铂基催化剂控制合成及其快速宏量制备工艺开发

发布时间：2017-10-12 13:25

  本文关键词：铂基催化剂控制合成及其快速宏量制备工艺开发

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【摘要】：铂(Pt)作为一种贵金属,近年来在很多领域具有广泛的应用,如石油的催化裂解及重整、汽车尾气的处理、燃料电池、纳米器械的构筑以及生命制药与精细化工等领域。尤其在催化领域,Pt一直以来是难以被取代的活性组分。研究表明,由于金属间协同作用,Pt基复合纳米催化剂体系往往比单金属Pt催化剂体系具有更高的催化活性及稳定性,因此,Pt基复合纳米催化剂的可控制备受到了国内外众多研究小组的广泛关注。目前,Pt基复合纳米催化剂在科研领域已经取得了很大的研究进展,但在实际应用生产过程中依旧面临诸多挑战。本文主要针对Pt纳米粒子的快速宏量制备以及Pt基复合纳米催化剂的可控构筑进行了系统研究。主要研究内容包括:(1)采用多元醇还原法合成工艺,在液相中快速合成了尺度均匀、单分散性好的小尺寸Pt纳米颗粒;系统的研究了反应温度、表面活性剂、金属盐浓度、溶剂浓度和配比等工艺参数对产物形貌的影响,研究表明,改变溶剂的配比可将产物尺寸在2-9 nm之间进行有效调控,控制溶剂的种类可对产物形貌进行理性设计;最后,以商用铂碳(Pt/C)催化剂为对比,从电催化和液相催化两个方面对产物催化性能进行评估;(2)采用P123作为软模板剂,在液相中通过一步法获得了具有笼状多孔结构的铂钯(PtPd)复合纳米粒子,产物形貌规整、尺寸均匀;研究了反应温度、表面活性剂、盐酸和金属盐浓度等对产物尺寸和形貌的影响,结果表明,通过调控前驱体中四氯铂酸钾(K2PtCl4)/四氯钯酸钠(Na2PdCl4)摩尔比等反应条件,可以控制合成一系列不同Pt、Pd原子组成的复合纳米粒子;以醇类催化氧化为模型,研究了Pt基复合纳米催化剂的催化性能,结果表明,Pt基复合纳米催化剂催化活性是商用Pt/C催化剂的3.3倍;(3)以金(Au)八面体为种子,在乙二醇体系中,发展了一种种子生长法的合成工艺,控制合成了多功能的凹面Au@AgPt复合纳米粒子,产物形貌规整、尺寸均匀、单分散性好;通过对原子沉积速率和转移速率的调控,实现了Ag、Pt原子在Au八面体六个顶点定向沉积;通过对反应条件的调控亦可获得Au@Pt核壳纳米粒子和球状Au@Ag核壳纳米粒子;由于凹面Au@AgPt复合纳米粒子中大部分Au原子未被Pt层覆盖,使其同时具有了Au独特的SPR性能和Pt优异的催化活性;以对硝基苯酚催化为模型,对催化剂催化性能进行了评估,与Au八面体和Au@Pt核壳纳米粒子相比,凹面Au@AgPt异质复合纳米粒子具有更优异的催化活性。
【关键词】：Pt基催化剂 复合纳米材料 控制合成 催化
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要7-8
• Abstract8-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 Pt基复合纳米材料概述10-16
• 1.1.1 种子生长法11-12
• 1.1.2 水热法12-14
• 1.1.3 置换法14
• 1.1.4 化学刻蚀法14-15
• 1.1.5 浸渍法15-16
• 1.2 Pt基复合纳米催化剂催化机理阐述16-17
• 1.2.1 晶体学角度阐述16
• 1.2.2 电子学角度阐述16-17
• 1.3 Pt基催化剂工业应用17-20
• 1.3.1 Pt基催化剂在燃料电池领域的应用17-19
• 1.3.2 Pt基催化剂在环境保护领域的应用19-20
• 1.3.3 Pt基催化剂在石油化工领域的应用20
• 1.4 研究内容20-22
• 第二章 负载型Pt/C催化剂快速宏量制备工艺开发及性能研究22-34
• 2.1 引言22
• 2.2 实验部分22-24
• 2.2.1 实验试剂22-23
• 2.2.2 实验仪器23
• 2.2.3 小尺寸Pt纳米颗粒的制备23
• 2.2.4 负载型Pt/C催化剂的制备23-24
• 2.2.5 工作电极的制备24
• 2.2.6 催化性能测试24
• 2.2.6.1 电催化性能测试24
• 2.2.6.2 氨硼烷水解催化性能测试24
• 2.3 结果与讨论24-29
• 2.3.1 产物形貌表征24-26
• 2.3.2 工艺参数研究26-29
• 2.4 放大实验29-30
• 2.5 催化性能评估30-32
• 2.5.1 电催化性能评估31
• 2.5.2 液相催化性能评估31-32
• 2.6 本章小结32-34
• 第三章 笼状多孔PtPd复合纳米粒子可控制备及其催化性能研究34-48
• 3.1 引言34
• 3.2 实验部分34-36
• 3.2.1 实验试剂34-35
• 3.2.2 实验仪器35
• 3.2.3 笼状多孔PtPd复合纳米粒子的制备35-36
• 3.2.4 负载型Pt基复合纳米催化剂的制备36
• 3.2.5 电催化性能测试36
• 3.3 结果与讨论36-47
• 3.3.1 产物形貌和组成分析36-38
• 3.3.2 工艺参数对产物结构的影响38-45
• 3.3.3 催化性能评估45-47
• 3.4 本章小结47-48
• 第四章 多功能凹面Au@AgPt复合纳米粒子制备及性能研究48-60
• 4.1 引言48
• 4.2 实验部分48-50
• 4.2.1 实验试剂48-49
• 4.2.2 实验仪器49
• 4.2.3 Au八面体的制备49
• 4.2.4 凹面Au@AgPt复合纳米粒子的制备49-50
• 4.2.5 催化性能测试50
• 4.3 结果与讨论50-59
• 4.3.1 Au@AgPt复合纳米粒子的形貌和光吸收表征50-54
• 4.3.2 制备工艺参数的影响54-57
• 4.3.3 催化性能评估57-59
• 4.4 本章小结59-60
• 第五章 结论60-62
• 参考文献62-72
• 致谢72-74
• 附录74

【参考文献】

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1 刘珍,梁伟,许并社,市野濑英喜;纳米材料制备方法及其研究进展[J];材料科学与工艺;2000年03期

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本文编号：1018968