活性半焦负载Fe基氧化物催化还原NO的实验研究

发布时间：2017-10-11 08:08

  本文关键词：活性半焦负载Fe基氧化物催化还原NO的实验研究

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【摘要】：随着我国经济的发展,环境污染问题越来越严重,煤炭利用过程中排放的NOX所引起的大气污染问题严重的影响大气环境和人类生活。为了控制NOX排放,本课题研发了一种吸附效率高、价格低廉的脱硝剂,用来脱除烟气中的NOx。本论文采用活性半焦负载铁基金属氧化物制备成脱硝剂,在模拟烟气气氛下,利用固定床反应器对NO的催化还原特性进行了研究。利用X射线衍射仪(XRD)分析脱硝前后Fe基氧化物的晶体结构变化;利用比表面积和孔径分布仪(BET)分析脱硝剂的比表面积大小和孔径分布;利用电子显微镜(SEM)分析脱硝剂的表面形貌结构;利用原子吸收分光光度计(ICP)检测脱硝剂负载金属含量;利用傅立叶红外仪(FTIR)分析脱硝剂表面官能团的分布。实验结果表明:生物质与褐煤共气化半焦负载铁基氧化物具有良好的脱硝性能,5:5混合制备的共气化半焦脱硝效果最佳。生物质与褐煤共气化时生物质中的K元素部分迁移到褐煤半焦表面,提高了活性半焦催化还原NO的能力。半焦植入Fe基氧化物制备的脱硝剂,与筛分后的生物质与褐煤直接植入Fe基氧化物制备的脱硝剂相比,前者Fe基氧化物的分散性更好,提高了其催化还原NO的能力;半焦负载Fe基氧化物后,促使其表面的活性位点增多,活性比表面积增大,提高了半焦的脱硝效率,使其NO转化能力提高了约19倍。脱硝温度为100~300℃,300℃时以催化还原为主,且脱硝效果最佳,在100~200℃脱硝反应以物理吸附为主,100℃、150℃、200℃的脱硝效率依次降低;通入氧气后,O2经化学吸附在活性半焦表面,生成大量的C[O]中间产物,进而形成更多的活性位点,提高了活性半焦的脱硝效率。加入水蒸气后,H2O和C发生了气化反应,促使半焦表面活性位点更替速度加快,使得半焦脱硝效率呈先增加后降低趋势;脱硝剂粒度越小,NO分子在脱硝剂表面的扩散阻力越小,3种不同粒径(0.075~0.125mm、0.5~0.9mm、1~2mm)制备的脱硝剂中,粒径为0.075~0.125mm制备的催化剂脱硝效果最佳。
【关键词】：共气化半焦 脱硝剂 催化还原 NO转化能力
【学位授予单位】：辽宁科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 中文摘要5-6
• ABSTRACT6-9
• 1. 绪论9-20
• 1.1 研究背景9-10
• 1.1.1 NO_x的危害9
• 1.1.2 NO_x污染及排放现状9-10
• 1.2 NO_x控制措施和治理方法10
• 1.2.1 国外NO_x控制情况10
• 1.2.2 国内NO_x控制情况10
• 1.3 NO_x控制技术综述10-13
• 1.3.1 燃烧前NO_x的控制11
• 1.3.2 燃烧中NO_x控制11
• 1.3.3 燃烧后NO_x控制11-13
• 1.4 国内外烟气脱硝技术13-15
• 1.5 活性炭基材料烟气脱硝的研究15-18
• 1.5.1 活性炭16
• 1.5.2 活性炭纤维16-17
• 1.5.3 活性焦17
• 1.5.4 活性半焦17-18
• 1.6 课题选择及研究内容18-20
• 1.6.1 选题的依据18-19
• 1.6.2 研究目的19
• 1.6.3 研究内容19
• 1.6.4 创新点19-20
• 2. 脱硝剂的制备20-28
• 2.1 原料与试剂20-21
• 2.1.1 原料20
• 2.1.2 仪器及试剂20-21
• 2.2 脱硝剂样品的制备21-24
• 2.2.1 制备流程21-22
• 2.2.2 原煤样的酸洗22
• 2.2.3 热解实验22-23
• 2.2.4 半焦植入金属23
• 2.2.5 半焦活化实验23-24
• 2.3 脱硝剂的脱硝性能实验24-25
• 2.4 脱硝剂活性评价指标25-26
• 2.5 脱硝剂表征26-28
• 3. 实验结果与讨论28-35
• 3.1 混合比例对脱硝剂脱硝性能的影响28-29
• 3.2 金属植入顺序对脱硝剂脱硝性能的影响29
• 3.3 金属对脱硝剂脱硝性能的影响29-30
• 3.4 温度对烟气脱硝的影响30-31
• 3.5 不同气氛对烟气脱硝的影响31-32
• 3.6 粒度对烟气脱硝的影响32-33
• 3.7 本章小结33-35
• 4. 脱硝剂的表征及脱硝机理分析35-47
• 4.1 脱硝剂的表征35-44
• 4.1.1 XRD表征35-37
• 4.1.2 BET表征37-40
• 4.1.3 SEM表征40-42
• 4.1.4 ICP表征42-43
• 4.1.5 FTIR表征43-44
• 4.2 脱硝反应机理44-45
• 4.3 本章小结45-47
• 5. 结论与展望47-49
• 5.1 结论47
• 5.2 论文不足及工作展望47-49
• 参考文献49-53
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况53-54
• 致谢54-55
• 作者简介55-56

【参考文献】

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本文编号：1011415