基于卟啉锡光敏剂的功能化光阳极的水氧化性能研究

发布时间：2017-07-31 15:21

  本文关键词：基于卟啉锡光敏剂的功能化光阳极的水氧化性能研究

  更多相关文章： 人工光合作用 水氧化 功能化光阳极 卟啉锡 四氧化三钴

【摘要】：通过人工模拟光合作用,利用太阳光进行水分解产生氢气,将太阳能转换为清洁的稳定的化学能,是解决现如今社会日愈严重的环境问题和能源危机的一种理想方案。要想实现这目标,可以通过构建光电化学池来利用太阳光直接驱动水分解成氢气和氧气,而制约这一过程进行的关键因素是水氧化步骤,因此如何构建一个合理而高效的光阳极来驱动水氧化成为研究的热点。目前所研究出来的水氧化光阳极大多使用含有贵金属钌或铱的氧化物和配合物来作为光敏剂和催化剂,极大的提高了光阳极的成本,因此基于廉价金属来构建一套高效的光阳极来驱动水分解具有重要的实际应用意义。本课题合成出一种新型的水氧化光敏剂四羧基苯基卟啉锡,选择二氧化锡纳米颗粒制备光阳极,用光敏剂对光阳极进行敏化后,在pH=6.8的磷酸缓冲溶液中,外加偏压为0.3 V(vs Ag/AgCl)条件下进行光电流测试得到90μA/cm~2的光电流响应。合成一种用硅烷偶联剂修饰的联吡啶二羧酸钌的配合物,将其吸附到敏化后的光阳极表面,构成功能化的光阳极。对其进行光电流测试得到180μA/cm~2的光电流响应。此外,本课题还合成一种基于非贵金属四氧化三钴纳米颗粒作为催化剂,四羧基苯基卟啉锡作为光敏剂,构建功能化光阳极。通过光电流测试发现加入四氧化三钴的光阳极光电流响应提高了将近一倍,在外加偏压为0.3 V的条件下,pH=6.8的磷酸缓冲溶液中得到175μA/cm~2的光电流密度,并且光流稳定性也得到了提升。
【关键词】：人工光合作用 水氧化 功能化光阳极 卟啉锡 四氧化三钴
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 绪论8-22
• 1.1 引言8-9
• 1.2 光合作用PSII9-10
• 1.3 人工光合作用10-11
• 1.4 三组分体系催化水氧化11-12
• 1.5 光电化学池12-13
• 1.6 功能化水氧化光阳极器件的研究进展13-20
• 1.7 主要研究内容20-22
• 第2章 实验材料与研究方法22-26
• 2.1 实验仪器与药品22-24
• 2.1.1 实验仪器22
• 2.1.2 实验药品22-23
• 2.1.3 溶剂的预处理23-24
• 2.2 表征方法24-26
• 2.2.1 X射线衍射测试24
• 2.2.2 扫描电镜测试24
• 2.2.3 核磁共振氢谱测试24
• 2.2.4 固体紫外-可见漫反射测试24-25
• 2.2.5 电化学方法测试25-26
• 第3章 卟啉锡SnTPPC与联吡啶钌构建光阳极及性能测试26-45
• 3.1 引言26-27
• 3.2 光敏剂Sn~(Ⅳ)TPPC的合成及表征27-30
• 3.2.1 四酯基苯基卟啉的合成及表征27
• 3.2.2 四羧基苯基卟啉的合成及表征27-29
• 3.2.3 Sn~（Ⅳ）TPPC的合成及表征29-30
• 3.3 光阳极的制备30-36
• 3.3.0 TiO_2光阳极的制备30-31
• 3.3.1 TiO_2光阳极的敏化及测试31-32
• 3.3.2 SnO_2光阳极的制备优化及表征32-36
• 3.4 催化剂RuC的合成及表征36-39
• 3.5 卟啉锡与联吡啶钌构建光阳极及光电化学测试39-43
• 3.5.1 功能化光阳极的构建39-40
• 3.5.2 功能化光阳极的固体紫外-可见反射吸收研究40
• 3.5.3 功能化光阳极的电化学性能研究40-42
• 3.5.4 功能化光阳极的光电性能研究42-43
• 3.6 功能化光阳极工作机理讨论43-44
• 3.7 本章小结44-45
• 第4章 卟啉锡与四氧化三钴构建光阳极及性能测试45-53
• 4.1 引言45
• 4.2 催化剂四氧化三钴的合成与表征45-47
• 4.3 卟啉锡和四氧化三钴功能化光阳极制备47
• 4.4 卟啉锡和四氧化三钴功能化光阳极的光电性能测试47-51
• 4.4.1 光阳极的光学性能测试47-48
• 4.4.2 四氧化三钴与卟啉锡的电化学性能测试48-49
• 4.4.3 四氧化三钴与卟啉锡功能化光阳极的光电性能测试49-51
• 4.5 卟啉锡和四氧化三钴功能化光阳极工作机理讨论51
• 4.6 本章小结51-53
• 结论53-54
• 参考文献54-58
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果58-60
• 致谢60

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