钼基复合电催化剂的制备与产氢性能研究

发布时间：2017-08-30 18:35

  本文关键词：钼基复合电催化剂的制备与产氢性能研究

  更多相关文章： Mo_2C/石墨烯 Mo_2C/g-C MoS_2 HER

【摘要】：针对目前电催化产氢技术中存在一些关键性问题,如铂基催化剂价格高、在地壳的丰度底等问题,主要围绕着开发“非铂基的廉价产氢电催化剂”这个目标,采用以钼基化合物作为高效廉价的产氢电催化剂,以性能为导向进行了一系列的设计合成,从而在一定程度上改进了材料的电催化产氢的性能。其主要的研究内容如下:1.通在在惰性气体中煅烧MoO_x/苯胺杂化纳米线前驱体,成功制备出MoO_2修饰的Mo_2C/石墨烯的非贵金属催化剂。MoO_2修饰的Mo_2C/石墨烯的结构应用X射线粉末衍射、扫描式电子显微镜、透射电子显微镜、N2气吸附脱附技术进行了相关表征,与此同时本文利用线性扫描伏安法、计时电流法研究了其在酸性、碱性、中性溶液中的电催化产氢效果。2.通过利用铁氰化钾与钼酸铵物理混合,再加入苯胺使混合物充分浸润后的混合物,然后在惰性气体的烧结下生成Mo_2C,为了进一步增加材料的电子和质子传导率,加入C_3N_4作为基底,并通过在惰性气体下烧结形成掺氮的高度石墨碳和Mo_2C的复合物。并通过相应的技术进行表征,如X射线衍射(XRD)。扫描电镜(SEM)、线性循环伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)等技术,通过电化学表征可以看出,掺C_3N_4的的Tafel斜率明显低于没有掺的,这说明C_3N_4对增加材料的电催化产氢性能有一定的影响,没有经过HCl处理的Mo_2C的产氢起始相对于可逆氢电位(RHE)为0.263V,而经过HCl处理的Mo_2C的产氢起始电位相对于可逆氢电位(RHE)为0.217V,另一方面,在0.5M H_2SO_4的塔菲尔斜率,经过HCl处理的和没经过HCl处理的Mo_2C分别为66mV/dec、95mV/dec。3.MoS_2是大家广泛熟知的脱硫加氢的催化剂,同时也是经典的固体润滑剂。相反,MoS_2很长一段时间没有被应用到优异的电催化产氢催化剂,这是因为商用的MoS_2有着很差的电催化活性,一方面是导电性比较差,又一方面是活性位点比较少,基于此我们设计了利用碳球法作为模版合成钼的氧化物,然后在惰性气体下烧结生成花状MoS_2。这种方法做的MoS_2用于电催化产氢,并测试了其在酸性和碱性中的催化活性。实验结果显示,花状MoS_2有因着优异的电催化产氢效果。
【关键词】：Mo_2C/石墨烯 Mo_2C/g-C MoS_2 HER
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-31
• 1.1 引言9
• 1.2 常见的钼基电催化产氢催化剂9-17
• 1.2.1 氧化钼9-11
• 1.2.2 硫化钼11-12
• 1.2.3 碳化钼12-14
• 1.2.4 氮化钼14-15
• 1.2.5 磷化钼15
• 1.2.6 硒化钼15-17
• 1.3 钼基化合物的应用17-23
• 1.3.1 电化学催化方面的应用18-20
• 1.3.2 超级电容器方面的应用20
• 1.3.3 锂电池方面的应用20-21
• 1.3.4 微生物燃料电池方面的应用21-22
• 1.3.5 脱硫加氢（HDS）方面的应用22-23
• 1.3.6 润滑剂方面的应用23
• 1.4 电催化产氢的基本理论和研究现状23-29
• 1.4.1 电催化产氢催化剂的产氢催化机理24-27
• 1.4.2 钼基电催化剂的研究现状27-29
• 1.5 本课题的工作思路和主要研究内容29-31
• 第二章 石墨烯负载MoO_2/Mo_2C组装及电化学产氢性能研究31-39
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验部分32-34
• 2.2.1 实验药品32
• 2.2.2 实验仪器32
• 2.2.3 MoO_2/Mo_2C/石墨烯的制备32-33
• 2.2.4 MoO_2/Mo_2C/石墨烯的表征33
• 2.2.5 电化学测试33-34
• 2.3 结果与讨论34-38
• 2.3.1 样品的表征及分析34-38
• 2.4 本章小结38-39
• 第三章 Mo_2C的合成及性能研究39-50
• 3.1 引言39
• 3.2 实验部分39-42
• 3.2.1 实验试剂39-40
• 3.2.2 实验仪器40
• 3.2.3 Mo_2C的制备40-41
• 3.2.4 样品的表征41
• 3.2.5 电化学测试41-42
• 3.3 结果与讨论42-49
• 3.3.1 Mo_2C样品的表征42-48
• 3.3.2 电催化析氢反应机理分析48-49
• 3.4 本章小结49-50
• 第四章 MoS2的制备及性能研究50-61
• 4.1 引言50-51
• 4.2 实验部分51-53
• 4.2.1 实验试剂51
• 4.2.2 实验仪器51-52
• 4.2.3 样品的制备52
• 4.2.4 样品的表征52
• 4.2.5 电化学测试52-53
• 4.3 结果与讨论53-59
• 4.3.1 样品的表征53-56
• 4.3.2 电催化性能分析56-59
• 4.3.3 MoS2电催化产氢机理59
• 4.4 本章小结59-61
• 第五章 总结61-62
• 参考文献62-70
• 攻读硕士期间获得的成果70-71
• 致谢71-72

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