基于中温有机-无机复合导电膜的膜电极组件研制

发布时间：2017-09-12 00:01

  本文关键词：基于中温有机-无机复合导电膜的膜电极组件研制

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【摘要】：本文以聚偏氟乙烯(PVDF)为有机基底,通过热压法和共混法两种方法分别添加硫酸氢铯CsHSO_4质子导体和硫酸氢铯复合氧化铝CsHSO_4-Al_2O_3复合质子导体,制备成PVDF/CsHSO_4、PVDF/CsHSO_4-Al_2O_3有机-无机复合质子交换膜,并对复合膜进行性能探究。然后用手工刷涂法,手动喷涂法和精密超声喷涂法三种方法分别制备电极,对其性能进行探究。最后,经过不同的热压工艺参数的设置,将复合膜和电极组装成MEA(Membrane Electrode Assembly)用燃料电池测试站测得MEA的电池性能,优化热压工艺的最佳参数。研究得到的结论如下:(1)热压法和共混法两种方法制备的PVDF/CsHSO_4复合膜均保持了CsHSO_4晶体结构,而PVDF/CsHSO_4-Al_2O_3复合膜在制备过程中,绝大多数的CsHSO_4晶体和介孔Al_2O_3粉末反应生成了硫酸铝铯CsAl(SO_4)_2·12H_2O;PVDF/CsHSO_4复合膜和PVDF/CsHSO_4-Al_2O_3复合膜的电导率在100℃-180℃之间都随温度的升高而升高,PVDF/CsHSO_4复合膜在144℃左右出现了倍增现象,最高可达10-4 S/cm。(2)经过多次试验研究发现精密超声雾化喷涂仪的最佳参数为:高度为35mm、流量为2 ml/min和气压为30 psi。超声喷涂仪的使用,使Pt/C的利用率可达65%,与传统手工刷涂法对Pt/C的利用率提高了三倍。超声喷涂仪制备的电极表面催化剂分散均匀,没有微孔洞和裂纹,并且减小了催化剂的团聚现象。超声喷涂仪制备的电极用于Nafion质子交换膜,极大的优化了电池的性能。(3)对于PVDF/CsHSO_4复合膜和PVDF/CsHSO_4-Al_2O_3复合膜与电极热压成MEA的最佳热压参数为:145℃,7 MPa,120 s。在中温(100℃-170℃)环境下,PVDF/CsHSO_4复合膜MEA和PVDF/CsHSO_4-Al_2O_3复合膜MEA的性能优于Nafion膜MEA。热压法制备复合膜MEA的性能优于共混法制备复合膜MEA,其最大开路电压为0.7 V,最大功率密度为15 mW/cm2。
【关键词】：燃料电池 质子交换膜 超质子相变 电导率 膜电极组件
【学位授予单位】：中国计量大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;TM911.4
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-14
• 1. 绪论14-33
• 1.1 引言14
• 1.2 质子交换膜燃料电池14-30
• 1.2.1 质子交换膜燃料电池的研究进展14-17
• 1.2.2 质子交换膜选材17-23
• 1.2.2.1 全氟磺酸膜18-19
• 1.2.2.2 磺化芳香族碳氢化合物膜19
• 1.2.2.3 固体酸膜19-20
• 1.2.2.4 有机无机复合膜20-23
• 1.2.3 催化剂层的研究进展23-26
• 1.2.3.1 催化剂组分选择23-24
• 1.2.3.2 传统催化剂层的制备方法24
• 1.2.3.3 薄层电极法24-25
• 1.2.3.4 真空溅射沉积法25
• 1.2.3.5 电化学还原法25
• 1.2.3.6 超声波雾化喷涂法25-26
• 1.2.4 气体扩散层的研究进展26-28
• 1.2.4.1 气体扩散层的制备工艺27-28
• 1.2.5 膜电极优化进展28-30
• 1.3 本文研究目的和内容30-33
• 1.3.1 研究目的30-31
• 1.3.2 本文研究内容及创新点31-33
• 1.3.2.1 研究思路31
• 1.3.2.2 研究内容31-33
• 2 实验部分33-40
• 2.1 实验材料与制备33-37
• 2.1.1 实验药品33-34
• 2.1.2 实验仪器34-35
• 2.1.3 CsHSO_4的制备35
• 2.1.4 介孔Al_2O_3的制备35-36
• 2.1.5 复合质子导体 CsHSO4-Al_2O_3 的制备36
• 2.1.6 质子交换膜Nafion-117 的质子化处理36-37
• 2.2 表征测试37-40
• 2.2.1 X射线衍射（XRD）分析37
• 2.2.2 热重-差热同步（TG-DSC）分析37
• 2.2.3 扫描电镜（SEM）分析37
• 2.2.4 电导率测试37-39
• 2.2.5 电池性能测试39-40
• 3 质子交换膜制备工艺研究40-53
• 3.1 引言40-41
• 3.2 PVDF/CsHSO_4复合质子交换膜的制备及分析41-43
• 3.3 复合膜的外观分析43-45
• 3.4 复合膜的结构分析45-46
• 3.5 复合膜的热稳定分析46-48
• 3.6 膜的微观形貌分析48-49
• 3.7 复合膜的电导率测试49-52
• 3.8 本章总结52-53
• 4 催化层制备工艺研究53-60
• 4.0 引言53
• 4.1 精密超声雾化喷涂仪的最佳参数探究53-55
• 4.2 不同的电极制备方法对催化剂的利用率及性能对比探究55-59
• 4.2.1 不同方法制备的电极的Pt/C利用率和Pt载量对比56-57
• 4.2.2 不同方法制备的电极形貌表征57-58
• 4.2.3 不同方法制备的电极制备成MEA的性能比较58-59
• 4.3 本章总结59-60
• 5 质子交换膜电极组件热压工艺的研究60-69
• 5.1 引言60-61
• 5.2 基于复合膜的MEA热压参数探究61-65
• 5.2.1 MEA的热压61-62
• 5.2.2 热压温度对开路电压的影响对比62-63
• 5.2.3 热压压强对开路电压的影响对比63-64
• 5.2.4 热压时间对开路电压的影响64-65
• 5.3 PVDF/ CsHSO_4膜、PVDF/ CsHSO_4-Al_2O_3膜和Nafion膜电池性能比较65-66
• 5.4 热压制膜法和共混制膜法对电池性能影响66-68
• 5.5 本章总结68-69
• 6 总结与展望69-71
• 6.1 本文研究总结69-70
• 6.2 研究创新点70
• 6.3 本文研究展望70-71
• 参考文献71-78
• 作者简历78

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