含吡咯基配体的稀土和主族金属有机化合物的合成及催化性能研究

发布时间：2017-10-18 04:10

  本文关键词：含吡咯基配体的稀土和主族金属有机化合物的合成及催化性能研究

  更多相关文章： 吡咯基配体 稀土金属化合物 铝化合物 杂核金属化合物 开环聚合

【摘要】：本文主要内容是含吡咯基配体的稀土金属化合物和主族金属化合物的合成及催化性能研究,主要包括以下三方面的研究内容:一、合成了含吡咯基配体H3L1(H3L1=1,9-bis(2-pyrrolyl)-2,5,8triazanona-1,8-diene)和H3L2(H3L2=tris(pyrrolyl-α-methyl)amine),基于这些配体合成了稀土金属有机化合物[Y(L1)(THF)]2(1)和[Y(L2)(THF)3](2)。利用X-ray单晶衍射测定了它们的结构,并通过核磁共振和元素分析确定了化合物结构。研究了这些化合物的催化性能,发现它们可以有效地催化己内酯的开环聚合。二、合成了配体H2L3(H2L3=N,N'-(2,2-dimethylpropane-1,3-diyl)bis(1-(1Hpyrrol-2-yl)methanimine)),然后合成了一系列的吡咯基铝化合物Al(L3)Me(3),Al(L3)Cl(4)和Al(L3)(OiPr)(5)。化合物3和4的单晶结构通过X-ray单晶衍射进行了确定,所有化合物都用了核磁共振和元素分析进行了表征。研究发现,该系列化合物对己内酯的开环聚合表现出非常好的活性。三、合成了H2L4(H2L4=(1E,2E)-1,2-bis((1H-pyrrol-2-yl)methylene)hydrazine)配体,与稀土金属反应得到了含有活性吡咯基的化合物[Sc(L4)(HL4)THF]2?4THF(6),期望将化合物6与其它金属反应,得到杂核金属化合物。但是将化合物6与丁基镁反应,意外地得到了镁化合物[Mg(L4)2(THF)2]3?3THF(7)。接着合成了配体H2L5(H2L5=2,2'-(hydrazine-1,2-diylidenebis(methanylylidene))diphenol),得到了稀土金属化合物[Y(L5)1.5THF]2?2THF(8)。所有化合物都通过X-ray单晶衍射确定了结构。实验发现,由于空间位阻的原因,化合物6、7和8对己内酯的聚合并没有表现出催化活性。
【关键词】：吡咯基配体 稀土金属化合物 铝化合物 杂核金属化合物 开环聚合
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4;O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• abstract5-9
• 第一章 文献综述9-23
• 1 前言9
• 2 吡咯基稀土金属化合物的合成及性能的研究进展9-13
• 3 吡咯基主族金属化合物的合成及性能的研究进展13-16
• 4 杂核金属化合物的合成及性能的研究进展16-20
• 5 本论文的研究意义20
• 6 参考文献20-23
• 第二章 含吡咯基配体的稀土金属化合物的合成及催化性能研究23-37
• 1 前言23
• 2 实验结果与讨论23-28
• 2.1 化合物的合成与结构23-27
• 2.2 化合物1和 2 催化的己内酯的开环聚合27-28
• 3 实验部分28-30
• 3.1 化合物的合成28-29
• 3.2 化合物1和 2 催化的己内酯的开环聚合29-30
• 4 结论30
• 5 参考文献30-33
• 6 部分化合物的表征数据33-37
• 第三章 含吡咯基配体的金属铝化合物的合成及催化性能研究37-53
• 1 前言37
• 2 实验结果与讨论37-42
• 2.1 化合物的合成和结构37-40
• 2.2 化合物 3、4 和5催化的己内酯的开环聚合40-42
• 3 实验部分42-43
• 3.1 化合物的合成42-43
• 3.2 化合物 3、4 和5催化己内酯的开环聚合43
• 4 结论43-44
• 5 参考文献44-48
• 6 化合物的部分表征数据48-53
• 第四章 含吡咯基的稀土-过渡和稀土-主族杂核化合物的合成及催化性能研究53-69
• 1 前言53
• 2 实验结果与讨论53-63
• 2.1 化合物的合成与结构53-63
• 3 实验部分63-64
• 3.1 化合物的合成63-64
• 4 结论64
• 5 参考文献64-66
• 6 部分化合物的相关表征66-69
• 第五章 全文总结和展望69-71
• 附录71-72
• 硕士期间发表论文72-73
• 致谢73-74

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本文编号：1052856