1,2,3-三氮唑和钯纳米颗粒修饰的聚砜膜抗生物污垢研究

发布时间：2017-10-01 13:05

  本文关键词：1,2,3-三氮唑和钯纳米颗粒修饰的聚砜膜抗生物污垢研究

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【摘要】：膜生物反应器(MBR)具有高效固液分离的优点而被广泛应用在各种污水处理。然而,此方法容易受到膜生物污染。在本论文中,我们研究了经过1,2,3-三氮唑基团和Pd纳米颗粒修饰的聚砜(PSU)膜(PSU-TriN-0%,PSU-TriN-23%,PSU-TriN-94%,PSU-TriN-Ions,PSU-TriN-NPs)分别在单细胞连续滴流生物膜反应器(DFR)和多细胞好氧膜生物反应器(AeMBR)中的抗生物膜污染效果。实验验证了1,2,3-三氮唑和Pd纳米颗粒修饰的膜的强抗生物膜能力,研究了该膜材料抗生物膜能力的机理,以期为后续的实际应用提供理论依据。主要研究结论如下:(1)透射电子显微镜显示Pd纳米颗粒均匀分布于PSU-TriN膜表面;在所有膜当中,PSU-TriN-Ions和PSU-TriN-NPs表面显示出最粗糙,其粗糙系数Ra分别达到56.8和56.9。接触角测量显示PSU-TriN-NPs亲水性最强,达到47.72±1.34°。(2)铜绿假单胞菌生物膜测试显示,1,2,3-三氮唑或金属Pd的存在能显著抑制该微生物的生长:激光共聚焦显微镜图片显示1,2,3-三氮唑或金属Pd修饰的膜上活细胞/死细胞比例均为小于1;而流式细胞仪结果与上述一致,PSU-TriN-0%上活细胞数量显著性多余其他修饰过的膜。在EPS测量中发现1,2,3-三氮唑或金属Pd的存在能显著抑制多糖和Pel的产生,但是实验结果显示蛋白含量并无显著性差异。PSU-TriN-0%分别在好氧中和厌氧中含有2.34±0.20μg/(mL.cm2)和3.25±0.26μg/((mL.cm2)多糖,显著性多余PSU-TriN-23%,PSU-TriN-49%,PSU-TriN-94%(t检验,P值均小于0.03);同样地,比较PSU-TriN-94%与PSU-TriN-Ions和PSU-TriN-NPs,发现PSU-TriN-NPs能进一步抑制多糖的产生,但是PSU-TriN-Ions不能。Pel的定量与多糖结果一致。本实验由于LB培养基的干扰,未能准确定量EPS中蛋白含量。(3)PSU-TriN-0%,PSU-TriN-94%和PSU-TriN-NPs膜的好氧膜生物反应器证明PSU-TriN-NPs具有良好的抗生物膜污染能力。TMP记录显示PSU-TriN-NPs的增长最缓慢,在其他膜到达到临界膜污染时仅有40 kpa(run 1)和10 kpa(run 2)。EPS测量显示PSU-TriN-NPs不仅能抑制多糖产生,同时也能降低蛋白的含量。在run 1和run 2中,PSU-TrIN-NPs上生物膜中多糖含量分别为48.14±10.72μg/cm2和5.86±0.48μg/cm2,明显低于对照膜。在run 1中,PSU-TriN-NPs上生物膜中蛋白浓度大约为34.14μg/cm2,显著性低于其他两种膜(PSU-TriN-0%和PSU-TriN-94%)(t值检验,P值分别为0.00和0.00),而run 2中,PSU-TriN-NPs上生物膜中蛋白浓度大约为4.40μg/cm2,其显著性低于被测试的对照膜PSU-TriN-0%(t值检验,P值等于0.00)。此外,ATP,AI-2定量结果证明PSU-TriN-NPs能抑制微生物的活细胞数量,减少生物膜基质中的群感效应分子。(4)生物膜中微生物群落结构分析揭示PSU-TriN-NP抗生物污垢原因。差异性分析显示,PSU-TriN-NPs与PSU-TriN-0%膜形成完全不相同的微生物群落结构(ANOSIM,run 1中,R=0.889和run 2中,R=0.815,P=0.1)。特别地,PSU-TriN-NPs在生物膜中占主导地位的Unclassified Acidobacteria GP4菌的相对丰度仅有12.4%,比低于对照PSU-TriN-0%膜上低35%。同样地,在run 2中,PSU-TriN-NPs比低于对照PSU-TriN-0%膜上低52%此外,在OUT水平上,Terrimonas lutea,Acinetobacter和Acidovorax等分别与微生物的粘附,生物膜的形成或基质内群感效应分子分泌相关的微生物均被1,2,3-三氮唑和Pd纳米颗粒存PSU-TriN-NPs膜抑制。
【关键词】：膜污染 连续滴流生物膜反应器 好氧膜生物反应器 1 2 3-三氮唑 Pd纳米颗粒
【学位授予单位】：中国科学院重庆绿色智能技术研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第1章 绪论12-21
• 1.1 膜污染控制方法研究12-15
• 1.1.1 微生物抑制剂处理12-13
• 1.1.2 营养物的限制13
• 1.1.3 生物群感效应控制13-14
• 1.1.4 抗菌性纳米材料的应用14
• 1.1.5 膜表面修饰14-15
• 1.2 氯化有机物污染废水及其传统处理技术15-16
• 1.3 Pd的催化效应16-17
• 1.4 基于Pd催化反应的局限性和潜在解决方案17-18
• 1.5 钯固定的膜系统易受生物污损影响18-20
• 1.6 本实验研究路线20-21
• 第2章 膜的制备及表征测试21-30
• 2.1 引言21
• 2.2 实验材料与仪器21-22
• 2.2.1 实验材料21-22
• 2.2.2 主要实验仪器22
• 2.3 实验方法22-23
• 2.3.1 膜的合成22
• 2.3.2 透射电子显微镜确认钯纳米颗粒的分布22-23
• 2.3.3 扫描电子显微镜观察23
• 2.3.4 原子力显微镜观察23
• 2.3.5 接触角的测量23
• 2.4 结果与讨论23-29
• 2.4.1 Pd纳米颗粒均匀分布于膜表面23-25
• 2.4.2 金属Pd的修饰增加膜表面粗糙程度25-28
• 2.4.3 1,2,3-三氮唑和Pd金属的修饰改变膜表面的亲疏水性28-29
• 2.5 本章小结29-30
• 第3章 人工生物膜反应器（Drip-flow biofilm reactor）抗生物膜污染测试30-43
• 3.1 引言30
• 3.2 实验材料与仪器30-31
• 3.2.1 实验材料30
• 3.2.2 主要实验仪器30-31
• 3.3 实验方法31-34
• 3.3.1 模式微生物31
• 3.3.2 滴流式膜反应器（DFR）的安装31-32
• 3.3.3 膜样品的处理32
• 3.3.4 激光共聚焦显微镜表面观察生物膜32
• 3.3.5 生物膜中活细胞计数32
• 3.3.6 总蛋白定量32-33
• 3.3.7 总糖定量33
• 3.3.8 Pel的测定33-34
• 3.4 结果与讨论34-41
• 3.4.1 1,2,3-三氮唑和金属Pd修饰后的膜能抑制铜绿假单胞菌的生长34-38
• 3.4.2 蛋白测量被干扰38-39
• 3.4.3 1,2,3-三氮唑和金属Pd修饰后的膜可抑制EPS中多糖的含量39-40
• 3.4.4 铜绿假单胞菌生物膜中Pel多糖可被 1,2,3-三氮唑和金属Pd纳米颗粒抑制40-41
• 3.5 本章小结41-43
• 第4章 好氧膜反应器（AeMBR）生物膜污染测试43-62
• 4.1 引言43
• 4.2 实验材料与仪器43-44
• 4.2.1 实验材料43-44
• 4.2.2 主要实验仪器44
• 4.3 实验方法44-52
• 4.3.1 好氧膜生物反应器（AeMBR）反应器设定44-45
• 4.3.2 AeMBR运行以及水质监测45-46
• 4.3.3 膜样品的处理46
• 4.3.4 总蛋白含量的检测46
• 4.3.5 多糖的定量46
• 4.3.6 ATP浓度检测46
• 4.3.7 AI-2 含量的测定46-47
• 4.3.8 16s基因高通量测序及分析47-52
• 4.4 结果与讨论;52-59
• 4.4.1 PSU-TriN-NPs在AeMBRz中表现出较慢的TMP增长52-53
• 4.4.2 PSU-TriN-NPs膜上EPS呈现出最低的蛋白浓度53-55
• 4.4.3 1,2,3-三氮唑和Pd纳米颗粒抑制生物膜中多糖产生55-56
• 4.4.4 1,2,3-三氮唑和Pd纳米颗粒显示出较强抗菌性56-57
• 4.4.5 PSU-TriN-NPs膜上AI-2 浓度显著降低57
• 4.4.6 PSU-TriN-NPs膜可以影响生物膜中群落结构57-59
• 4.5 本章小结59-62
• 第5章 结论与建议62-63
• 5.1 结论62
• 5.2 建议62-63
• 致谢63-64
• 参考文献64-68
• 作者攻读硕士学位期间发表的论文68

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

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本文编号：953584