杂原子二元掺杂介孔碳材料的制备及性能研究

发布时间：2017-07-30 10:17

  本文关键词：杂原子二元掺杂介孔碳材料的制备及性能研究

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【摘要】：介孔碳材料拥有高的比表面积、大的孔容以及独特的有机骨架,可通过功能化来提高其性能,使得其在吸附、分离、催化、储氢领域、燃料电池、锂离子电池、生物、药物传输与缓释方面、光电等各个领域应用广泛。本论文制备了杂原子二元掺杂介孔碳材料,通过X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM),比表面积测试仪和X射线光电子能谱仪等对材料的形貌特征、表面化学组成和比表面积对所制备的材料进行了表征。采用循环伏安法(CV),恒流充放电法(GC)、交流阻抗法(EIS)等电化学测试技术等对其电容性能进行了系统评估。(1)制备出KOH活化的氮硫共掺杂有序介孔碳材料并研究其电化学性能以SBA-15为模板,吡咯为氮源,浓硫酸为催化剂,采用纳米铸型和高温热解技术制备氮硫共掺杂有序介孔碳材料,然后对其进行KOH活化。利用XRD、N2吸脱附等分析测试方法表征材料的结构,通过电化学测试方法研究所制备KOH活化氮硫共掺杂有序介孔碳材料的电容性能,并与未活化之前的材料进行了比较。结果表明,活化后得到的碳材料具有丰富的微孔孔容,活化后比表面积、总孔容最大分别达到2056 m2/g、1.03 cm3/g,当电流密度为1 A/g时,活化后材料的比电容最高达375 F/g,为未活化有序介孔碳材料的195%。(2)研究氮硫共掺杂有序介孔碳材料的吸附性能,进一步制备了镍氧化物/氮硫共掺杂有序介孔碳复合电极材料,并研究其电化学性能氮硫共掺杂有序介孔碳材对废水中Ni2+表现出优异的吸附性能,在最优条件下,饱和吸附量达105.26 mg/g。其吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,吸附动力学符合准二级动力学方程。吸附后产物加入氨水后经过进一步的热处理后获得的电极材料在0.25 A/g电流密度下比电容可达332 F/g,具有潜在的应用价值,达到了废物循环再利用的目的。(3)制备磷硫共掺杂介孔碳材料并考察其电化学性能以SBA-15为模板,植酸为前驱体,浓硫酸为硫源和催化剂,通过硬模板法制备出新型磷硫共掺杂介孔碳材料。通过XRD、TEM、XPS等对材料的形貌特征、表面化学组成和比表面积对所制备的材料进行了表征。其结果表明,所制备磷硫共掺杂介孔碳材料除了部分复制模板的介孔孔道,还具有高比表面积和大孔容的优点。随制备条件不同,其比表面积在883~2276 m2/g之间,平均孔径在6.24~7.69nm,孔体积在1.7~3.95 cm3/g。随着热解温度的提高,其磷掺杂量逐步提高,900℃下获得的样品磷含量达1.88 at.%,同时其硫掺杂量最高可达1.23 at.%。P原子取代碳原子进入了碳骨架,主要以P-C、P-O键的形式存在。在0.5 A/g电流密度为下,所制备磷硫共掺杂介孔碳材料的比电容最高达250 F/g,并且当电流密度小于10 A/g时,随着电流密度的增加,其比电容基本保持不变,说明该材料具有优异的倍率性能和大电流充放电性能,是理想的超级电容器电极材料。(4)制备磷掺杂有序介孔碳材料并考察其电化学性能以SBA-15为模板,糠醇为碳源、植酸为磷源,通过硬模板制备出磷掺杂有序介孔碳材料。分别通过X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM),比表面积测试仪和X射线光电子能谱仪等对材料的形貌特征、表面化学组成和比表面积进行了表征。采用循环伏安法(CV),恒流充放电法(GC)、交流阻抗法(EIS)等电化学测试方法对表征材料的电化学性能。随着制备材料的不同,材料的比表面积在242~692 m2/g之间,平均孔径在3.26~5.82 nm之间,孔体积在0.35~0.67 cm3/g之间,随着热解温度的升高,磷掺杂量介于0.56~1.06 at.%之间。在0.5 A/g电流密度下,电极材料比电容最高达到123.2 F/g。
【关键词】：活化 吸附 磷掺杂 电容器
【学位授予单位】：兰州理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.4
【目录】：

• 摘要8-10
• Abstract10-15
• 第一章 绪论15-26
• 1.1 引言15
• 1.2 介孔碳材料概述15-19
• 1.2.1 介孔碳材料的合成方法15-16
• 1.2.2 介孔碳材料的杂化16-19
• 1.3 介孔碳材料的应用19-24
• 1.3.1 吸附领域的应用19-21
• 1.3.2 电化学领域的应用21-22
• 1.3.3 催化领域的应用22
• 1.3.4 生物医药方面的应用22-23
• 1.3.5 储氢领域方面的应用23
• 1.3.6 锂离子电池方面的应用23-24
• 1.4 本课题的研究意义及内容24-26
• 1.4.1 本课题的研究意义24
• 1.4.2 本课题的研究内容24-26
• 第二章 KOH活化氮硫共掺杂介孔碳材料及其电化学性能的研究26-35
• 2.1 引言26
• 2.2 实验部分26-28
• 2.2.1 实验试剂及仪器26-27
• 2.2.2 氮硫共掺杂介孔碳的制备27
• 2.2.3 KOH活化氮硫共掺杂介孔碳的制备27
• 2.2.4 电极材料的制备27-28
• 2.3 电极材料的形貌表征及电化学测试28
• 2.4 结果讨论与分析28-34
• 2.4.1 活化材料的XRD测试28
• 2.4.2 活化材料的氮气吸附曲线28-29
• 2.4.3 电化学性能测试29-33
• 2.4.4 KOH活化有序介孔碳材料的活化机理33-34
• 2.5 本章结论34-35
• 第三章 氮硫共掺杂有序介孔碳材料对废水中Ni~(2+)的吸附性能及性能研究35-44
• 3.1 引言35
• 3.2 实验部分35-37
• 3.2.1 实验试剂及仪器35-36
• 3.2.2 实验过程36-37
• 3.3 结果与讨论37-42
• 3.3.1 吸附时间的影响37-38
• 3.3.2 pH值对氮硫有序介孔碳材料材料的吸附作用的影响38
• 3.3.3 溶液起始浓度的影响38-39
• 3.3.4 吸附剂用量的影响39
• 3.3.5 温度的影响39-40
• 3.3.6 吸附等温线40-41
• 3.3.7 吸附热力学41
• 3.3.8 吸附动力学41-42
• 3.4 电化学测试42-43
• 3.5 本章小结43-44
• 第四章 磷硫共掺杂介孔碳材料的制备及电化学性能研究44-56
• 4.1 引言44
• 4.2 实验部分44-46
• 4.2.1 实验试剂及仪器44-45
• 4.2.2 PMC复合材料的制备45-46
• 4.2.3 电化学性能研究46
• 4.3 结果与讨论46-51
• 4.3.1 孔结构和形貌分析46-47
• 4.3.2 比表面积和孔径分布47-48
• 4.3.3 元素构成和杂原子成键形态分析48-51
• 4.4 电化学性能研究51-55
• 4.4.1 循环伏安特性测试51-52
• 4.4.2 恒流充放电测试52-53
• 4.4.3 交流阻抗测试53-54
• 4.4.4 循环寿命测试54-55
• 4.5 本章结论55-56
• 第五章 磷掺杂有序介孔碳材料的制备及电化学性能研究56-66
• 5.1 引言56
• 5.2 实验部分56-58
• 5.2.1 实验试剂及仪器56-57
• 5.2.2 POMC复合材料的制备57
• 5.2.3 POMC电极材料的制备57
• 5.2.4 POMC材料表征及电化学测试57-58
• 5.3 结果与讨论58-62
• 5.3.1 形貌分析58-59
• 5.3.2 XRD表征59
• 5.3.3 材料的BET测试分析59-60
• 5.3.4 材料的XPS测试分析60-62
• 5.4 磷掺杂有序介孔碳材料的电化学性能测试62-65
• 5.4.1 循环伏安性能测试62-63
• 5.4.2 恒流充放电测试63-64
• 5.4.3 交流阻抗测试64-65
• 5.5 本章结论65-66
• 结论66-68
• 参考文献68-76
• 致谢76-77
• 附录A 攻读学位期间发表的学术论文目录77

【参考文献】

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本文编号：593732