高效有机硫吸附剂的可控合成与性能研究

发布时间：2017-10-20 01:17

  本文关键词：高效有机硫吸附剂的可控合成与性能研究

  更多相关文章： 噻吩 二苯并噻吩 Cu/ZrSBA-15 HPW/PEHA/ZrSBA-15 脱硫 循环使用

【摘要】：近年来,有机硫化合物在油品燃烧过程中产生的各种危害已广泛地被人们所认知,油品中的含硫化合物进行深度的脱除己成为目前亟待解决的一个问题。在众多脱硫方法中,吸附和氧化脱硫工艺因其操作条件温和、投资成本和操作费用低、脱硫效果好、环境污染少等优点成为了目前深度脱硫研究的热点。吸附脱硫(ADS)是一种有效的选择性捕获噻吩硫化合物的方法,且ADS效果强烈依赖于活性物种的分散度。在本实验中,设计合成了一系列通过尿素协助活性组分Cu高度均匀分散的Zr(Ⅳ)离子改性的有序六方介孔结构SBA-15的新型吸附剂,并用于噻吩的有效吸附去除。对合成的新型吸附剂采用X射线衍射图谱、N2吸-脱附曲线、扫描电镜、透射电镜、X光电子能谱和紫外漫反射进行了全面的表征分析,结果表明本实验成功地设计合成了活性组分Cu高度均匀分散在有序片状短孔道ZrSBA-15材料内部而不是团聚在外表面。因此对噻吩具有很好的吸附脱除效果(9.35 mg/g,50 oC)。吸附动力学和等温线数据可以用pseudo-second-order动力学模型和Langmuir吸附等温线模型进行很好的拟合,吸附剂可以通过于N2环境中简单的热处理得到再生吸附剂,且循环使用8次后没有明显的噻吩吸附脱除能力损失。此外,在本课题研究中也探究了二苯并噻吩(DBT)的氧化脱硫性能。采用层层自组装策略浸渍制备合成了磷钨酸(HPW)均匀负载在五乙烯六胺(PEHA)修饰的片状短孔道ZrSBA-15催化剂。在双氧水作氧化剂时,此催化剂用于DBT的催化氧化脱除性能研究,详细的探究了反应温度、催化剂和双氧水的用量以及活性物种的负载量对DBT氧化脱硫性能的影响且在最佳实验条件下表现出了优越的脱硫活性。同时,此催化剂的活性在6次循环使用之后并未出现明显的降低。
【关键词】：噻吩 二苯并噻吩 Cu/ZrSBA-15 HPW/PEHA/ZrSBA-15 脱硫 循环使用
【学位授予单位】：大连工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TE624.55;O647.3
【目录】：

• 摘要3-4
• abstract4-8
• 第一章 前言8-16
• 1.1 概述8-14
• 1.1.1 本课题的研究背景和意义8-9
• 1.1.2 我国机动车用汽油中硫化物的组成与性质9
• 1.1.3 有机硫化物的脱除方法9-14
• 1.2 本课题研究的内容14-16
• 第二章 实验部分16-24
• 2.1 化学试剂16-17
• 2.2 仪器与设备17
• 2.3 表征方法与仪器17-19
• 2.3.1 形貌和结构的表征(SEM、TEM)17-18
• 2.3.2 傅里叶变换红外光谱分析(FTIR)18
• 2.3.3 X射线衍射分析(XRD)18
• 2.3.4 表面元素组成分析(XPS) ..18
• 2.3.5 紫外-可见漫反射光谱分析(DRS)18-19
• 2.3.6 紫外-可见分光光度计(UV-vis)19
• 2.4 可循环Cu/ZrSBA-15的设计合成19-21
• 2.4.1 片状短孔道ZrSBA-15的制备19
• 2.4.2 尿素协助共沉淀法Cu/ZrSBA-15的制备19-20
• 2.4.3 吸附等温线实验20-21
• 2.4.4 吸附动力学实验21
• 2.5 可循环HPW/PEHA/ZrSBA-15的制备21-24
• 2.5.1 短孔道片状ZrSBA-15的制备21
• 2.5.2 氨基官能化片状短孔道PEHA/ZrSBA-15的制备21
• 2.5.3 多酸基氨基官能化片状短孔道HPW/PEHA/ZrSBA-15催化剂的制备21-22
• 2.5.4 HPW/PEHA/ZrSBA-15催化氧化DBT的实验22-24
• 第三章 结果与讨论24-50
• 3.1 可循环Cu/ZrSBA-15的设计合成和应用24-38
• 3.1.1 引言24-25
• 3.1.2 制备的系列样品表征25-31
• 3.1.3 吸附脱硫性能的研究31-37
• 3.1.3.1 不同样品吸附脱硫性能的比较31-32
• 3.1.3.2 吸附等温线研究32-34
• 3.1.3.3 吸附动力学研究34-36
• 3.1.3.4 吸附剂的再生和循环使用性能研究36-37
• 3.1.4 小结37-38
• 3.2 可循环HPW/PEHA/ZrSBA-15的制备和应用38-50
• 3.2.1 引言38-39
• 3.2.2 多酸基氨基官能化片状短孔道HPW/PEHA/ZrSBA-15催化剂的表征39-44
• 3.2.3 合成的催化剂用于DBT的氧化脱硫性能研究44-49
• 3.2.3.1 不同催化剂对DBT氧化脱除性能的影响44-45
• 3.2.3.2 温度对DBT氧化脱除性能的影响45-46
• 3.2.3.3 氧化剂H_2O_2的用量对DBT氧化脱硫性能的影响46-47
• 3.2.3.4 催化剂的用量对DBT氧化脱硫性能的影响47-48
• 3.2.3.5 催化剂在DBT氧化脱硫反应中的循环使用性能探究48-49
• 3.2.4 小结49-50
• 第四章 论文总结与展望50-53
• 4.1 论文总结50-52
• 4.2 论文展望52-53
• 参考文献53-60
• 致谢60-61
• 附录 攻读硕士期间发表的学术论文和获奖情况61

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本文编号：1064422