备得到镓酸锌纳米球,结合TEM测试结果可以看出柠檬酸钠的加入使得无规则分散的镓酸锌纳米颗粒有序堆积形成镓酸锌纳米球,从而验证了柠檬酸钠在形貌调控上的积极作用。但是柠檬酸钠的存在却大大抑制了其光解水产氢性能,为了提高其性能,对样品进行表面酸化处理,通过对比发现用盐酸处理后的样品光解水产氢性能最佳,其产氢性能比传统的煅烧处理后性能提高了三倍多。通过TEM、SEM及XRD测试结果表明：酸处理后不会影响样品的形貌和尺寸；通过XPS价带测试及光吸收测试结果推算得知,经过盐酸处理之后的镓酸锌纳米球可以使导带底位置上移,即提高镓酸锌导带的还原能力；通过光电流及交流阻抗等电化学测试结果表明,样品的光生载流子分离和迁移效率也得到相应的提高,基于以上测试表征结果说明,对样品进行表面酸化处理可以明显提高其光催化活性。第三章中选择镓酸锌纳米球作为硬模板,在水热条件下,采用分段升温法使镓酸锌纳米颗粒均匀负载在镓酸锌纳米球上,在高温高压条件下发生奥氏熟化过程,从而得到镓酸锌核壳结构。进一步探索了实验反应温度、加入硬模板的量对合成结构的影响,并对其进行了光解水产氢性能测试和光电化学性能测试。通过紫外可见漫反射测试结果表明,镓酸锌核壳结构光吸收要明显高于镓酸锌纳米球,这表明构建镓酸锌核壳结构可以明显提高光吸收,从而使得镓酸锌核壳结构的光催化性能优于镓酸锌纳米球。
【关键词】：镓酸锌 光解水 纳米材料调控 表面处理 核壳结构
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要9-11
• ABSTRACT11-13
• 第一章 绪论13-33
• 1.1 前言13
• 1.2 半导体光解水技术简介13-17
• 1.2.1 光解水基本原理13-15
• 1.2.2 光解水产氢的基本过程15-16
• 1.2.3 对半导体催化剂的结构要求16-17
• 1.3 半导体光催化纳米材料的调控17-20
• 1.3.1 纳米材料的表面调控18-19
• 1.3.2 纳米材料的结构调控19-20
• 1.4 尖晶石镓酸锌的研究现状20-22
• 1.5 本文选题思想及主要研究内容22-23
• 1.5.1 本文的选题思想22-23
• 1.5.2 本文的主要研究内容23
• 参考文献23-33
• 第二章 单分散镓酸锌纳米球的表面处理对光解水产氢性能的影响33-51
• 2.1 引言33-34
• 2.2 实验部分34-36
• 2.2.1 试剂与仪器34-35
• 2.2.2 镓酸锌纳米球的制备35
• 2.2.3 镓酸锌纳米球的光催化测试35-36
• 2.2.4 镓酸锌纳米球的光电催化测试36
• 2.3 结果与讨论36-47
• 2.3.1 镓酸锌纳米球的结构表征36-40
• 2.3.2 镓酸锌纳米球的光解水产氢性能40-42
• 2.3.3 镓酸锌纳米球的光电化学性能42-44
• 2.3.4 镓酸锌纳米球表面处理性能提升的原因44-47
• 2.4 结论47
• 参考文献47-51
• 第三章 镓酸锌核壳结构的制备及其光解水产氢性能的研究51-67
• 3.1 引言51-53
• 3.2 实验部分53-54
• 3.2.1 试剂与仪器53
• 3.2.2 镓酸锌核壳结构的制备53
• 3.2.3 镓酸锌核壳结构的光催化性能测试53-54
• 3.2.4 镓酸锌核壳结构的光电催化性能测试54
• 3.3 结果与讨论54-62
• 3.3.1 不同因素对核壳结构制备的影响54-58
• 3.3.2 镓酸锌核壳结构的形成机理探讨58-59
• 3.3.3 镓酸锌核壳结构的光解水性能59-60
• 3.3.4 镓酸锌核壳结构的光电化学性能60-61
• 3.3.5 镓酸锌核壳结构的光吸收能谱61-62
• 3.4 结论62
• 参考文献62-67
• 第四章 总结与展望67-69
• 4.1 本论文的主要结论67
• 4.2 本论文的创新之处67-68
• 4.3 展望68-69
• 致谢69-71
• 攻读硕士期间发表的论文及参与的科研项目71-72
• 附件72

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本文编号：544050