新型吸附剂氨基修饰磁性氧化石墨烯的制备及吸附性能

发布时间：2017-08-31 15:27

  本文关键词：新型吸附剂氨基修饰磁性氧化石墨烯的制备及吸附性能

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【摘要】：针对重金属离子和染料的排放造成水环境的严重污染,本文采用吸附技术对重金属离子和染料进行快速分离,净化水体。并且制备一种改良后氧化石墨烯作为高效,易分离的吸附材料,以拓展吸附技术在水体净化中的应用。本研究首先采用恒温搅拌法将三乙烯四胺(TETA)修饰到GO表面,后采用水热法将磁性纳米粒子铁酸钴(Co Fe_2O_4)负载到GO片层上,成功制得便于分离的新型吸附材料——磁性三乙烯四胺氧化石墨烯(MTGO)。傅里叶红外变换(FTIR)和X-射线光电子能谱(XPS)结果表明GO通过化学键与TETA连结增加了吸附位点。扫电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)表征了MTGO的层状褶皱结构,同时证明了磁性铁酸钴纳米颗粒被成功引入,均匀分布于GO片层上。MTGO达到最佳吸附和磁性分离效果的组分(TETA,Co Fe_2O_4和GO)比例被确定。应用该比例的复合吸附剂MTGO在重金属离子Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)以及离子型染料分子酒石黄(TY)、亚甲基蓝(MB)的吸附中表现出比GO更高效的吸附性能并能多次循环使用。对于Cr(Ⅵ)当吸附条件pH为2.0,初始浓度为200 mg·L~(-1),吸附时间为2 h时,达到Cr(Ⅵ)吸附平衡;吸附循环5次后吸附量稳定在134.56 mg·g-1。对于Cu(Ⅱ),当pH=4.0,初始浓度为100 mg·L~(-1),吸附时间为2 h,达到Cu(Ⅱ)吸附平衡;吸附循环3次后吸附量稳定在201.46 mg·g-1;吸附Cr(Ⅵ)和Cu(Ⅱ)过程均符合拟二级反应动力学和Langmuir吸附等温模型的描述,升高温度有利于吸附反应进行。由Langmuir吸附等温模型拟合结果可知Cr(Ⅵ)的饱和吸附量为183.82 mg·g-1,Cu(Ⅱ)的饱和吸附量为245.09 mg·g-1。对于重金属离子的吸附机理被推测为:MTGO主要通过静电引力对Cr(Ⅵ)进行吸附,在较低pH下MTGO可将吸附的Cr(Ⅵ)部分还原为Cr(Ⅲ);MTGO主要通过螯合作用对Cu(Ⅱ)进行吸附。另一方面对于染料分子TY,当pH=1.0时MTGO对TY的吸附效果较好,当初始浓度为200 mg·L~(-1),吸附时间为2.5 h时达到TY吸附平衡;对于MB,当pH=12.0时MTGO的吸附效果较好,初始浓度为200 mg·L~(-1),吸附时间为5 h达到MB吸附平衡;循环再生5次后TY和MB的吸附量分别稳定在118.65mg·g-1和111.76 mg·g-1;TY和MB的吸附过程均符合拟二级反应动力学和Langmuir吸附等温模型的描述,升高温度有利于吸附反应进行,MTGO对TY和MB的饱和吸附量分别为157.23 mg·g-1和167.22 mg·g-1。
【关键词】：磁性氧化石墨烯 三乙烯四胺 吸附 重金属离子 离子型染料
【学位授予单位】：哈尔滨理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TQ424
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 绪论12-19
• 1.1 课题研究背景12
• 1.2 重金属及染料的污染12-14
• 1.2.1 重金属污染的来源及危害12-13
• 1.2.2 重金属污染的处理技术13
• 1.2.3 染料污染的来源及危害13-14
• 1.2.4 染料污染的处理技术14
• 1.3 吸附材料概述14-15
• 1.3.1 吸附材料的分类14-15
• 1.3.2 吸附材料的研究进展15
• 1.4 石墨烯吸附材料15-17
• 1.4.1 石墨烯吸附材料的分类15-16
• 1.4.2 石墨烯吸附材料的应用16-17
• 1.5 本课题研究的目的及意义17-18
• 1.6 本论文研究主要内容18-19
• 第2章 实验材料与研究方法19-26
• 2.1 实验试剂与设备19-20
• 2.2 磁性三乙烯四胺氧化石墨烯吸附剂的制备20-22
• 2.2.1 氧化石墨烯的制备20-21
• 2.2.2 三乙烯四胺氧化石墨烯的制备21
• 2.2.3 磁性三乙烯四胺氧化石墨烯的制备21-22
• 2.3 磁性三乙烯四胺氧化石墨烯的表征22-23
• 2.3.1 扫描电子显微镜22
• 2.3.2 透射电子显微镜22-23
• 2.3.3 傅里叶变换红外光谱23
• 2.3.4 X-射线衍射23
• 2.3.5 X-射线光电子能谱23
• 2.4 重金属离子及离子型染料吸附性能试验23-24
• 2.4.1 静态吸附实验23-24
• 2.4.2 解吸及再生循环实验24
• 2.4.3 重金属离子及离子型染料浓度测定24
• 2.5 本章小结24-26
• 第3章 复合吸附剂MTGO的表征26-33
• 3.1 引言26
• 3.2 复合吸附剂MTGO扫描电子显微镜表征及分析26-27
• 3.3 复合吸附剂MTGO透射电子显微镜表征及分析27
• 3.4 复合吸附剂MTGO傅里叶变换红外表征及分析27-28
• 3.5 复合吸附剂MTGO X-射线衍射表征及分析28-29
• 3.6 复合吸附剂MTGO X-射线光电子能谱分析29-31
• 3.7 复合吸附剂MTGO分散性和磁分离效果31
• 3.8 本章小结31-33
• 第4章 复合吸附剂MTGO吸附重金属离子研究33-55
• 4.1 引言33
• 4.2 复合吸附剂MTGO吸附Cr(Ⅵ)33-46
• 4.2.1 吸附剂组成对吸附性能影响33-36
• 4.2.2 吸附条件对吸附性能影响36-38
• 4.2.3 复合吸附剂的解吸与再生循环38-39
• 4.2.4 复合吸附剂吸附行为及机理研究39-46
• 4.3 复合吸附剂MTGO吸附Cu(Ⅱ)46-54
• 4.3.1 吸附条件对吸附性能影响46-48
• 4.3.2 复合吸附剂的解吸与再生循环48-49
• 4.3.3 复合吸附剂吸附行为及机理研究49-54
• 4.4 本章小结54-55
• 第5章 复合吸附剂MTGO吸附离子型染料研究55-65
• 5.1 引言55
• 5.2 吸附条件对吸附性能影响55-58
• 5.2.1 溶液pH对吸附性能影响55-57
• 5.2.2 吸附时间对吸附性能影响57-58
• 5.2.3 初始浓度对吸附性能影响58
• 5.3 复合吸附剂的解吸与再生循环58-59
• 5.4 复合吸附剂吸附行为研究59-64
• 5.4.1 吸附动力学59-61
• 5.4.2 吸附等温线61-62
• 5.4.3 吸附热力学62-64
• 5.5 本章小结64-65
• 结论65-67
• 参考文献67-73
• 攻读学位期间发表的学术论文73-74
• 致谢74

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