新型镍基纳米催化剂的可控制备及加氢性能研究

发布时间：2017-10-15 01:26

  本文关键词：新型镍基纳米催化剂的可控制备及加氢性能研究

  更多相关文章： 镍基纳米催化剂 肉桂酸 加氢 凝胶因子 核壳结构纳米材料

【摘要】：催化加氢反应属于原子经济性反应,符合绿色化工发展的需求,一直是国内外研究热点。而高活性和高稳定性催化剂的开发和应用是催化加氢反应产业化的关键所在。近年来,纳米催化剂因具有高比表面积和独特的化学活性等优点,广泛应用于催化加氢反应中。目前大部分纳米催化剂使用钯、铂、铑等贵金属为主催化活性组分,并取得了很好的反应结果,但催化剂昂贵的价格限制了其在工业生产中的应用。针对这个问题,本文采用廉价易得的镍为主催化活性组分,制备了一系列新型镍基纳米催化剂,并以肉桂酸加氢反应为模型反应,研究催化剂的结构、形貌与其活性、稳定性之间的关系。首先,采用化学还原法,在超分子凝胶因子自组装调控下制备了一种新型镍硼非晶态合金纳米催化剂NiB-Gel-1-PEG800。在凝胶因子的限域效应和高分子聚乙二醇(PEG800)的分散效应的协同作用下得到了粒径均一、分散均匀的镍硼非晶态合金纳米催化剂。在该催化剂作用下,肉桂酸加氢为氢化肉桂酸的反应的转化率和选择性均可达到100%。接着,为了解决镍硼非晶态合金纳米催化剂稳定性较差的问题,在催化剂制备过程中通过单宁酸、凝胶因子和PEG800的共同添加制备一种新型高分散、粒径均一的镍硼非晶态合金纳米催化剂NiB-Gel-1-TA-PEG800。该催化剂具有很高的活性,在较低温度下即可实现肉桂酸的完全转化。该非负载型催化剂能够在叔丁醇中循环使用5次活性基本没有下降,显示出了较好的应用稳定性。最后,通过改性的St?ber法、浸渍还原法和表面活性剂模板法的结合,制备了一种新型可磁性分离的多层核壳结构镍基纳米催化剂Fe3O4@nSiO2@NiPd-PVP@mSiO2。该催化剂在肉桂酸加氢反应中显示了优异的催化性能,当以水为溶剂时,在温和条件下原料转化率和产物选择性都达到100%,而且其连续使用五次催化活性基本没有变化,显示出了优异的溶剂适应性和应用稳定性。
【关键词】：镍基纳米催化剂 肉桂酸 加氢 凝胶因子 核壳结构纳米材料
【学位授予单位】：河北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-16
• 1.1 催化加氢反应概述10-11
• 1.2 镍基纳米催化剂概述11-13
• 1.2.1 非负载型镍基纳米催化剂11-12
• 1.2.2 负载型镍基纳米催化剂12
• 1.2.3 核壳结构镍基纳米催化剂12-13
• 1.3 凝胶因子概述13-14
• 1.4 本文的研究内容14-16
• 第2章 凝胶因子控制生长的镍基纳米催化剂的制备及加氢性能16-29
• 2.1 引言16-17
• 2.2 实验部分17-21
• 2.2.1 实验药品17
• 2.2.2 实验仪器17-18
• 2.2.3 催化剂制备18-19
• 2.2.4 催化剂的表征19-21
• 2.2.5 催化剂的活性测试21
• 2.2.6 产物的定量分析及结构鉴定21
• 2.3 结果与讨论21-28
• 2.3.1 催化剂的表征21-26
• 2.3.2 催化剂的加氢性能研究26-28
• 2.4 本章小结28-29
• 第3章 多因素调控的镍基纳米催化剂的制备及加氢性能研究29-36
• 3.1 引言29
• 3.2 实验部分29-30
• 3.2.1 实验试剂29
• 3.2.2 实验仪器29
• 3.2.3 纳米催化剂的制备29-30
• 3.2.4 催化剂的表征30
• 3.2.5 催化剂加氢性能研究30
• 3.2.6 产物的鉴定及定量分析30
• 3.3 结果与讨论30-35
• 3.3.1 催化剂的筛选30-32
• 3.3.2 催化剂的性能32-35
• 3.4 本章小结35-36
• 第4章 多层核壳结构纳米催化剂的制备及加氢性能研究36-51
• 4.1 引言36
• 4.2 实验部分36-40
• 4.2.1 实验试剂36-37
• 4.2.2 实验仪器37
• 4.2.3 核壳镍基纳米催化剂制备37-38
• 4.2.4 催化剂表征38-39
• 4.2.5 催化剂加氢性能研究39
• 4.2.6 产物的鉴定及定量分析39-40
• 4.3 结果与讨论40-50
• 4.3.1 催化剂筛选40-44
• 4.3.2 催化剂的性能44-50
• 4.4 本章小结50-51
• 第5章 结论51-52
• 参考文献52-58
• 致谢58-59
• 攻读学位期间取得的科研成果59

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