空气阴极燃料电池中硫化物的定向氧化研究

发布时间：2017-07-31 20:32

  本文关键词：空气阴极燃料电池中硫化物的定向氧化研究

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【摘要】：硫化氢(H2S)作为一种臭鸡蛋气味的气体广泛的存在与工业废水中,其最具有的特点是毒性和腐蚀性。空气阴极燃料电池有很大的潜力,可以将硫化物转化为单质硫(S0),同时可以回收电量。在本实验中,我们表明了在空气阴极燃料电池中,我们可以通过控制溶液的pH来实现对硫化物的电化学氧化。在pH低于7的条件下,硫化物的氧化的主要产物是单质硫(So),而在碱性溶液中的另一种产物是硫代硫酸根,是通过单质硫(So)形成的。提高溶液的pH值,使H2S(aq)的平衡向多硫离子移动,也就提高了硫化物转化为硫代硫酸盐。此外,在高的pH值下,促进了硫化物水溶液中的电子在碳电极上的转移。然而,提高溶液的pH值,却加剧了单质硫(So)沉积在电极表面而导致钝化,从而延缓了硫化物的氧化速率。在pH=7的条件下,空气阴极燃料电池得到最高的单质硫(S0)回收率,可达到71.3%,同时库伦效率高达55%。为了进一步提高空气阴极燃料电池对硫化物的氧化速率,进行调节空气阴极燃料电池的条件,制备出高催化活性的Mn3O4/GF复合材料。当溶剂热时间为12h制备的Mn3O4/GF复合材料作为阳极时,在不同pH的条件下,完全氧化硫化物的时间都有一定的缩短,并且pH=8和9的条件下,硫代硫酸根的量有所减少；当增加溶剂热时间时,在pH=7的条件下,随着溶剂热时间的增加,完全氧化硫化物的时间有所减少,溶剂热时间为36h比溶剂热时间为12h制备出来的Mn3O4/GF复合材料完全氧化硫化物的时间要缩短20h,比空白活化碳毡要缩短30h；在pH=8的条件下,随着溶剂热时间的增加,完全氧化硫化物的时间有所减少,负载有Mn3O4/GF复合材料氧化硫化物的过程中产生硫代硫酸根的量有所减少,促进了硫化物定向的转化为单质硫(So)。燃料电池中,在pH=7、硫化物浓度为10mM/L、外在电阻为100Ω、溶剂热为36h制备的Mn3O4/GF复合材料作为阳极时,完全氧化硫化物的时间为90h,库仑效率高达65%。
【关键词】：硫化物 元素硫 空气阴极燃料电池 四氧化三锰 回收
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-9
• Abstract9-15
• 第一章 绪论15-26
• 1.1 硫化物的组成及来源15-16
• 1.2 硫化物的危害16
• 1.2.1 硫化氢气体的危害16
• 1.2.2 水体中硫化物的危害16
• 1.3 硫化物的处理方法16-21
• 1.3.1 汽提法16-17
• 1.3.2 吸收法17
• 1.3.3 吸附法17-18
• 1.3.4 氧化法18
• 1.3.5 分解法18-19
• 1.3.6 微生物法19-21
• 1.4 电化学脱硫技术的研究进展21-23
• 1.4.1 电化学氧化法处理硫化氢气体的研究21-22
• 1.4.2 电化学氧化法处理含硫化物废水的研究22-23
• 1.5 电化学氧化法脱除硫化物研究现状23-24
• 1.6 本课题研究的主要内容、目的及意义24-26
• 1.6.1 本课题研究的主要内容24-25
• 1.6.2 本课题研究的目的及意义25-26
• 第二章 实验部分26-31
• 2.1 实验仪器与实验材料26-27
• 2.1.1 实验仪器26-27
• 2.1.2 实验试剂27
• 2.3 燃料电池相关性能参数的计算27-29
• 2.3.1 库仑效率27-28
• 2.3.2 硫化物的去除率28
• 2.3.3 单质硫的回收率28-29
• 2.4 电极材料的结构分析方法29-31
• 2.4.1 锰氧化物/GF的X射线衍射(XRD)测试29
• 2.4.2 锰氧化物/GF的场发射扫描电镜(SEM)测试29
• 2.4.3 锰氧化物/GF的循环伏安(CV)测试29
• 2.4.4 锰氧化物/GF的X射线光电子能谱(XPS)测试29-30
• 2.4.5 锰氧化物/GF的扫描电化学显微镜(SECM)测试30-31
• 第三章 空气阴极燃料电池在不同pH下氧化硫化物31-41
• 3.1 概述31-32
• 3.2 实验部分32-35
• 3.2.1 恒电势电解硫化物32
• 3.2.2 空气阴极燃料电池氧化硫化物32-33
• 3.2.3 电化学分析33
• 3.2.4 电化学反应中硫物质浓度的分析33-35
• 3.3 结果与讨论35-40
• 3.3.1 碳纸上硫化物的电化学氧化35-37
• 3.3.2 不同pH下硫化物电化学氧化的电势37-39
• 3.3.3 空气阴极燃料电池中硫回收的计算39-40
• 3.4 结论40-41
• 第四章 空气阴极燃料电池四氧化三锰/GF复合材料为阳极催化氧化硫化物41-54
• 4.1 概述41-42
• 4.2 实验部分42-44
• 4.2.1 锰氧化物/GF复合材料的制备42
• 4.2.2 空气阴极燃料电池的构成42
• 4.2.3 空气阴极燃料电池氧化硫化物42-43
• 4.2.4 复合材料的结构表征43
• 4.2.5 空气阴极燃料电池中硫物质浓度的分析43-44
• 4.3 结果与讨论44-53
• 4.3.1 锰氧化物/GF复合材料的结构表征分析44-45
• 4.3.2 空气阴极燃料电池氧化硫化物45-48
• 4.3.3 不同溶剂热时间制备的材料氧化硫化物48-51
• 4.3.4 不同溶剂热时间制备锰氧化物/GF复合材料的结构表征及分析51-53
• 4.4 本章小结53-54
• 第五章 结论54-55
• 参考文献55-60
• 攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况60

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本文编号：601055