Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究

发布时间：2017-09-02 13:08

  本文关键词：Ag修饰石墨烯基钙钛矿的制备及氧还原催化性能研究

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【摘要】：金属-空气电池由于具有能量效率高、环境友好等优点是当前电池研究领域中的焦点。但是缺乏具有高活性和高稳定性的催化剂一直是限制其实际应用的主要障碍。钙钛矿因具备催化活性高、耐氧化、碱性溶液中稳定等优点,通常被用来替代贵金属催化剂。因此,将钙钛矿与石墨烯复合后并用Ag修饰形成三元复合催化剂材料,改善电极的三相传输性能,提高其导电性,并产生新颖的协同效应,具有广阔的应用前景。本研究采用两步合成法成功制备了Ag修饰的石墨烯基纳米钙钛矿复合粉体催化剂。采用XRD、SEM、XPS等技术研究所合成催化剂的晶体结构、表面形貌和元素组成;使用旋转圆盘电极技术,测试了合成催化剂材料的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)电催化性能;并将三元复合催化剂材料作为金属锌-空气电池的空气电极,用恒流放电仪测试电池的放电性能及循环稳定性。SEM、XRD及XPS测试结果表明,钙钛矿与石墨烯复合并没有改变其钙钛矿结构,石墨烯作为支撑材料形成一种良好导电网络,Ag是以金属单质的形式存在,并且当B位元素是Ni时为特殊的层状钙钛矿结构。通过电化学表征手段确定了空气电极的最佳工艺条件,并确定复合材料中Ag的最佳含量为2 wt%,进而发现2wt%Ag/La2NiO4-RGO催化剂材料作为金属锌-空气电池的双效氧电极,对氧气还原与氧气析出都表现出了较高的催化活性,且具有良好的循环稳定性。说明2wt%Ag/La2NiO4-RGO是一种优异的双功能催化剂材料。
【关键词】：Ag 钙钛矿 石墨烯 ORR OER 双功能催化剂
【学位授予单位】：燕山大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.41;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 绪论10-22
• 1.1 选题背景及意义10-11
• 1.2 锌-空气电池及氧电极简介11-14
• 1.2.1 锌空气电池的结构和原理11-12
• 1.2.2 空气电极12
• 1.2.3 氧还原反应12-14
• 1.3 氧还原电催化剂的研究现状14-15
• 1.3.1 贵金属14
• 1.3.2 金属有机螯合物14-15
• 1.3.3 金属氧化物15
• 1.4 钙钛矿型电催化剂的研究15-18
• 1.4.1 钙钛矿型复合氧化物简介16
• 1.4.2 钙钛矿型催化剂的制备方法16-17
• 1.4.3 钙钛矿型催化剂在氧电极中的应用17-18
• 1.5 氧还原电催化剂性能优化方法18-20
• 1.5.1 与石墨烯复合18-19
• 1.5.2 用贵金属修饰19-20
• 1.5.3 对复合纳米材料进行掺杂20
• 1.6 选题意义及研究内容20-22
• 第2章 实验方法22-32
• 2.1 主要试剂和仪器22-24
• 2.1.1 实验材料及化学试剂22-23
• 2.1.2 主要仪器23-24
• 2.2 Ag修饰的石墨烯基钙钛矿复合材料的制备方法24-26
• 2.2.1 石墨烯的制备24
• 2.2.2 石墨烯基纳米钙钛矿复合粉体的制备24-25
• 2.2.3 Ag修饰的方法25-26
• 2.3 乙炔黑载体的预处理26-27
• 2.4 催化剂形貌表征、物相分析和结构表征27-28
• 2.4.1 FE-SEM分析27
• 2.4.2 TEM分析27
• 2.4.3 AFM分析27-28
• 2.4.4 X-射线衍射分析28
• 2.4.5 XPS分析28
• 2.5 催化剂电催化性能评价28-32
• 2.5.1 三电极ORR电催化性能评价28-30
• 2.5.2 单电池测试30-31
• 2.5.3 双效氧电极的电化学性能31-32
• 第3章 Ag/La MnO_3-RGO三元催化剂的制备及其氧还原催化性能32-56
• 3.1 Ag/La Mn O_3-RGO三元催化剂的表征32-42
• 3.1.1 XRD分析32-34
• 3.1.2 AFM及SEM分析34-35
• 3.1.3 TEM分析35-36
• 3.1.4 XPS分析36-37
• 3.1.5 单电池放电性能测试37-38
• 3.1.6 氧还原性能测试38-42
• 3.2 2wt%Ag/La_(0.6)Ca_(0.4)Mn O_3-RGO三元催化剂的表征42-53
• 3.2.1 XRD分析43
• 3.2.2 EDS及高分辨分析43-44
• 3.2.3 XPS分析44-46
• 3.2.4 单电池性能测试46-48
• 3.2.5 氧还原性能测试48-52
• 3.2.6 2 wt%Ag/La_(0.6)Ca_(0.4)Mn O_3-RGO催化剂的氧反应机理探讨52-53
• 3.3 本章小结53-56
• 第4章 钙钛矿双功能氧电极2wt%Ag/La MO_3-RGO (M=Fe, Co, Cr, Ni, Mn)的初步研究56-66
• 4.1 2 wt%Ag/La MO_3-RGO(M=Fe, Co, Cr, Ni, Mn)的XRD表征56-57
• 4.2 2 wt%Ag/La_2NiO_4-RGO的XPS分析57-59
• 4.3 放电曲线分析59
• 4.4 ORR极化曲线分析59-62
• 4.5 OER极化曲线分析62-63
• 4.6 充放电性能分析63-64
• 4.7 本章小结64-66
• 结论66-68
• 参考文献68-74
• 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果74-76
• 致谢76

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