金纳米颗粒的生物回收方法、调控及其产物催化应用研究
本文关键词：金纳米颗粒的生物回收方法、调控及其产物催化应用研究
更多相关文章： 生物回收 金纳米颗粒 鲍希瓦氏菌 生物吸附 吸附调控 对硝基苯酚
【摘要】：贵金属金由于独特的物理、化学和光学性能被广泛应用于电子产品、传感器、生物制药等领域。经过多年开采,大部分含金矿源已从地下转移到地上并以废弃物的形式存在人们周围,从废弃物中回收贵金属成为近年来的研究热点。微生物回收方法可实现废弃物的无害化和资源化处理,在回收领域备受关注。本课题提出用鲍希瓦氏菌生物回收金的思路,首先建立了回收金纳米的方法,其次探讨了回收过程的吸附行为及机理,在此基础上考察了PEI层层自组装引入氨基官能团提高吸附容量的有效性,最后探讨了典型金纳米颗粒产物催化环境污染物降解的性能。主要成果如下:(1)通过控制变量法研究了回收条件对金纳米颗粒产物的影响。结果表明,鲍希瓦氏菌在以乳酸钠为电子供体的条件下能将金离子以纳米颗粒的形式回收。生物量和初始金离子浓度主要影响产物的尺寸及分散性,随着生物量的增加,回收的金纳米颗粒粒径逐渐减小且分布更均匀。金离子浓度增大会导致产物粒径的增加,且在高浓度时出现严重聚集现象。电子供体浓度主要影响还原反应的速率,而pH对产物形状、尺寸及回收率影响较大。在优选条件下(Cb=0.75 g/L,Cd=40 mmol/L,CAu=0.5 mmol/L,pH=5),回收率达到99%以上,产物粒径主要分布在10-30 nm之间(85%)。(2)通过开展不同pH、温度、浓度等条件下的吸附实验,研究了鲍希瓦氏菌吸附金离子的行为和机理。结果显示,鲍希瓦氏菌吸附金离子对pH值有较大依赖性,最佳pH值为3。在一定范围内,升高温度有利于细菌对金离子的吸附。基于浓度的数据分析显示,Freundlich方程能更好的拟合等温吸附过程(30 oC),理论最大吸附容量为143.8mg/g。颗粒内扩散方程、傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱和官能团掩蔽分析结果表明,金离子与微生物表面吸附位点之间的相互作用可能是限制吸附的关键步骤,吸附过程中起作用的为氨基、羧基、羟基官能团且其重要性为氨基羧基羟基。(3)通过聚乙烯亚胺(PEI)层层自组装修饰鲍希瓦氏菌引入氨基官能团,考察了不同PEI修饰层数对提高吸附性能的有效性并采用响应曲面法优化了其吸附条件。结果表明,PEI修饰可极显著提高吸附容量(P0.001),其中一层PEI修饰吸附效果极显著高于两层和三层修饰(P0.001),吸附容量达到597.10 mg/g(为对照组4.03倍)。响应曲面优化结果显示,吸附过程影响因素的重要性为吸附剂用量初始金离子浓度pH。在优化条件下(吸附剂用量0.38 g/L,pH 3.41,初始金离子浓度391.69 mg/L),理论最大吸附容量可达到727.34 mg/g,为未经修饰微生物的4.91倍。(4)通过将典型金纳米颗粒产物应用于催化对硝基苯酚的降解,考察了尺寸、形状及分散性对催化反应速率的影响。结果表明,产物R_1(5-20nm,球形,分散良好)、R_2(10-30nm,球形,分散良好)、R_3(10-50nm,不规则形状,聚集)和R_4(25-100nm,球形、三角形、六边形,分散良好)对应的催化反应速率常数分别为0.665、0.420、0.126和0.301 min~(-1),这说明尺寸较小的球形纳米颗粒催化性能最好。
【关键词】：生物回收 金纳米颗粒 鲍希瓦氏菌 生物吸附 吸附调控 对硝基苯酚
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O614.123;TB383.1
【目录】：
- 摘要5-6
- Abstract6-11
- 第一章 绪论11-24
- 1.1 研究背景11-12
- 1.2 微生物法回收贵金属概述12-18
- 1.2.1 生物回收贵金属菌种资源12-13
- 1.2.2 生物还原贵金属过程的影响因素13-15
- 1.2.3 生物吸附过程的研究进展15-18
- 1.3 调控增强生物回收的研究进展18-20
- 1.3.1 吸附过程的调控18-19
- 1.3.2 还原过程调控19-20
- 1.4 微生物回收金纳米颗粒的应用20
- 1.5 本课题研究思路20-21
- 1.6 本课题研究目的及主要内容21-23
- 1.6.1 课题来源21-22
- 1.6.2 课题研究目标22
- 1.6.3 主要研究内容22-23
- 1.6.4 技术路线23
- 1.7 本章小结23-24
- 第二章 生物回收金纳米颗粒的条件建立24-42
- 2.1 引言24-25
- 2.2 实验部分25-28
- 2.2.1 实验试剂25
- 2.2.2 实验仪器25-26
- 2.2.3 菌种培养26
- 2.2.4 生物回收金纳米颗粒的实验26-27
- 2.2.5 表征方法27-28
- 2.3 结果与讨论28-41
- 2.3.1 回收产物的验证28-29
- 2.3.2 回收条件对产物的影响29-38
- 2.3.3 回收机理的分析38-40
- 2.3.4 讨论40-41
- 2.4 本章小结41-42
- 第三章 鲍希瓦氏菌吸附金离子的行为及机理研究42-55
- 3.1 引言42
- 3.2 材料与方法42-44
- 3.2.1 实验试剂42
- 3.2.2 实验仪器42
- 3.2.3 菌种资源42-43
- 3.2.4 吸附实验和金离子的测定43
- 3.2.5 吸附机理分析43-44
- 3.2.6 表征方法44
- 3.3 结果与讨论44-54
- 3.3.1 吸附条件的影响44-46
- 3.3.2 鲍希瓦氏菌吸附金离子的等温线模型46-48
- 3.3.3 鲍希瓦氏菌吸附金离子的动力学模型48-49
- 3.3.4 鲍希瓦氏菌吸附金离子的热力学模型49-50
- 3.3.5 吸附机理分析50-54
- 3.4 本章小结54-55
- 第四章 PEI修饰鲍希瓦氏菌调控增强吸附容量的研究55-70
- 4.1 引言55
- 4.2 实验部分55-58
- 4.2.1 实验试剂55
- 4.2.2 实验仪器55-56
- 4.2.3 菌种培养56
- 4.2.4 鲍希瓦氏菌的修饰方法56-57
- 4.2.5 修饰微生物吸附金离子的实验57
- 4.2.6 响应曲面法57-58
- 4.2.7 表征方法58
- 4.3 结果与讨论58-69
- 4.3.1 一层层自组装修饰微生物的吸附等温线58-59
- 4.3.2 响应曲面法回归方程与分析59-63
- 4.3.3 响应曲面分析63-65
- 4.3.4 调控吸附机理分析65-67
- 4.3.5 讨论67-69
- 4.4 本章小结69-70
- 第五章 二次生物金纳米颗粒催化对硝基苯酚降解的应用70-78
- 5.1 引言70
- 5.2 实验部分70-72
- 5.2.1 实验试剂70-71
- 5.2.2 实验仪器71
- 5.2.3 催化实验71
- 5.2.4 对硝基苯酚浓度的测量71-72
- 5.3 结果与讨论72-77
- 5.3.1 微生物回收金纳米颗粒催化对硝基苯酚降解72-73
- 5.3.2 微生物回收金纳米颗粒对对硝基苯酚降解动力学及机理73-75
- 5.3.3 讨论75-77
- 5.4 本章小结77-78
- 结论与展望78-81
- 参考文献81-89
- 攻读硕士学位期间取得的研究成果89-90
- 致谢90-91
- 附件91
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