铜藻炭基固体酸催化剂的制备与应用

发布时间：2017-10-28 16:04

  本文关键词：铜藻炭基固体酸催化剂的制备与应用

  更多相关文章： 铜藻 固体酸催化剂 催化酯化 全生命周期 温室气体排放

【摘要】：铜藻是浙江海域优势大型海藻,被用于海洋生态修复。但是,如果任由成熟铜藻在海域中衰亡,就可能造成海水富营养化等负面问题。因此,铜藻等大型海藻的资源化利用成为海洋资源开发的研究热点。本文以铜藻为原料,采用水热炭化-磺化法制备生物质炭基固体酸催化剂,在单因素实验的基础上,以响应面试验分析获得制备催化剂的最优工艺条件;对材料的物理化学性质进行了表征;探索了催化剂应用于催化酯化反应的最优反应条件;为评价材料生产与应用过程中的碳排放情况,对铜藻炭基固体酸催化剂系统进行了全生命周期温室气体排放分析。结果表明:(1)以催化剂表面酸量为指标,通过单因素实验和响应面分析确定制备铜藻炭基固体酸催化剂的最优工艺条件为:炭化温度217℃、炭化时间4.6 h、浓硫酸用量15 ml、磺化温度108.5℃、磺化时间2 h。在此条件下,实验测得催化剂的表面酸量达到1.615 mmol/g。(2)表面形貌分析、晶体结构分析、孔隙结构分析和接触角分析的结果表明水热炭具有无定形炭结构、大孔结构和亲水性,这些性质使其成为固体酸催化剂的优良炭基载体。元素分析、表面官能团分析的结果表明磺酸基团成功负载到了水热炭材料的表面。(3)响应面法得到催化剂应用于催化酯化反应的最优反应条件为:催化剂用量16.6%、醇油摩尔比7.23:1、反应温度90℃、反应时间2.72 h,此条件下酯化率达到96.58%。催化剂在酯化反应中重复使用7次酯化率仍在85%以上,表明催化剂稳定性良好。(4)铜藻炭基固体酸催化剂全生命周期温室气体净排放量(以CO2-eq计)为20.369 kg,催化剂制备阶段电力消耗带来的间接温室气体排放是最大的排放源,占全生命周期温室气体净排放量的83.7%。因此,减少电力消耗,提高能源利用率是今后催化剂工艺优化的研究方向之一。本文对铜藻炭基固体酸催化剂的制备与应用进行了较为系统的研究,拓宽了铜藻的资源化利用途径,对大型海藻的资源化开发与利用具有一定的参考意义。
【关键词】：铜藻 固体酸催化剂 催化酯化 全生命周期 温室气体排放
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 文献综述13-27
• 1.1 引言13
• 1.2 大型海藻应用于炭材料制备的研究进展13-16
• 1.2.1 大型海藻简介13-14
• 1.2.2 大型海藻制备炭材料的现状14-15
• 1.2.3 铜藻及其作为碳源的研究15-16
• 1.3 炭基固体酸催化剂研究进展16-25
• 1.3.1 炭基固体酸催化剂的原料17-20
• 1.3.2 炭基固体酸催化剂的制备方法20-23
• 1.3.3 生物质炭基固体酸催化剂应用于酯化反应的进展23-25
• 1.4 本文研究目的和研究内容25-27
• 第二章 铜藻炭基固体酸催化剂的制备与表征27-53
• 2.1 实验原料与实验仪器27-28
• 2.2 实验方法28-33
• 2.2.1 铜藻炭基固体酸催化剂的制备28-30
• 2.2.2 催化剂活性评价指标30
• 2.2.3 制备条件优化实验设计方案30-32
• 2.2.4 材料的表征分析方法32-33
• 2.3 结果与讨论33-51
• 2.3.1 单因素实验结果分析33-37
• 2.3.2 催化剂制备响应面实验分析37-44
• 2.3.3 材料的表征44-51
• 2.4 本章小结51-53
• 第三章 铜藻炭基固体酸催化剂催化酯化反应研究53-66
• 3.1 实验试剂与仪器53-54
• 3.2 实验方法54-57
• 3.2.1 酯化率的计算方法54
• 3.2.2 表面酸量对酯化率的影响实验54-55
• 3.2.3 酯化反应条件优化实验设计55-57
• 3.2.4 应用于催化酯化反应催化剂的重复使用性能57
• 3.3 结果与讨论57-64
• 3.3.1 表面酸量对酯化率的影响57-58
• 3.3.2 单因素实验分析58-60
• 3.3.3 催化酯化反应响应面实验分析60-64
• 3.4 催化酯化反应中催化剂的重复使用64-65
• 3.5 本章小结65-66
• 第四章 铜藻炭基固体酸催化剂全生命周期温室气体排放分析66-75
• 4.1 研究方法66-71
• 4.1.1 研究对象、系统边界与功能单位66-68
• 4.1.2 计算模型68-71
• 4.1.3 数据收集与整理71
• 4.2 结果与讨论71-74
• 4.2.1 全生命周期温室气体净排放量71-72
• 4.2.2 各阶段温室气体吸收或排放量72-73
• 4.2.3 与铜藻其他利用途径的温室气体排放比较73-74
• 4.3 本章小结74-75
• 第五章 结论与展望75-77
• 5.1 结论75-76
• 5.2 展望76-77
• 参考文献77-86
• 攻读学位期间发表的学术论文目录86-87
• 致谢87

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本文编号：1108924