亲—疏水智能转换复合纳滤膜的制备及其分离性能的研究

发布时间：2017-08-11 05:11

  本文关键词：亲—疏水智能转换复合纳滤膜的制备及其分离性能的研究

  更多相关文章： 纳滤膜 层层自组装 聚电解质 亲疏水转换 抗衡离子交换

【摘要】：纳滤分离过程是一种选择性高、操作简单和能耗低的分离技术,已在各工业领域和科学研究中得到广泛的应用。纳滤膜分离体系分为水溶剂体系和有机溶剂体系。目前,纳滤过程主要集中在水溶剂体系,而实际的工业流程还涉及到有机溶剂体系。现有的研究中,用于水溶液体系和非水溶液体系的两种纳滤膜的制备均是采用不同方法进行的。如何使同一种膜既可以实现其水溶液体系的纳滤分离,又可以实现非水有机溶剂体系的耐溶剂纳滤分离仍是一个挑战。本研究在无机陶瓷管式基膜上采用静态聚电解质层层自组装(Lb L)技术,交替沉积阳离子聚电解质聚乙烯亚胺(PEI)和阴离子聚电解质聚苯乙烯磺酸钠(PSS),然后将课题组前期制备的PSS-TiO_2纳米粒子均匀分散到PSS中,继续交替沉积阳离子聚电解质聚乙烯亚胺(PEI)和分散有PSS-TiO_2纳米粒子阴离子聚电解质聚苯乙烯磺酸钠(PSS),制备PSS-TiO_2/PEI聚电解质复合纳滤膜;对制备的PSS-TiO_2/PEI聚电解质复合纳滤膜SEM、接触角等进行分析表征。结果表明,PEI和PSS聚电解质以及PSS-TiO_2纳米粒子在基膜表面成功地进行了交替自组装;继续对膜表面进行紫外光照改性,获得超亲水表面,膜表面接触角为1.6°,将其用于水溶剂体系的染料脱除,有良好的分离效果。当PEI和PSS聚电解质浓度为6mg/m L,PSS-TiO_2分散在PSS中浓度为0.03mg/m L,组装层数为4.5层时,紫外光照改性时间为80min时,对染料分离效果最佳,其对染料铬黑T的截留率为95.23%,通量为269.23L/(m~2·h·MPa),对染料二甲基酚橙的截留率为100%,通量为161.54L/(m~2·h·MPa),对水溶剂体系中染料的脱除显示了较好的分离效果。在此基础上,选用带有季铵基团的可进行亲疏水改性的聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)为阳离子聚电解质、聚电解质聚苯乙烯磺酸钠(PSS)为阴离子聚电解质,以及PDDA-TiO_2作为纳米粒子,以聚丙烯腈(PAN)超滤膜为基膜,通过层层自组装方法制备了PDDA-TiO_2/PSS聚电解质复合纳滤膜,通过反离子交换在该膜表面成功实现亲水-疏水可逆转变,即氯离子交换时亲水,全氟辛酸离子时疏水,成功制备了亲疏水智能转换的PDDA-TiO_2/PSS聚电解质复合纳滤膜。对制备的亲疏水智能转换的PDDA-TiO_2/PSS聚电解质复合纳滤膜进行接触角、Zeta电位、SEM、AFM、ATR-FTIR等表征,结果证明PDDA和PSS聚电解质以及PDDA-TiO_2纳米粒子成功地组装在基膜表面并成功在膜表面实现反离子交换,接触角的表征说明通过离子交换实现了亲疏水的智能转换。将亲水PDDA-TiO_2/PSS聚电解质复合纳滤膜用于水溶剂体系的染料脱除纳滤过程,将疏水PDDA-TiO_2/PSS聚电解质复合纳滤膜用于非水有机溶剂体系的染料脱除纳滤过程,均有良好的分离效果。当PDDA和PSS聚电解质浓度为5mg/m L,PDDA-TiO_2分散在PDDA中浓度为0.15mg/mL,组装层数为4层时,氯离子交换,其对染料铬黑T水溶液体系的截留率为95.7%,通量为232.7L/(m~2·h·MPa);当PDDA和PSS聚电解质浓度为5mg/mL,PDDA-TiO_2分散在PDDA中浓度为0.15mg/m L,组装层数为4.5层时,通过疏水的全氟辛酸离子对氯离子进行反离子交换,使膜表面带有疏水全氟辛酸离子,此时,对染料甲基蓝乙醇溶液体系的截留率为97.35%,通量为105.32L/(m~2·h·MPa)。研究表明同一种膜既可以实现水溶液体系的纳滤分离,又可实现有机溶剂体系的耐溶剂纳滤分离。
【关键词】：纳滤膜 层层自组装 聚电解质 亲疏水转换 抗衡离子交换
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 绪论12-26
• 1.1 纳滤膜技术概述12-15
• 1.1.1 引言12
• 1.1.2 纳滤膜的分离机理及模型12-13
• 1.1.3 纳滤膜的制备方法13-15
• 1.2 亲疏水智能转化响应膜15-21
• 1.2.1 智能响应膜简述15-16
• 1.2.2 膜表面润湿性16
• 1.2.3 智能响应膜表面的润湿性16-21
• 1.3 亲/疏水膜的应用21-24
• 1.3.1 亲/疏水膜在渗透气化中的应用21-22
• 1.3.2 亲/疏水膜在膜蒸馏的应用22-23
• 1.3.3 亲/疏水膜在纳滤中的应用23-24
• 1.4 课题研究的目的和意义24-25
• 1.5 课题主要研究内容25
• 1.6 课题来源25-26
• 第2章 实验部分26-36
• 2.1 实验材料与设备26-28
• 2.1.1 实验试剂与材料26-27
• 2.1.2 实验仪器与设备27-28
• 2.2 PSS-TiO_2/PEI聚电解质管式复合膜的制备28-29
• 2.2.1 陶瓷管式膜的预处理28
• 2.2.2 荷电锐钛矿PSS-TiO_2的制备方法28-29
• 2.2.3 PSS-TiO_2/PEI聚电解质管式复合膜的组装方法29
• 2.3 石英基片上PSS-TiO_2/PEI聚电解质复合膜的制备29-30
• 2.4 亲/疏水转换PDDA-TiO_2/ PSS聚电解质复合膜的制备30-32
• 2.4.1 聚丙烯腈基膜的水解改性预处理30-31
• 2.4.2 亲/疏水转换PDDA-TiO_2/ PSS聚电解质复合膜的制备31-32
• 2.5 基膜与复合膜的表征32-33
• 2.5.1 膜表面Zeta电位的测定32
• 2.5.2 原子力显微镜（AFM）表征32
• 2.5.3 扫描电子显微镜和X射线能量色散谱仪32
• 2.5.4 膜表面傅里叶红外光谱（ATR-FTIR）表征32
• 2.5.5 膜表面接触角（Contact angel）的测定32-33
• 2.6 纳滤性能的评价装置及方法33-36
• 2.6.1 复合膜的分离性能评价装置33
• 2.6.2 复合膜的分离性能评价方法33-36
• 第3章 超亲水PSS-TiO_2/PEI聚电解质管式复合纳滤膜的研究36-52
• 3.1 管式PSS-TiO_2/PEI复合膜的制备36
• 3.2 管式PSS-TiO_2/PEI复合膜表面的结构与形貌36-39
• 3.2.1 TiO_2浓度对膜形貌特征的影响36-38
• 3.2.2 不同紫外光照时间对膜形貌特征的影响38-39
• 3.3 管式PSS-TiO_2/PEI复合膜表面的亲水性39-40
• 3.4 管式PSS-TiO_2/PEI复合膜的纳滤性能研究40-50
• 3.4.1 吸光度-浓度标准曲线40-41
• 3.4.2 聚电解质浓度对PSS/PEI复合膜分离性能的影响41-43
• 3.4.3 PSS-TiO_2浓度对PSS-TiO_2/PEI复合膜分离性能的影响43-45
• 3.4.4 紫外光照时间对PSS-TiO_2/PEI复合膜分离性能的影响45-47
• 3.4.5 不同种类染料对PSS-TiO_2/PEI复合膜分离性能的影响47
• 3.4.6 操作压力对复合膜分离性能的影响47-49
• 3.4.7 管式复合膜运行稳定性49-50
• 3.5 本章小结50-52
• 第4章 亲/疏水智能转换PDDA-TiO_2/PSS聚电解质复合纳滤膜的研究52-72
• 4.1 亲/疏水转换PDDA-TiO_2/PSS复合纳滤膜的制备52-55
• 4.2 PDDA-TiO_2/PSS复合膜表面亲疏水变化55
• 4.3 PDDA-TiO_2/PSS复合膜表面的粗糙度变化55-57
• 4.4 TiO_2浓度对PDDA-TiO_2/PSS复合膜表面亲疏水的影响57-60
• 4.5 复合膜表面的形貌和X射线能量色散谱仪（EDX）分析60-63
• 4.6 亲水PDDA-TiO_2/PSS复合膜的纳滤性能测定63-66
• 4.6.1 聚电解质浓度对PDDA/PSS复合膜截留性能的影响63-64
• 4.6.2 组装层数对亲水复合膜截留性能的影响64
• 4.6.3 TiO_2浓度对亲水复合膜截留性能的影响64-65
• 4.6.4 PDDA-TiO_2/PSS亲水复合膜的运行稳定性65-66
• 4.7 疏水PDDA-TiO_2/PSS复合膜的纳滤性能测定66-70
• 4.7.1 TiO_2浓度对疏水复合膜截留性能的影响67-68
• 4.7.2 组装层数对疏水复合膜截留性能的影响68
• 4.7.3 不同染料对疏水复合膜分离性能的影响68-69
• 4.7.4 PDDA-TiO_2/PSS疏水复合膜的运行稳定性69-70
• 4.8 本章小结70-72
• 结论与建议72-74
• 1.结论72-73
• 2.创新点73
• 3.建议73-74
• 参考文献74-82
• 攻读硕士学位期间发表的学术成果82-84
• 致谢84

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