氮掺杂碳电极材料的制备及其超级电容器应用研究

发布时间：2017-08-31 23:40

  本文关键词：氮掺杂碳电极材料的制备及其超级电容器应用研究

  更多相关文章： 超级电容器 碳材料 模板 掺杂 电化学性能

【摘要】：当前,随着化石燃料的过度消耗和能源需求日益增长,可持续能源的开发和应用成为社会关注的焦点和科研研究的重点。电化学能源的有效储存和将可持续资源转换利用是目前为止获得可持续能源最主要的两种方式。由于超级电容器可以提供高功率密度、宽工作温度范围、高稳定性和安全性以及比传统的电池拥有更长的循环寿命等优越性能,超级电容器被认为是最有潜力的能源储存设备之一,且已在很多领域有着广泛的运用。因此,研究者们开展超级电容器的研究工作具有非常大的现实意义和社会效益。当然,超级电容器的性能也会受到一些因素的影响与制约,比如电极材料、电解液以及电导性等。但是,在所有影响因素当中,电极材料是最重要的因素,因而研究者们把研究的精力与注意力主要放在高性能电容器的电极材料上。在本论文中,我们着重研究了影响超级电容器性能最关键的一项,即电极材料。为了提高电容器的能量存储,我们选择了碳基材料作为电容器的电极材料。我们利用杂原子引入法和模板法,通过调节原料比例制备一系列具有不同微观结构和表面化学性质的碳基材料。我们首先运用了扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、拉曼光谱和低温氮气吸-脱附分析等技术手段对制备的碳材料进行结构及表面化学分析,然后利用循环伏安、恒电流充放电、交流阻抗等方法测试材料的电化学性能,并筛选出具有高容量的功能化碳电极材料。本论文主要包括文献综述、实验和结论三大部分。主要研究内容及结果如下:1.在第一个工作中,利用氧化石墨烯在维生素C中原位还原和自组装合成了一种纳米结构的聚苯乙烯/聚苯胺/还原氧化石墨烯(PS PANI/rGO)杂化材料,并成功将它应用于电化学超级电容器中。以PS PANI/rGO复合材料作为超级电容器的电极材料,在电位窗口为-0.4~1.0 V和电流密度为0.5 A g-1条件下,其容量为180F g-1,且功率密度达到352.8 W kg-1,能量密度达到49 W h kg-1,同时具有优异的循环稳定性能(循环5000次后,容量还保持在最初的74%),这些优异的性能进一步表明我们所制备的复合电极材料在电化学能源储存领域中有潜在的应用价值。2.在第二个工作中,以膨胀珍珠岩为硬模板,鸡蛋清为碳源和氮源,制备出了氮掺杂的模板石墨化碳层,再以氢氧化钾为活化剂对氮掺杂的模板碳材料进一步活化,然后利用水热法得到少量具有孔碳结构的功能化碳材料。通过改变碳化温度和活化时间,获得了最优条件下氮掺杂的石墨化孔碳层。电化学测试结果如下:在碳化温度850oC和活化时间6 h的条件下,该材料在三电极体系下具有最高容量302 F g-1(0.5 A g-1)。此外,该样品在两电极对称电池中最高容量达107 F g-1(0.1 A g-1),且在恒流充放电10000次以后,容量仅衰减了2%,这展示了优异的倍率性能和长时间循环稳定性能。此类电极材料的优异电化学性能主要归功于所制备的氮掺杂碳基材料独特的三维石墨碳层结构和高含量的氮掺杂。3.在第三部分工作中,以纳米氧化锌为模板,鸡蛋清为碳源和氮源,通过两步模板法制备了氮掺杂的分层介孔碳材料。通过改变模板与蛋清的质量比以及碳化的温度,获得了最优条件下氮掺杂的介孔碳材料。其独特的结构以及组成使它有望成为有潜在应用价值的电容器电极材料。电化学测试结果表明,在纳米氧化锌与鸡蛋清质量比为2:1,碳化温度为800oC的条件下,该材料在三电极体系下容量达到205 F g-1(0.5 A g-1)。此外,该材料还具有良好的循环稳定性,即在循环5000圈以后,容量还保持在最初的97%。这些优良的电化学性能表明,利用简单的模板法以及生物资源来制备掺杂碳材料的技术,能够为后续运用大量可再生资源来制备碳材料提供了一个较为可行的例子。
【关键词】：超级电容器 碳材料 模板 掺杂 电化学性能
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TM53
【目录】：

• 摘要7-9
• ABSTRACT9-11
• 第1章 绪论11-21
• 1.1 引言11
• 1.2 超级电容器的概述11-17
• 1.2.1 超级电容器的发展历程11-12
• 1.2.2 超级电容器的工作原理及分类12-15
• 1.2.3 超级电容器的特点及其应用15-17
• 1.3 超级电容器的电极材料17-18
• 1.3.1 碳材料17
• 1.3.2 金属氧化物17
• 1.3.3 导电聚合物17-18
• 1.3.4 复合物18
• 1.4 论文立题依据和创新点18-21
• 1.4.1 立题依据18-19
• 1.4.2 创新点19-21
• 第2章 实验方法21-25
• 2.1 实验试剂21
• 2.2 材料表征所用仪器及实验条件21-22
• 2.2.1 扫描电子显微镜 (Scanning Electron Microscope)21
• 2.2.2 透射电子显微镜 (Transmission Electron Microscope)21
• 2.2.3 傅里叶变换红外光谱 (Fourier Transform Infrared Spectroscopy)21-22
• 2.2.4 X射线衍射仪 (X-Ray Diffraction)22
• 2.2.5 X射线光电子能谱仪 (X-ray Photoelectron Spectroscopy)22
• 2.2.6 N_2吸脱附测试22
• 2.3 材料电化学测试方法22-25
• 2.3.1 循环伏安测试法22
• 2.3.2 恒流充放电测试22-23
• 2.3.3 交流阻抗测试23
• 2.3.4 循环寿命测试23
• 2.3.5 两电极和三电极电容性能相关计算公式23-25
• 第3章 聚苯乙烯/聚苯胺/石墨烯杂化纳米材料在电化学超级电容器上的应用25-33
• 3.1 引言25-26
• 3.2 实验部分26-27
• 3.2.1 聚苯乙烯纳米球的合成26-27
• 3.2.2 核壳结构PS PANI纳米粒子的制备27
• 3.2.3 氧化石墨烯的制备27
• 3.2.4 PS PANI/rGO复合材料的制备27
• 3.3 材料表征和电化学表征27-28
• 3.4 结果与讨论28-31
• 3.4.1 PS PANI/RGO复合材料的制备与表征28-29
• 3.4.2 PS PANI/rGO复合材料应用于超级电容器上的电化学行为29-31
• 3.5 本章小结31-33
• 第4章 膨胀珍珠岩为模板和蛋清为碳源制备层状富氮碳材料及其超级电容性能的研究33-41
• 4.1 引言33-34
• 4.2 实验部分34-35
• 4.2.1 实验样品34
• 4.2.2 模板层状碳材料的制备34-35
• 4.2.3 样品的表征以及电化学测试35
• 4.3 结果与讨论35-40
• 4.3.1 以EP为模板的AFCs合成和表征35-37
• 4.3.2 模板层状碳材料的电化学性质37-39
• 4.3.3 AFC-6 在两电极对称体系超级电容器中的电化学性能39-40
• 4.4 本章小结40-41
• 第5章 纳米氧化锌为模板和蛋清为碳源制备氮掺杂介孔碳材料及其超级电容性能的研究41-51
• 5.1 引言41-42
• 5.2 实验部分42-43
• 5.2.1 实验样品42
• 5.2.2 氮掺杂介孔碳材料的合成42
• 5.2.3 材料表征42
• 5.2.4 电化学测试42-43
• 5.3 结果与讨论43-49
• 5.3.1 材料表征43-46
• 5.3.2 氮掺杂介孔碳材料的电化学行为46-49
• 5.4 本章小结49-51
• 第6章 结论与展望51-53
• 6.1 结论51-52
• 6.2 展望52-53
• 参考文献53-65
• 致谢65-67
• 附录 硕士在读期间科研成果67

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本文编号：768662