羰基化合物还原胺化制备胺类化合物及其催化性能研究

发布时间：2017-10-10 17:38

  本文关键词：羰基化合物还原胺化制备胺类化合物及其催化性能研究

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【摘要】：胺类化合物是一类非常重要的有机化合物,其有广泛的应用。例如,作为溶剂、医药中间体、树脂原材料、织物添加剂、消毒剂、橡胶稳定剂、腐蚀抑制剂、洗涤剂等众多领域且需求量日益增大。因此,对胺类化合物的合成和应用研究具有重要意义。在众多合成胺类化合物的方法中,还原胺化羰基化合物是最常见最有效的制备胺类化合物的方法。近年来,由于人们的环保意识日益增强,对绿色环境的追求,使用绿色环保的试剂和可重复利用的催化剂备受关注。基于此,本文旨在我们前期工作的丛础上,结合前人研究成果,对羰基化合物还原胺化反应进行系统的研究。选择脂肪族和芳香族的物质作为模型反应,对羰基化合物还原胺化进行研究。采用XRD、SEM、TEM、HRTEM、TPD等催化剂表征手段对催化剂进行表征,并用GC、GC-MS、LC-MS检测反应产物,借此对催化反应机理路线进行研究。同时对影响催化反应体系的因素进行筛选,例如催化剂负载量、反应介质、反应时间、反应温度、初始氢压以及催化剂载体等,并建立一个最优的催化反应体系,并用于催化体系中其他胺类化合物的合成。
【关键词】：羰基化合物 催化加氢 还原胺化 催化制 底物 胺类化合物
【学位授予单位】：上海应用技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O622.6;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-9
• 第一章 文献综述9-28
• 1.1 前言9
• 1.2 氢氨甲基化反应9-13
• 1.2.1 反应机理9-10
• 1.2.2 氢氨甲基化反应研究进展10-13
• 1.3 醇催化胺化反应13-21
• 1.3.1 反应机理14-15
• 1.3.2 醇催化胺化反应研究进展15-21
• 1.4 羰基化合物还原胺化反应21-26
• 1.4.1 反应机理22-23
• 1.4.2 羰基化合物还原胺化反应研究进展23-26
• 1.5 本论文的研究目的、意义及主要内容26-28
• 第二章 实验材料、方法以及表征手段28-32
• 2.1 实验仪器与试剂28-29
• 2.2 催化剂的制备29-30
• 2.3 催化剂的活性评价30
• 2.4 产物的分析与数据处理方法30
• 2.5 催化剂的表征30-32
• 2.5.1 X射线衍射分析30-31
• 2.5.2 催化剂形貌和粒径分析31
• 2.5.3 催化剂及载体的比表面积和孔径分布测定31
• 2.5.4 催化剂的热稳定性31-32
• 第三章 Ru基催化剂对羰基化合物还原胺化反应的研究32-53
• 3.1 前言32
• 3.2 Ru基催化剂的制备32-33
• 3.2.1 Ru/γ-Al_2O_3催化剂的制备32
• 3.2.2 其他载体负载Ru催化剂的制备32-33
• 3.2.3 其他活性金属催化剂的制备33
• 3.3 催化剂活性评价33-34
• 3.3.1 反应原料处理33
• 3.3.2 催化反应评价33-34
• 3.4 产物分析34-37
• 3.4.1 产物定性分析34
• 3.4.2 定性分析结果与讨论34-36
• 3.4.3 产物定量分析及数据处理方法36-37
• 3.5 正庚醛在Ru/γ-Al_2O_3催化剂上的还原胺化37-48
• 3.5.1 催化剂活性金属负载量的影响37-39
• 3.5.2 反应介质的影响39-41
• 3.5.3 反应温度的影响41-42
• 3.5.4 反应时间的影响42
• 3.5.5 初始氢气压力的影响42-43
• 3.5.6 催化剂载体的影响43-48
• 3.6 正庚醛在其他活性金属催化剂上的还原胺化48-49
• 3.7 Ru/γ-Al_2O_3催化剂催化还原胺化不同类型的羰基化合物49-50
• 3.7.1 脂肪族类羰基化合物49-50
• 3.7.2 环状羰基化合物50
• 3.8 催化剂的回收利用50-52
• 3.8.1 Ru/γ-Al_2O_3催化剂的热稳定性50-51
• 3.8.2 Ru/γ-Al_2O_3催化剂评价实验51-52
• 3.8.3 Ru/γ-Al_2O_3催化剂评价效果52
• 3.9 本章小结52-53
• 第四章 正庚醛在Ru/γ-Al_2O_3催化剂上的还原胺化反应路线53-55
• 4.1 前言53
• 4.2 反应机理路线的探索53-55
• 第五章 展望与总结55-56
• 5.1 总结55
• 5.2 展望55-56
• 致谢56-57
• 参考文献57-65
• 附录65-67
• 攻读学位期间所开展的科研项目和发表的学术论文67

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本文编号：1007704