锰分子筛负载贵金属催化剂上苯甲醇氧化生成苯甲醛工艺及其概念设计研究

发布时间：2017-10-25 10:33

  本文关键词：锰分子筛负载贵金属催化剂上苯甲醇氧化生成苯甲醛工艺及其概念设计研究

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【摘要】：苯甲醛是一种重要的化工原料,用于制月桂酸、苯乙醛、月桂醛和苯甲酸苄酯等,也用作香料;还可以用于生产医药、染料的中间体以及食品添加剂等。传统的苯甲醛生产方法有两种,二氯代苄水解法以及甲苯直接氧化法,前者二氯代苄由甲苯侧链氯化制得,通过水解得到苯甲醛,同时副产苯甲酸,且产品苯甲醛因含氯很难用于食品、香精香料等领域；后者主要产物是苯甲酸,而苯甲醛是副产物。从绿色催化的角度看,这两种生产工艺都有欠缺。随着新的催化材料的不断开发和日益涌现,锰分子筛(OMS-2),纳米金、纳米钯和纳米银等纳米贵金属在选择性氧化中的应用日益受到重视。因此本论文针对上述苯甲醛生产工艺存在的问题,提出展开锰分子筛负载纳米贵金属催化剂上苯甲醇氧化制苯甲醛工艺及其概念设计研究。为此本论文制备了多种锰分子筛载体负载贵金属催化剂,通过催化性能评价得到锰分子筛载体负载的钯-金复合催化剂Au+-Pd+-OMS(Au+(2%)/Pd+(2%))性能优异,其在苯甲醇的选择性氧化中苯甲醇的转化率达到48.5%,苯甲醛的选择性达到80.1%,随后对该优异的催化剂进行了反应条件的单因素考察,得到较佳的反应条件为：反应温度120℃,反应时间6h,催化剂用量0.06g催化剂/g苯甲醇,氧气压力0.5MPa。最后对优化的催化剂进行了XRD,SEM-EDS等表征,发现钯-金已经负载在载体锰分子筛上,且载体结构为氧八面体。然后本论文针对自行开发的上述锰分子筛载体负载钯-金催化剂,在最佳的反应条件下进行了年产1000吨无氯苯甲醛的装置概念设计,设计结果表明该工艺技术不但是可行的,而且也能产生较好的经济效益。通过本论文的研究,提供了新型苯甲醇氧化制苯甲醛多相催化工艺软件包,对于避免苯甲醛含氯工艺的使用及提高反应过程的原子经济性,具有重要的学术价值和潜在的工业应用潜力,为将来的工业应用提供了极其有价值的信息。
【关键词】：锰八面体分子筛(OMS-2) 贵金属 催化剂 苯甲醇 苯甲醛 氧化 概念设计
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ244.1
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 缩写、符号清单11-12
• 第一章 绪论12-13
• 第二章 文献综述13-36
• 2.1 苯甲醛的性质和应用13-14
• 2.2 苯甲醛生产工艺14-15
• 2.2.1 二氯代苄水解法14
• 2.2.2 甲苯直接氧化法14-15
• 2.2.3 其它苯甲醛生产工艺15
• 2.3 锰分子筛在氧化中的应用研究进展15-33
• 2.3.1 环境催化氧化16-26
• 2.3.2 苯甲醇或甲苯催化氧化制苯甲醛26-30
• 2.3.3 其它体系的催化氧化30-32
• 2.3.4 锰分子筛催化氧化机理研究32-33
• 2.4 锰分子筛在非氧化中的应用简介33-35
• 2.5 论文的研究思路和研究内容35-36
• 第三章 实验流程和分析方法36-45
• 3.1 原料、药品与设备36-37
• 3.2 催化剂表征37-39
• 3.2.1 SEM-EDS分析38
• 3.2.2 粉末X射线衍射(XRD)分析38-39
• 3.3 锰分子筛上负载贵金属催化剂的活性评价装置39
• 3.4 反应产物分析39-45
• 3.4.1 反应产物定性分析39-40
• 3.4.2 反应产物定量分析40-45
• 第四章 锰分子筛负载贵金属催化剂上苯甲醇氧化制苯甲醛工艺研究45-57
• 4.1 锰分子筛负载贵金属催化剂性能评价45-47
• 4.1.1 锰分子筛负载贵金属催化剂的制备45-46
• 4.1.2 锰分子筛负载贵金属催化剂的评价46-47
• 4.2 锰分子筛载体负载金钯催化剂上苯甲醇氧化制苯甲醛工艺条件考察47-51
• 4.2.1 反应温度考察47-48
• 4.2.2 催化剂用量考察48-49
• 4.2.3 反应压力考察49-50
• 4.2.4 反应时间考察50-51
• 4.2.5 催化剂循环性能考察51
• 4.3 锰分子筛载体负载金钯催化剂的表征51-57
• 4.3.1 SEM-EDS表征结果52-55
• 4.3.2 XRD表征结果55-57
• 第五章 苯甲醇氧化制苯甲醛多相催化工艺概念设计57-85
• 5.1 苯甲醛国内外生产和市场现状57-58
• 5.2 产品方案和生产规模58-59
• 5.2.1 产品方案及生产规模确定的原则和理由58
• 5.2.2 产品方案及生产规模58
• 5.2.3 产品主要质量指标58-59
• 5.3 工艺技术方案59-77
• 5.3.0 产品性能59
• 5.3.1 工艺技术方案的选择59-60
• 5.3.2 生产工艺技术先进性60
• 5.3.3 生产方法60
• 5.3.4 工艺流程框图60-61
• 5.3.5 工艺流程图61-65
• 5.3.6 物料平衡65-66
• 5.3.7 车间布置原则66-67
• 5.3.8 原、辅材料67
• 5.3.9 主要设备选择67-75
• 5.3.9.1 设备选型原则67
• 5.3.9.2 主要工艺设备计算选型67-74
• 5.3.9.3 主要工艺设备一览表74-75
• 5.3.9.4 标准化75
• 5.3.10 自控技术方案75-77
• 5.4 公用工程考虑77
• 5.5 三废处理考虑77-78
• 5.6 投资估算和财务评价78-83
• 5.6.1 投资估算编制说明78
• 5.6.2 投资估算编制依据78
• 5.6.3 建设投资估算78-79
• 5.6.4 流动资金估算79
• 5.6.5 总投资79
• 5.6.6 产品成本和费用估算79-80
• 5.6.7 销售收入、税金和利润估算80
• 5.6.8 财务分析80-83
• 5.6.9 财务结论83
• 5.7 概念设计研究结论83-85
• 第六章 结论和展望85-87
• 6.1 结论85-86
• 6.2 展望86-87
• 参考文献87-91
• 作者筒历91-92
• 科研设计项目和成果92-93
• 附表93-107

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本文编号：1093343