双亲配体自组装制备高分散负载型催化剂

发布时间：2017-10-11 14:50

  本文关键词：双亲配体自组装制备高分散负载型催化剂

  更多相关文章： 自组装 介孔微球 高分散度 负载型催化剂 光催化降解

【摘要】：介孔二氧化硅材料具有较高的比表面积,规则有序的孔道结构,均一的孔径分布,丰富且易于修饰的表面硅羟基和稳定的化学物理性质等特点,被科学家们视为催化剂的理想载体。一般催化剂在回收循环使用的方面存在很多难题,介孔二氧化硅负载型催化剂解决了催化剂使用过程中难以回收的问题,而且介孔硅骨架很大程度上增加了催化剂的分散性,从而使得催化效果得到优化。因此,近年来介孔二氧化硅负载型催化剂受到了越来越广泛的关注和研究。本论文采用双亲多齿配体自组装的方式制备高分散性介孔微球负载型催化剂,并对其催化性能进行研究,主要研究成果如下：1、合成一种新型的双亲分子BpyC11PyBr(BCPB),在碱性条件下,用其作为模板剂与硅酸酯共组装制备介孔氧化硅材料。探讨了不同反应物配比和溶剂种类对生成的介孔氧化硅材料的宏观形貌和介观结构的影响。实验证明,在水和乙醇的共溶剂体系中且反应物的具体摩尔比为1 TEOS:0.34 BCPB:178H2O:56 C2H5OH:44 NH3·H2O时,合成的介孔微球(MSM)拥有良好的蠕虫状介孔结构和规则球形的宏观形貌。2、利用所合成的功能性介孔氧化硅材料对亚铁离子的特异性配位作用制备了高度分散性的介孔二氧化硅微球负载型的高效催化剂。透射电镜(TEM)和元素分布(Element mapping)证明了铁元素均匀的分散在整个介孔微球上。催化剂的催化效果用光助芬顿反应进行了研讨。结果证明,催化剂对浓度达到400 mg L-1的超高浓度的污水表现出极大的催化降解效果,在6小时内染料基本被全部降解且催化剂可以多次循环使用。
【关键词】：自组装 介孔微球 高分散度 负载型催化剂 光催化降解
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 绪论9-30
• 1.1 介孔材料概述9-11
• 1.2 介孔材料的形成机理11-12
• 1.3 介孔材料的合成方法12-16
• 1.3.1 水热合成法13
• 1.3.2 溶胶-凝胶合成法13
• 1.3.3 微波合成法13-16
• 1.4 介孔氧化硅的宏观形貌及介观结构的调控16-17
• 1.5 介孔材料的改性方法17-23
• 1.5.1 共缩聚法18-19
• 1.5.2 后嫁接法19-20
• 1.5.3 周期性介孔有机硅的制备20-21
• 1.5.4 功能模板导向的自组装法21-23
• 1.6 功能化介孔氧化硅材料的应用23-28
• 1.6.1 在污水处理方面的应用23
• 1.6.2 在荧光传感方面的应用23-24
• 1.6.3 在磁性方面的应用24
• 1.6.4 在可控释放方面的应用24-26
• 1.6.5 在催化方面的应用26-28
• 1.7 本论文的选题意义及工作内容28-30
• 1.7.1 本论文的选题意义28
• 1.7.2 本论文的工作内容28-30
• 2 双亲多齿芳香性配体自组装及高分散性负载型催化剂的制备和催化性能研究30-52
• 2.1 引言30-31
• 2.2 目标材料的合成路线31-32
• 2.3 实验部分32-35
• 2.3.1 实验仪器和药品32-33
• 2.3.2 功能化多齿芳香性配体的合成步骤33-35
• 2.3.3 以BCPB为结构导向剂合成介孔硅微球(MSM)35
• 2.3.4 制备高度分散的氧化铁介孔二氧化硅微球负载型催化剂(Fe@MSM)35
• 2.3.5 催化性能的测试35
• 2.3.6 染料去除率的计算方法35
• 2.4 结果与讨论35-51
• 2.4.1 MSM的表征研究35-41
• 2.4.2 高度分散的介孔材料负载型催化剂的表征研究41-46
• 2.4.3 Fe@MSM的光催化性能研究46-51
• 2.5 小结51-52
• 结论52-53
• 参考文献53-61
• 附录A 论文中提到的有机化合物的核磁和质谱图61-64
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况64-65
• 致谢65-66

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本文编号：1013136