ZIF基多孔炭的可控合成

发布时间：2017-09-06 11:13

  本文关键词：ZIF基多孔炭的可控合成

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【摘要】：面对化石能源短缺和环境污染严重的双重压力,开发新型材料以实现能源储存和转化,逐渐成为研究人员关注的焦点。多孔炭是指以碳质材料结构基元堆叠形成的具有不同孔结构的碳质材料,具有丰富的孔结构、表面化学结构(即表面官能团),高的导电导热性能以及良好的化学稳定性；并且其孔径可调、孔道可控、比表面积大,已被广泛应用于吸附分离、催化、电子、能源等诸多领域。因而,近年来多孔炭的制备及其应用方面的研究是当今研究热点之一。近年来,金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)在作为模板或前驱体制备多孔炭材料方面成为一个研究热点。其中沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是一类典型的MOFs,既有沸石的高稳定性特点,又有MOFs的结构及功能多样性、高比表面积等特点,同时在咪唑配位基中含有丰富的氮源,使其成为制备性能优良的氮掺杂多孔炭的理想前驱体。本论文的主要研究内容及结果如下：(1)采用水热法,将硝酸锌和2-甲基咪唑以1：20的摩尔比进行反应,制备了纯相ZIF-8晶体,显著降低2-甲基咪唑用量,实现原料经济化、工艺绿色化。(2)考察了反应时间和表面活性剂添加量对合成ZIF-8晶体的影响。结果表明反应时间对ZIF-8的合成没有明显影响；表面活性剂用量与颗粒尺寸呈负相关,通过改变CTAB添加量,实现不同粒径ZIF-8颗粒的可控合成。当添加0.006wt%　CTAB,水热反应6h时,得到的ZIF-8晶体粒径～500nm,热稳定温度高达600℃,比表面积约1250m2g-1,总孔容为0.72cm3g-1,其中微孔孔容占91.6%。(3)以ZIF-8多面体为前驱体,通过直接固相热解制备得到的ZIF基多孔炭材料,比表面积为800-1000m2 g-1,N含量高达9.10-28.47wt%,25 ℃,800mmHg CO2吸附值达3.64mmo1/g,表现出良好的CO2吸附性能。(4)通过对比直接固相热解ZIF-8和限域固相热解核壳结构ZIF-8@SiO2合成的ZIF基炭材料的孔结构,发现壳层Si02在热解过程中起到支撑和限域作用,能有效避免炭颗粒结构坍塌和团聚现象,故限域热解合成的多孔炭比直接固相热解合成的炭材料具有更高的比表面积(1215m2g-1)和更大的总孔容(0.93cm3g-1)。
【关键词】：沸石咪唑酯骨架材料 多孔炭 表面活性剂 固相热解法
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-26
• 1.1 多孔炭材料概述10-19
• 1.1.1 多孔炭材料的定义与分类10
• 1.1.2 多孔炭材料的合成方法10-17
• 1.1.3 多孔炭材料的前驱体17-19
• 1.2 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)概述19-25
• 1.2.1 沸石咪唑酯骨架材料概述19-20
• 1.2.2 沸石咪唑酯骨架材料合成方法20-23
• 1.2.3 沸石咪唑酯骨架材料应用23-25
• 1.3 论文选题依据和研究内容25-26
• 2 实验综述26-30
• 2.1 实验试剂与原料26
• 2.2 实验装置与设备26-27
• 2.3 表征方法27-30
• 2.3.1 X射线衍射27-28
• 2.3.2 动态光散射28
• 2.3.3 氮气物理吸附28
• 2.3.4 热重分析28-29
• 2.3.5 扫描电子显微镜29
• 2.3.6 透射电子显微镜29
• 2.3.7 元素分析29-30
• 3 水热法可控合成ZIF-830-38
• 3.1 前言30-31
• 3.2 实验部分31
• 3.2.1 调节表面活性剂添加量合成ZIF-8晶体31
• 3.2.2 调节反应时间合成ZIF-8晶体31
• 3.3 结果讨论31-36
• 3.3.1 不同表面活性剂添加量对合成ZIF-8的影响31-33
• 3.3.2 不同反应时间对合成ZIF-8的影响33-36
• 3.4 本章小结36-38
• 4 固相热解法制备ZIF基多孔炭材料38-46
• 4.1 前言38
• 4.2 实验部分38-39
• 4.2.1 直接固相热解法制备多孔炭材料38-39
• 4.2.2 限域固相热解法制备多孔炭材料39
• 4.3 结果讨论39-45
• 4.3.1 直接固相热解法制备多孔炭材料39-42
• 4.3.2 限域固相热解法制备多孔炭材料的结构42-45
• 4.4 本章小结45-46
• 结论46-47
• 参考文献47-52
• 致谢52-53

【参考文献】

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本文编号：802786