石墨烯基气体分离膜的研究

发布时间：2017-09-27 17:14

  本文关键词：石墨烯基气体分离膜的研究

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【摘要】：膜分离技术是一种新型的气体分离技术,具有低能耗、投资少、设备简单等优点。气体膜分离技术的发展面临着膜机械强度差、渗透通量低、选择性低等挑战,而克服这些挑战的一个方法是开发高透气性、高选择性、耐高温、抗化学腐蚀性的新型膜材料。石墨烯基材料是一种新型纳米碳材料,由于其独特的二维平面结构,仅一个原子层的厚度,具有良好的柔韧性、优异的机械性能和化学稳定性,被认为是一种理想的膜材料。石墨烯组装膜是由石墨烯材料纳米片基元构成,在气体分离领域具有良好应用前景。本文以不同粒度的天然石墨为原料,采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),利用FT-IR、XRD、UV-Vis、TEM和AFM等手段对GO的结构及表面性能进行表征,并以此为前体制备石墨烯组装膜。首先,采用真空过滤法,以微孔滤膜为支撑体制备GO复合膜,考察了制备工艺及不同微孔滤膜对GO复合膜的形貌及气体分离性能的影响。其次,以石墨烯为主体,聚酰胺酸(PAA)为添加组分,采用溶剂蒸发自组装法制备PAA/GO杂化膜,经炭化得到柔性的石墨烯炭膜。考察了原料及制备工艺对石墨烯炭膜气体分离性能的影响,并借助于XRD、SEM对其微观结构进行表征。得到如下结果：1、采用改进的Hummers法制备的GO均为单分子层厚度；原料粒度对GO片层尺寸有很大的影响,GO片层尺寸随原料粒径的减小而减小。2、采用真空抽滤法在微孔滤膜上可以制备得到表面均一的GO复合膜。随GO用量减少,GO复合膜的CO_2渗透量增大,但GO层表面会出现针眼；改变抽滤真空度或静置沉降时间可以改善避免针眼的出现。微孔滤膜的种类对GO复合膜的CO_2渗透量影响较大,渗透量随滤膜孔径减小而减小；所制备的GO复合膜对气体的渗透机制为努森扩散机理。3、采用溶剂蒸发法制备石墨烯炭膜具有良好的柔韧性,且易大面积成膜；石墨烯炭膜中石墨烯层与碳分子筛(CMS)形成类珍珠层状结构,并表现出优异的CO_2/CH4分离性能,CO_2通量最高可达1493 Barrer, CO_2/CH4选择性为34.45。PAA掺杂量的增加,有利于提高石墨烯炭膜的CO_2通量和CO_2/CH4选择性；且PAA的种类对所制备的石墨烯炭膜气体渗透性能有一定影响；提高炭化温度石墨烯炭膜的CO_2/CH4选择性增加,而CO_2通量则先增大后减小；降低GO片层尺寸有利于提高石墨烯炭膜的CO_2通量。
【关键词】：石墨烯 气体分离 无支撑 炭膜
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文献综述11-25
• 1.1 气体膜分离11-16
• 1.1.1 膜分离技术11
• 1.1.2 气体分离膜11-12
• 1.1.3 气体分离机理12-14
• 1.1.4 气体分离膜材料14
• 1.1.5 炭膜14-16
• 1.2 石墨烯与氧化石墨烯16-20
• 1.2.1 石墨烯性质16-17
• 1.2.2 石墨烯的制备17-19
• 1.2.3 石墨烯的应用19-20
• 1.2.4 氧化石墨烯20
• 1.3 石墨烯基分离膜20-24
• 1.3.1 多孔石墨烯膜21-22
• 1.3.2 墨烯组装膜22-23
• 1.3.3 石墨烯混合基质膜23-24
• 1.4 本论文研究背景、内容及意义24-25
• 2 实验部分25-31
• 2.1 实验试剂及原料25-26
• 2.1.1 实验试剂25
• 2.1.2 聚酰胺酸(PAA)25-26
• 2.2 氧化石墨的制备26-27
• 2.3 GO复合膜的的制备27
• 2.3.1 GO分散液配制27
• 2.3.2 真空过滤法制膜27
• 2.4 无支撑石墨烯炭膜的制备27-28
• 2.4.1 PAA/GO杂化膜的制备27
• 2.4.2 石墨烯炭膜的制备27-28
• 2.5 样品表征、测试仪器及方法28-31
• 2.5.1 X射线粉末衍射(XRD)28
• 2.5.2 透射电子显微镜(TEM)28
• 2.5.3 紫外可见吸光光度仪(UV-Vis)28-29
• 2.5.4 原子力显微镜(AFM)29
• 2.5.5 傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)29
• 2.5.6 环境扫描电子显微镜(SEM)29
• 2.5.7 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)29
• 2.5.8 气体渗透性能测试29-31
• 3 氧化石墨及GO的制备与表征31-36
• 3.1 XRD分析31-32
• 3.2 FT-IR分析32-33
• 3.3 UV-VIs分析33
• 3.4 TEM表征33-35
• 3.5 AFM表征35-36
• 4 GO复合膜的制备与性能36-47
• 4.1 微孔滤膜表面SEM分析36-37
• 4.2 GO用量对复合膜影响37-40
• 4.2.1 GO沉积层厚度37-38
• 4.2.2 气体渗透性能38-39
• 4.2.3 表面形貌分析39-40
• 4.3 抽滤真空度对复合膜影响40-43
• 4.3.1 气体渗透性能40-41
• 4.3.2 表面微观形貌41-43
• 4.4 静置时间对复合膜影响43-45
• 4.4.1 气体渗透性能43-44
• 4.4.2 表面微观形貌44-45
• 4.5 支撑体对复合膜气体渗透性能影响45-46
• 4.6 本章小结46-47
• 5 无支撑石墨烯炭膜的制备与性能47-61
• 5.1 石墨烯炭膜制备47-50
• 5.1.1 PAA/GO成膜性能47-49
• 5.1.2 石墨烯炭膜的柔韧性能49-50
• 5.2 石墨烯炭膜微观结构分析50-56
• 5.2.1 XRD分析50-52
• 5.2.2 SEM分析52-56
• 5.3 石墨烯炭膜气体渗透性能影响因素56-60
• 5.3.1 PAA固含量56-57
• 5.3.2 PAA种类57-58
• 5.3.3 炭化温度58-59
• 5.3.4 GO片层尺寸59-60
• 5.4 本章小结60-61
• 结论61-62
• 参考文献62-67
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况67-68
• 致谢68-69

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 魏伟;吕伟;杨全红;;高浓度石墨烯水系分散液及其气液界面自组装膜[J];新型炭材料;2011年01期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 李琳;聚酰亚胺基炭膜的制备、热解机理及结构调控[D];大连理工大学;2013年

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 王楠;沸石/炭杂化膜的制备及其气体分离性能[D];大连理工大学;2008年

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本文编号：930907