阴离子膜燃料电池碳基氧还原催化剂的制备和性能研究

发布时间：2017-07-31 17:02

  本文关键词：阴离子膜燃料电池碳基氧还原催化剂的制备和性能研究

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【摘要】：阴离子膜燃料电池(Anion Exchange Membrane Fuel Cell,AEMFC)既能显著提高阴极氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)动力学,又能采用非贵金属催化剂大幅降低成本并减少极板腐蚀,使它成为新能源领域中的研究热点。氧还原催化剂是AEMFC的核心部件,开发新型的无金属氧还原催化剂,对推动AEMFC的发展具有重要的理论和实际意义。本文以三聚氰胺为碳源和氮源,通过高温热解制备了不同形貌含氮的石墨相碳材料,并评价了其在碱性溶液中的氧还原催化活性。三聚氰胺直接热解可制备块状g-C_3N_4,其在碱性电解质中表现出ORR催化活性。块状g-C_3N_4的ORR催化活性与热解温度、升温速率、保温时间有关,热解温度影响最大,加热速率影响最小,最优的工艺组合为:以10 ℃·min-1升温到650℃,保温时间180 min。氧在最优工艺组合制备的块状g-C_3N_4上的转移电子数为2.268,-0.8 V时的极化电流密度为0.25191 mA·cm-2。三聚氰胺经400 ℃热解、浓硝酸处理后再高温热解,可得到花状g-C_3N_4。制备花状g-C_3N_4的最优热解工艺为以15 ℃·min-1加热至600 ℃,保温时间180 min。此时,氧在花状g-C_3N_4上的转移电子数为2.757,-0.8 V时的极化电流密度为0.33329 mA·cm-2,与块状g-C_3N_4相比,花状g-C_3N_4的ORR催化活性提高32.31%。花状g-C_3N_4掺杂氧化石墨烯后ORR催化活性进一步提高,最优掺杂质量比为5%。与花状g-C_3N_4相比,催化活性可再提高35.76%。该条件制备的催化剂催化过程的转移电子数为2.992。无论是块状g-C_3N_4、花状g-C_3N_4还是掺杂石墨烯的g-C_3N_4在碱性溶液均表现出良好的稳定性。经500次循环伏安测试后,性能均未出现衰减。
【关键词】：氧还原反应催化剂 石墨相氮化碳 无金属碳催化剂 阴离子膜燃料电池
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 引言11-12
• 第一章 文献综述12-22
• 1.1 燃料电池简介12-13
• 1.1.1 燃料电池的工作原理及特点12
• 1.1.2 燃料电池的分类12-13
• 1.2 阴离子膜燃料电池13-14
• 1.2.1 阴离子膜燃料电池简介13-14
• 1.2.2 阴离子膜燃料电池的工作原理14
• 1.3 阴离子膜燃料电池阴极催化剂14-20
• 1.3.1 碳纳米管及其氮掺杂15-17
• 1.3.2 石墨烯及其氮掺杂17-19
• 1.3.3 其他类型氮掺杂碳基催化剂19
• 1.3.4 其他杂原子掺杂碳基催化剂19-20
• 1.4 g-C_3N_4简介20-21
• 1.5 本论文的研究目的及内容21-22
• 第二章 实验部分22-27
• 2.1 实验材料22
• 2.2 实验仪器22-23
• 2.3 催化剂的形貌结构表征23-24
• 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析23
• 2.3.2 扫描电镜(SEM)表征23-24
• 2.3.3 傅立叶变换红外光谱(FTIR)分析24
• 2.3.4 BET测试24
• 2.4 催化剂的电化学性能测试24-27
• 2.4.1 正交实验设计24-26
• 2.4.2 循环伏安曲线测量26
• 2.4.3 极化曲线测量26
• 2.4.4 旋转圆盘电极测试26-27
• 第三章 块状g-C_3N_4的制备及性能研究27-40
• 3.1 块状g-C_3N_4及其催化剂膜的制备27
• 3.1.1 热处理制备方法27
• 3.1.2 催化剂膜的制备27
• 3.2 块状g-C_3N_4的物质结构及形貌表征27-31
• 3.2.1 块状g-C_3N_4的XRD分析27-28
• 3.2.2 块状g-C_3N_4的SEM形貌28-29
• 3.2.3 块状g-C_3N_4的红外光谱分析29-30
• 3.2.4 块状g-C_3N_4的BET分析30-31
• 3.3 块状g-C_3N_4电化学性能测试31-39
• 3.3.1 加热温度对块状g-C_3N_4电化学性能的影响31-32
• 3.3.2 升温速率对块状g-C_3N_4电化学性能的影响32-33
• 3.3.3 保温时间对块状g-C_3N_4电化学性能的影响33-34
• 3.3.4 块状g-C_3N_4电化学性能的正交实验34-37
• 3.3.5 最优条件下制备的块状g-C_3N_4稳定性测试37
• 3.3.6 块状g-C_3N_4上氧还原反应转移电子数计算37-39
• 3.4 本章小结39-40
• 第四章 花状g-C_3N_4的制备及性能研究40-53
• 4.1 花状g-C_3N_4及其催化剂膜的制备40
• 4.1.1 三聚氰胺的前处理40
• 4.1.2 热处理制备方法40
• 4.1.3 催化剂膜的制备40
• 4.2 花状g-C_3N_4的物质结构及形貌表征40-44
• 4.2.1 花状g-C_3N_4的XRD分析40-41
• 4.2.2 花状g-C_3N_4的SEM形貌41-42
• 4.2.3 花状g-C_3N_4的红外光谱分析42-43
• 4.2.4 花状g-C_3N_4的BET分析43-44
• 4.3 花状g-C_3N_4电化学性能测试44-52
• 4.3.1 加热温度对花状g-C_3N_4电化学性能的影响44-45
• 4.3.2 升温速率对花状g-C_3N_4电化学性能的影响45-46
• 4.3.3 保温时间对花状g-C_3N_4电化学性能的影响46-47
• 4.3.4 花状g-C_3N_4电化学性能的正交实验47-50
• 4.3.5 最优条件与其他条件下制备的花状g-C_3N_4电化学性能比较50
• 4.3.6 最优条件下制备的花状g-C_3N_4稳定性测试50-51
• 4.3.7 花状g-C_3N_4上氧还原反应转移电子数计算51-52
• 4.4 本章小结52-53
• 第五章 GO掺杂花状g-C_3N_4的制备及性能研究53-63
• 5.1 GO/FC及其催化剂膜的制备53
• 5.1.1 GO/FC的制备53
• 5.1.2 催化剂膜的制备53
• 5.2 GO/FC的物质结构及形貌表征53-56
• 5.2.1 GO/FC的SEM形貌53-54
• 5.2.2 GO/FC的红外光谱分析54-55
• 5.2.3 GO/FC的BET分析55-56
• 5.3 GO/FC电化学性能测试56-62
• 5.3.1 掺杂比例对GO/FC电化学性能的影响56-57
• 5.3.2 GO/FC电化学性能的正交实验57-60
• 5.3.3 最优条件下制备的块状g-C_3N_4、花状g-C_3N_4与GO/FC比较60
• 5.3.4 最优条件下制备的GO/FC稳定性测试60-61
• 5.3.5 GO/FC上氧还原反应转移电子数计算61-62
• 5.4 本章小结62-63
• 结论63-64
• 参考文献64-68
• 攻读学位期间公开发表论文68-69
• 致谢69

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本文编号：600161