木质素解聚制酚类化合物

发布时间：2017-10-14 23:45

  本文关键词：木质素解聚制酚类化合物

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【摘要】：在生物质预处理过程中,木质素结构通常发生改变。根据木质素的结构特征,本论文设计并考察不同的木质素解聚途径制备酚类化合物。木质素为先的生物炼制方法在制备酚类化合物方面具有很大潜力。本论文首先从生物质种类、贵金属催化剂种类、催化剂回收以及过程改进等方面对木质素为先的生物炼制方法进行详细研究。结果表明较低的钌／生物质质量比(0.003)便能使木质素充分解聚,而加入0.5%的镍不仅能维持钌催化剂的活性,还能使其磁性可分离。用钌碳和甲醇在250度下解聚果壳,其木质素组分转化为稳定的生物油和以甲烷为主的气体；而该条件下可萃组分较多的树木原料所得解聚产物则以木质素单体和萜烯类为主。通过酸预处理与原位加氢相结合的手段,木质素为先的生物炼制方法可在非常温和的条件(120度)进行。此外,由二维核磁和气相色谱／质谱分析结果可知,尽管木质素为先的生物炼制在还原性气体中进行,其液体产物在存储过程中会发生结构变化。因此,其液体产物需要及时进行后续改质。本论文进一步采用类煤液化工艺对已分离的木质素进行加氢裂解,其起始氢压高达8 MPa,并详细考察了不同催化剂、供氢溶剂及反应温度的影响。结果表明木质素转化率和酚类化合物收率均随温度升高而增大,并在440度、原位负载催化剂FeOOH以及供氢溶剂四氢萘的共同作用下达到最大,分别为89 wt%和30.2 wt%。通过对产品详细表征,发现已分离的木质素结构中含有大量的Caryl-C强键,导致其解聚成酚类化合物十分困难,而供氢溶剂参与其反应,并有助于Caryl-C强键的断裂。本研究工作为木质素利用提供重要的基础数据及技术指导。
【关键词】：生物质 木质素 解聚 酚类化合物 钌碳
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O636.2;O625.31
【目录】：

• ABSTRACT5-7
• 摘要7-13
• Chapter 1 Introduction13-31
• 1.1 Overview of Lignin13-16
• 1.2 Lignin Availability16-17
• 1.3 Biomass Pretreatment Methods17-23
• 1.3.1 Chemical Pretreatments17-21
• 1.3.2 Physicochemical Pretreatment21-22
• 1.3.3 Biological Pretreatment22-23
• 1.3.4 Physical/Mechanical pretreatment23
• 1.4 Lignin Utilization23-25
• 1.5 Available Technology for Lignin Conversion25-28
• 1.6 Production of Phenols from Lignin and Associated Challenges28-29
• 1.7 Research Scope and Outline of This Thesis29-31
• Chapter 2 Experimental31-35
• 2.1 Materials for Experiments31-32
• 2.2 Catalyst Preparation32
• 2.3 Catalyst Characterization32-33
• 2.3.1 X-ray Powder Diffraction (XRD)32
• 2.3.2 Scanning Electron microscopy (SEM)32-33
• 2.3.3 Transmission Electron Microscopy (TEM)33
• 2.3.4 Nitrogen (N2) Isothermal Adsorption Desorption33
• 2.3.5 X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS)33
• 2.4 Depolymerization of Lignin33-35
• 2.4.1 Depolymerization of the Lignin in Biomass33-34
• 2.4.2 Depolymerization of Extracted Lignin34-35
• Chapter 3 Depolymerization of Lignin in Wood35-51
• 3.1 Samples Preparation35
• 3.2 Results and Discussion35-47
• 3.2.1 Catalyst Characterization35-36
• 3.2.2 Product Characterization36-47
• 3.3 Effect of Nickel47-48
• 3.4 Summary48-51
• Chapter 4 Hydrocracking of Extracted Lignin51-63
• 4.1 Lignin Samples Preparation51
• 4.2 Lignin Hydrocracking Process51-52
• 4.3 Results and Discussion52-61
• 4.3.1 FeOOH Catalyst Characterization52-54
• 4.3.2 The Effect of Catalyst on Lignin Hydrocracking54
• 4.3.3 Effects of Other Reaction Conditions on Lignin Hydrocracking54-57
• 4.3.4 The Analysis of Lignin Oil57-60
• 4.3.5 Prospects of the lignin liquefaction process60-61
• 4.4 Summary61-63
• Chapter 5 Conclusion63-65
• References65-71
• Acknowledgements71-73
• Publications73-75
• Author's resume and Academic Advisor's Resume75-77
• 附件77-78

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本文编号：1033877