利用界面可控合成铁系金属复合物及其电分解水性能
发布时间：2017-09-20 07:44
本文关键词：利用界面可控合成铁系金属复合物及其电分解水性能
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【摘要】：发展绿色低碳、高效多元的能源转化技术是解决能源危机和环境污染问题的有效策略,并已经成为当今能源、环境和材料等学科的研究热点。实现高效的分解水效率,需要使用催化剂来降低驱动分解水的电压。发展简单易行的策略合成高效、廉价的过渡金属基电催化材料,探究催化剂微观结构与宏观性能的关系,深入理解催化反应机制,有助于促进水分解制氢技术的发展,对实现能量高效储存与转化具有重要的理论和实际意义。基于电催化分解水中两个半反应(析氢、析氧)本质,本论文以金属-有机胺配合物为金属缓释源,利用两相界面法控制合成了铁系金属氧(磷、氮)化物,分别实现了高效的电化学析氢、析氧以及全解水反应。主要研究内容如下:(1)以Co2+(Ni2+)-有机胺配合物为金属源、氧化石墨为导电载体,在静电作用下,两相界面处生成的水合金属钴(镍)氧化物簇锚定于氧化石墨表面;经高温磷化,制备了CoNiP/rGO复合材料。由于Co、Ni金属间的协同作用,CoNiP/rGO的电催化析氢性能明显高于CoP/rGO和NiP/rGO。(2)在空气条件下,利用原位还原-界面诱导组装法合成了CoNi水滑石和小尺寸CoO纳米晶交错组装的超薄纳米片。两相界面处,伴随着有机相中Co2+(Ni2+)-有机胺配合物的快速还原,大量生成的水合金属钴(镍)氧化物簇在界面张力挤压下相互连接、组装,受界面厚度的限制形成超薄的片状结构。CoNi LDH/CoO纳米片呈现疏松多孔的结构、结晶度低,因而表面暴露了大量的缺陷;同时,金属3d轨道和O2p轨道杂化作用促使电子通过Ni-O-Co键在金属原子间传递,使得CoNi LDH中部分Co和Ni原子呈现高价态(+3价)。这些特性不仅为OER反应提供更了更多的活性位点,而且增强了OH-和催化剂间亲和力,有利于离子吸附和传输,因而CoNi LDH/CoO纳米片展现出高效的OER催化活性和良好的稳定性。(3)以Fe3+(Ni2+)-有机胺配合物为金属源、氧化石墨为导电载体,在氮气保护下,两相界面处生成的水合金属Fe(Ni)氧化物簇静电吸附于氧化石墨表面;在NH3气氛下高温煅烧,得到FeNi3/FeNi3N-N/rGO复合材料。FeNi3和FeNi3N协同效应增加了载流子浓度、改善了材料导电性,进而提高了复合材料全解水性能。
【关键词】：电催化分解水 电催化剂 双金属 电催化析氢 电催化析氧
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：
- 中文摘要4-6
- Abstract6-11
- 第1章 绪论11-35
- 1.1 引言11
- 1.2 电催化分解水原理11-14
- 1.2.1 OER原理12-13
- 1.2.2 HER原理13-14
- 1.3 电化学分解水催化剂的国内外研究进展14-33
- 1.3.1 电催化析氢催化剂的研究进展14-27
- 1.3.2 电催化析氧催化剂的研究进展27-33
- 1.4 本论文的选题背景33
- 1.5 本课题的研究内容33-35
- 第2章 实验材料和表征方法35-39
- 2.1 实验试剂35-36
- 2.1.1 实验试剂和原料35
- 2.1.2 实验仪器和设备35-36
- 2.2 表征方法及原理36-39
- 2.2.1 扫描电子显微镜（Scanning electron microscope, SEM）36
- 2.2.2 透射电子显微镜（Transmission electron microscope, TEM）36-37
- 2.2.3 X射线光电子谱（X-ray Photo-electronic Spectroscopy）37
- 2.2.4 广角X射线衍射（Wide-angle X-ray diffraction, WAXRD）37
- 2.2.5 氮气吸附-脱附测试（N2 adsorption-desorption measurement）37
- 2.2.6 原子力显微镜（Atomic force microscope,AFM）37
- 2.2.7 拉曼光谱（Raman spectroscopy）37
- 2.2.8 电感耦合等离子体原子发射光谱（Inductively coupled plasma atomicemission spectroscopy，ICP-AES）37-38
- 2.2.9 热重-热差分析（TG-DSC）38
- 2.2.10 电化学阻抗谱（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）38
- 2.2.11 循环伏安（Cyclic Voltammetry, CV）38
- 2.2.12 计时电位（Chronopotentiometric）38-39
- 第3章 CoNiP/rGO复合物的制备及其电催化析氢性能研究39-46
- 3.1 引言39
- 3.2 实验部分39-40
- 3.2.1 氧化石墨（GO）的制备39-40
- 3.2.2 CoNiP/rGO复合材料的制备40
- 3.3 结果与讨论40-45
- 3.3.1 CoNiP/rGO复合材料的结构表征40-43
- 3.3.2 CoNiP/rGO复合材料的电化学析氢性能43-45
- 3.4 本章小结45-46
- 第4章 CoNiLDH/CoO纳米片的制备及其电催化析氧性能研究46-61
- 4.1 引言46-47
- 4.2 实验部分47-48
- 4.2.1 CoNiLDH/CoO纳米片的制备47-48
- 4.3 结果与讨论48-60
- 4.3.1 CoNiLDH/CoO纳米片的结构表征48-55
- 4.3.2 CoNiLDH/CoO纳米片电催化析氧性能55-60
- 4.4 本章小结60-61
- 第5章 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO复合物的制备及电催化全解水性能研究61-71
- 5.1 引言61-62
- 5.2 实验部分62-63
- 5.2.1 GO的制备62
- 5.2.2 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO复合物的制备62-63
- 5.3 结果与讨论63-70
- 5.3.1 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO复合物的结构表征63-66
- 5.3.2 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO复合物的全解水性能66-70
- 5.4 本章小结70-71
- 结论71-73
- 参考文献73-88
- 致谢88-89
- 攻读硕士学位期间发表的论文89-90
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本文编号：886795
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