煤基重质有机物制备氮硫共掺杂多孔电极炭的研究

发布时间：2017-08-18 18:26

  本文关键词：煤基重质有机物制备氮硫共掺杂多孔电极炭的研究

  更多相关文章： 重质有机组分 多孔炭 共掺杂 超级电容器 氧还原反应

【摘要】：多孔炭材料由于具有良好的热稳定性、耐腐蚀性、导电性以及比表面积大等优点被广泛应用于催化剂载体、电极材料及电催化等领域。表面性质是影响多孔炭材料性能的重要因素。研究发现,杂原子掺杂是改善多孔炭材料表面性质的有效手段之一,不同杂原子之间的协同效应更是可以为多孔炭材料带来独特的性能。重质有机组分含有较多的沥青烯和前沥青烯,易于发生聚合和交联,是制备炭材料的优异前体材料。本文开发了煤直接液化残渣基重质有机组分氮硫共掺杂多孔炭材料,旨在实现煤直接液化残渣的高附加值利用,同时探究了多孔炭的表面性质、孔道结构对其作为超级电容器电极材料以及氧还原反应催化剂性能的影响。主要研究内容和成果如下：将重质有机组分经化学改性掺杂得到含氮和硫的前体材料,采用炭化过程中原位生长的氧化镁为模板,通过调变化学改性过程分别制备了氮掺杂、硫掺杂、氮硫共掺杂和未掺杂的多孔炭。所得氮硫共掺杂多孔炭比表面积最高可达1540m2 g-1,孔容0.93cm3 g-2,对应的氮含量为3.7 wt%,硫含量为1 wt%。以制备所得多孔炭材料为电极材料,探究了多孔炭材料的表面性质对炭基超级电容器性能的影响,结果表明：杂原子掺杂可以有效的提高多孔炭材料的导电性及质量比电容。相比硫掺杂多孔炭材料,氮掺杂多孔炭材料具有更加优异的性能,而由于氮原子和硫原子的协同效应,氮硫共掺杂多孔炭表现出最好的超级电容器性能。在三电极体系1M H2SO4电解液中,当电流密度为100 mA g-1时,所得氮硫共掺杂多孔炭的质量比电容达到294.8 F g-1,具有最大的质量比电容；在2 Ag-1的电流密度下,其质量比电容仍可达到186 F g-1,且在1 A g-1电流密度下循环5000次容量保持率仍在90%以上。以制备所得多孔炭材料为氧还原反应催化剂,考察了表面性质对炭材料电催化性能的影响,结果表明：杂原子掺杂可以明显的提高材料的电催化性能；在氮原子和硫原子的共同作用下,材料表面高催化活性中心数量增多是材料电催化性能提升的重要原因。所得氮硫共掺杂多孔炭在01MKOH中催化氧还原反应的极限电流密度可达5.8 mA cm-2,经20000s稳定性测试后仍保留85%以上的催化活性,且具有良好的甲醇耐受性。
【关键词】：重质有机组分 多孔炭 共掺杂 超级电容器 氧还原反应
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 引言10-11
• 1 文献综述11-26
• 1.1 煤直接液化残渣利用现状11-13
• 1.1.1 煤炭直接液化残渣的组成11-12
• 1.1.2 煤炭直接液化残渣的性质及利用12-13
• 1.2 多孔炭材料的制备及表面修饰13-16
• 1.2.1 多孔炭材料制备简介13-14
• 1.2.2 多孔炭材料表面修饰14-16
• 1.3 氮硫共掺杂炭材料的制备及应用16-24
• 1.3.1 氮硫共掺杂炭材料的制备16-20
• 1.3.2 氮硫共掺杂炭材料的应用20-24
• 1.4 本论文选题依据及研究内容24-26
• 2 实验部分26-33
• 2.1 实验原料及设备26-27
• 2.2 表征方法27-29
• 2.3 样品的电化学测试方法29-33
• 2.3.1 超级电容器电化学性能测试29-30
• 2.3.2 电催化性能测试30-33
• 3 氮硫共掺杂多孔炭材料的制备及结构表征33-41
• 3.1 氮硫共掺杂多孔炭材料的制备33
• 3.2 氮硫共掺杂多孔炭材料的结构表征33-40
• 3.2.1 热失重分析34
• 3.2.2 X射线衍射分析34-35
• 3.2.3 扫描电镜分析35-36
• 3.2.4 透射电镜分析36
• 3.2.5 物理吸附36-39
• 3.2.6 元素分析39-40
• 3.3 本章小结40-41
• 4 氮硫共掺杂多孔炭的电化学性能41-53
• 4.1 超级电容器电极材料41-47
• 4.2 氧还原反应催化剂47-51
• 4.3 本章小结51-53
• 结论53-54
• 参考文献54-63
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况63-64
• 致谢64-65

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 王献彪;;高分子基多孔炭材料的研究进展[J];安徽建筑工业学院学报(自然科学版);2006年06期

2 ;文摘[J];炭素技术;2008年01期

3 杨阳;;新型多孔炭材料[J];技术与市场;2008年07期

4 李灿;黄正宏;张江南;康飞宇;梁吉锋;;以石油渣油为原料制备多孔炭[J];材料科学与工程学报;2009年03期

5 ;中国石油大学石油焦制多孔炭技术国际领先[J];工业催化;2009年01期

6 吴明铂;郑经堂;邱介山;;多孔炭物理化学结构及其表征[J];化学通报;2011年07期

7 钱旦;郝广平;李文翠;;含氮多孔炭的制备及其在二氧化碳吸附中的应用[J];新型炭材料;2013年04期

8 张引枝,郑经堂,王茂章;多孔炭材料在催化领域中的应用[J];石油化工;1996年06期

9 刘贵阳,黄正宏,康飞宇;沸石矿为模板制备多孔炭的研究[J];新型炭材料;2005年01期

10 商玲玲;夏金童;肖勇;李闯;吴旭升;谭海龙;;生石油焦制备的多孔炭材料吸附性能及电热性能研究[J];炭素技术;2006年03期

中国重要会议论文全文数据库 前9条

1 夏笑虹;刘洪波;黄衍瑞;石磊;何月德;;小分子二元酸/酚醛树脂共聚炭化制备多孔炭材料[A];第22届炭—石墨材料学术会论文集[C];2010年

2 刘贵阳;黄正宏;康飞宇;;沸石改性对以其为模板制备的多孔炭的影响的初步研究[A];非金属矿物材料—环保、生态与健康研讨会论文专辑[C];2004年

3 周颖;姚七妹;邱介山;赵宗彬;;多孔炭材料的模板法制备及其性能研究[A];2004年中国材料研讨会论文摘要集[C];2004年

4 王勇;张鹏飞;徐旋;巩玉同;李翼;李浩然;;氮掺杂的多孔炭材料及其在多相催化中的应用研究[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年

5 陆安慧;;结构和形貌规整的多孔炭可控合成[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年

6 巩玉同;魏中哲;王勇;;一种简单可持续的合成多级孔炭基材料的方法[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第37分会：能源纳米科学与技术[C];2014年

7 周颖;姚七妹;邱介山;郭洪臣;王云鹏;赵宗彬;;多孔炭材料的模板法制备及其性能研究[A];2004年材料科学与工程新进展[C];2004年

8 王爱平;刘贵阳;康飞宇;黄正宏;郭占成;;浸渍方法对制备模板多孔炭的影响研究[A];2004年材料科学与工程新进展[C];2004年

9 刘钢;贾明君;刘羽;张文祥;吴通好;;具有石墨相结构的纳米多孔炭材料的合成与表征[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 姜文明;基于固废高分子材料制备多孔炭材料及其电化学性能研究[D];江苏大学;2015年

2 王勇;植物麻杆基和胶原基生物质多孔炭的制备、表征及性能研究[D];北京化工大学;2015年

3 郭明晰;煤基多孔炭材料的制备及其电容性能研究[D];新疆大学;2016年

4 张忠洁;利用模板碳化法控制合成多孔炭材料及其电化学性能基础研究[D];合肥工业大学;2015年

5 郭春雨;沥青系多孔炭的结构及其电化学性能的研究[D];天津大学;2007年

6 吴明铂;多孔炭的制备及其孔结构、表面官能团的调控[D];大连理工大学;2003年

7 袁晓玲;氮掺杂多孔炭材料的制备、表征及性能研究[D];吉林大学;2012年

8 王世萍;新型多孔炭材料的构筑及其在新能源技术中的应用[D];浙江大学;2015年

9 陈冬;多孔炭负载氢氧化镍复合电极研究[D];北京化工大学;2013年

10 齐菊锐;稻壳基多孔炭的物理化学性能表征及应用的研究[D];吉林大学;2004年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 赵治强;基于生物质的功能多孔炭材料的制备及性能测试[D];燕山大学;2015年

2 别妙;偏氯乙烯共聚物的胶束化行为及模板法制备多级多孔炭[D];浙江大学;2016年

3 王蒙蒙;硝酸改性生物质多孔炭制备及其吸附性能研究[D];辽宁科技大学;2016年

4 马源;沥青基多孔炭的结构调控与电化学性能研究[D];天津工业大学;2016年

5 张娟;掺氮多孔炭材料的制备及电化学性能研究[D];山东理工大学;2016年

6 杨明利;氮掺杂多孔炭的制备及其CO_2吸附性能的研究[D];浙江师范大学;2016年

7 朱彦琦;炭材料孔隙结构的调控及其电化学性能的研究[D];合肥工业大学;2016年

8 郑梦柯;控制合成聚吡咯和多孔炭的研究[D];湖南大学;2016年

9 易海涛;基于对硝基苯胺和1-苯基-3-吡唑烷酮合成氮掺杂多孔炭材料及其超电容性能研究[D];合肥工业大学;2016年

10 于慧静;生物质基纳米多孔炭对阴离子染料吸附性能的研究[D];浙江师范大学;2016年

，

本文编号：696088