基于纳米碳材料和导电聚合物修饰的高性能微生物燃料电池阳极材料的研究

发布时间：2017-08-10 20:23

  本文关键词：基于纳米碳材料和导电聚合物修饰的高性能微生物燃料电池阳极材料的研究

  更多相关文章： 微生物燃料电池 碳纳米管 聚苯胺 石墨毡 聚吡咯 碳布 腐败希瓦氏菌 稳定电压 最大功率密度 细胞外电子传递

【摘要】：随着环境问题和能源危机的日益严重,微生物燃料电池(MFC)作为一项新型的污水处理和能源回收技术引起了国内外广大研究者的关注。MFC利用产电菌的代谢直接将化学能转化成电能;此外微生物还可以介导细胞外电子传递(EET)。因此,MFC具有很大的潜能而得到广泛应用,比如可以在废水处理和生物修复过程中回收能源。然而,低功率输出仍为其广泛实际应用的主要障碍之一。阳极可以直接影响细菌的附着、底物氧化和电子传递,是决定MFC性能和成本的重要因素之一。本文着重研究了MFC的新型阳极材料,采用石墨毡和碳布两种碳材料作为MFC的阳极基底材料,探讨了不同复合材料修饰阳极对接种腐败希瓦氏菌SDMCC 210239(Shewanella putrefaciens)的无介体双室MFC产电性能的影响,为制备出高性能低成本的MFC阳极提供了一种简单、易放大且可控的新方法,主要研究内容与结论如下:(1)以大孔石墨毡(GF)为基底材料,在其表面电聚合聚苯胺(PANI),并利用电泳吸附法沉积碳纳米管(CNT),得到碳纳米管和聚苯胺可控修饰的石墨毡阳极(CNT/PANI/GF);通过扫描电子显微镜(SEM)、水接触角测试和电化学方法对修饰后的石墨毡阳极进行表征;并对CNT吸附条件进行了优化,同时提出了紫外可见分光光度法确定CNT的负载量;又分别研究了PANI和CNT对MFC输出功率的影响;最终通过观察MFC输出电压稳定时阳极材料的表面形态和阳极液的循环伏安测试,分析了MFC的电子传递机制。研究结果表明:通过SEM图像显示,石墨毡表面光滑的碳纤维完全被粗糙的聚苯胺膜覆盖,碳纳米管不规则地附着或嵌入到聚苯胺层中;通过水接触角测试,证实了聚苯胺的修饰使石墨毡表面变得更加亲水;电化学测试表明,通过修饰碳纳米管,极大程度地增加了PANI/GF的有效面积并提高了其导电性;确定了CNT吸附最佳时间为30min,并计算得到各浓度CNT的负载量,且当CNT浓度为125μg mL-1时,负载量为412μg cm-3,基本达到饱和;在优化的CNT吸附条件下,以CNT/PANI/GF为阳极构建的MFC在恒定外加电阻1.96 k?下,最高稳定电压达到了342mV且最大功率密度达到了257mW m-2,与裸GF和PANI/GF阳极构建的MFC相比,分别增加了343%和186%,这表明PANI的修饰使GF表面覆盖上粗糙的聚苯胺膜,有利于碳纳米管的进一步修饰和产电菌的附着,随后CNT又吸附在PANI表面,不仅增强了阳极导电性,而且还可以充当纳米导线的作用,增强产电菌的胞外电子传递,从而提高MFC的输出功率;最后由产电后阳极的SEM图像可知,Shewanella putrefaciens通过“纳米导线”或者直接附着在阳极表面,此外,阳极液的CV结果图中并未出现明显的氧化还原峰,证明了MFC的电子传递机制包括直接接触和通过“纳米导线”辅助传递电子。(2)以碳布(CC)为基底材料,通过浸蘸的方法修饰聚吡咯(PPy),又电沉积上CNT,得到CNT/PPy/CC阳极;分别采用琼脂粉(AG)和壳聚糖(CS)两种添加剂合成PPy,即PPYAG和PPYCS,并优化了PPy的实验条件;比较了PPYAG和PPYCS修饰CC电极的差异;同时比较了其作为MFC阳极的产电性能,研究了PPy和CNT在MFC产电过程中的作用。研究结果表明:CNT/PPYCS/CC阳极比CNT/PPYAG/CC阳极稳定性更好;在优化的PPy条件下,以CNT/PPYCS/CC为阳极的MFC最高电压为230mV,最大功率密度达201mW m-2,远大于以CNT/PPYAG/CC为阳极的MFC最高电压176mV,最大功率密度61mW m-2,以及以裸CC为阳极的MFC最高电压59mV,最大功率密度10mW m-2。说明PPYCS中含有带正电荷的CS可以和带负电的CNT发生静电吸附,以便吸附更多的CNT,更大程度地提高其导电性,增大MFC的产电性能。
【关键词】：微生物燃料电池 碳纳米管 聚苯胺 石墨毡 聚吡咯 碳布 腐败希瓦氏菌 稳定电压 最大功率密度 细胞外电子传递
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;TM911.45
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 绪论12-26
• 1.1 课题研究背景12
• 1.2 微生物燃料电池12-21
• 1.2.1 微生物燃料电池的发展历程12-13
• 1.2.2 微生物燃料电池的分类及其工作原理13-15
• 1.2.3 微生物燃料电池的应用领域15-17
• 1.2.4 微生物燃料电池产电的影响因素17
• 1.2.5 微生物燃料电池的产电微生物17-18
• 1.2.6 微生物燃料电池的电子传递机制18-21
• 1.2.7 微生物燃料电池出现的问题与发展方向21
• 1.3 微生物燃料电池阳极材料研究现状21-24
• 1.3.1 基底材料21-22
• 1.3.2 碳纳米修饰材料22-23
• 1.3.3 导电聚合物23-24
• 1.3.4 导电聚合物/碳纳米管复合材料24
• 1.4 课题研究目的和意义及主要内容24-26
• 1.4.1 课题研究目的和意义24-25
• 1.4.2 课题研究的主要内容25-26
• 2 碳纳米管和聚苯胺修饰石墨毡阳极材料的研究26-45
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-35
• 2.2.1 实验材料试剂及仪器27-28
• 2.2.2 多壁碳纳米管的预处理28-29
• 2.2.3 石墨毡阳极材料的制备29
• 2.2.4 石墨毡阳极材料的表征29-31
• 2.2.5 微生物的培养31-32
• 2.2.6 微生物燃料电池反应槽的制备32
• 2.2.7 构建微生物燃料电池及产电性能测试32-34
• 2.2.8 产电机制的研究34-35
• 2.3 结果与讨论35-44
• 2.3.1 石墨毡的修饰35-36
• 2.3.2 石墨毡阳极的表面形态和亲水性测试36-37
• 2.3.3 石墨毡阳极的电化学表征37-39
• 2.3.4 确定石墨毡阳极上CNT的负载量39-40
• 2.3.5 优化CNT吸附条件40-41
• 2.3.6 微生物燃料电池产电性能41-43
• 2.3.7 不同阳极材料在MFC输出电压稳定时的表面形态分析43
• 2.3.8 产电机制的研究43-44
• 2.4 本章小结44-45
• 3 碳纳米管和聚吡咯修饰碳布阳极材料的研究45-55
• 3.1 引言45
• 3.2 实验部分45-50
• 3.2.1 实验材料试剂及仪器45-46
• 3.2.2 多壁碳纳米管的预处理46
• 3.2.3 以琼脂粉为添加剂修饰的碳布阳极的制备46-47
• 3.2.4 以壳聚糖为添加剂修饰的碳布阳极的制备47-49
• 3.2.5 构建微生物燃料电池及产电性能测试49-50
• 3.3 结果与讨论50-54
• 3.3.1 以琼脂粉为添加剂修饰的碳布阳极产电结果与分析50-52
• 3.3.2 以壳聚糖为添加剂修饰的碳布阳极产电结果与分析52-54
• 3.3.3 比较琼脂粉和壳聚糖两种添加剂的区别54
• 3.4 本章小结54-55
• 4 总结与展望55-57
• 4.1 论文总结55
• 4.2 展望55-57
• 参考文献57-64
• 个人简历64
• 论文发表情况64-65
• 致谢65

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本文编号：652505