多巴胺电极表面可控聚合和几种电化学传感器的研究

发布时间：2017-11-03 15:02

  本文关键词：多巴胺电极表面可控聚合和几种电化学传感器的研究

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【摘要】：修饰电极在开展能源、环境、材料、生命科学研究中具有重要应用价值,利用化学修饰电极进行表界面研究已经发展为电化学研究领域的重要方向之一。本论文采用表面修饰方法获得电极,分为两个方面。一方面是对材料修饰电极界面结构的研究,在基底不锈钢片上通过电化学方法聚合一种界面可控的多巴胺聚合膜,并对聚合膜的形貌,亲水性,化学成分,成膜机理,防腐性能等进行研究。另一方面是对基质修饰电极传感性能的研究,主要制备了几种新型基质的电化学生物传感器,并成功应用于底物检测。具体研究内容如下：1、概述了电化学聚合、多巴胺聚合膜的优越性能,研究进展及应用前景,另外,概述了生物传感器的类型、酶的固定方法、纳米材料在生物传感器中的前景及应用,最后,概述了实验中使用到的表征方法,并提出课题。2、研究了在316不锈钢基体表面上利用电化学聚合制备的聚多巴胺膜的形,貌、化学组成、成膜机理及防腐性能。实验中通过控制循环伏安扫描圈数,制备了不同厚度的聚多巴胺膜,并通过椭圆偏光仪、接触角测量仪(CA)、FTIR、SEM、 XPS等各种表征手段,对所得聚合膜涂层的亲水性、化学组成、形貌进行了研究。发现该聚合物是亲水亲油的材料,表面呈圆形或椭圆形颗粒,形成“岛状”分布于基底表面。之后探讨电聚合机理,证明多巴胺在氧化聚合过程发生了氨基的分子内环化反应,并且环化产物又能被氧化还原。最后利用电化学测试考察并验证了所制备膜层在模拟海水即3.5%NaCl溶液中有优异的抗腐蚀性能,并且能保持中长期稳定性。3、设计了一种灵敏的分子印迹电化学传感器,通过在模板分子黄曲霉毒素B1存在下对氨基苯硫酚修饰的金纳米粒子的电聚合来实现对黄曲霉毒素B1(AFB1)的检测。模板分子的萃取导致分子印迹的产生,并且能够通过AFB1与苯胺类组分π-π作用来专门识别AFB1。该传感器检测AFB1的性能主要是通过线性扫描伏安法来表征,以铁氰化物溶液作为氧化还原探针,由于P-掺杂效应,当AFB1浓度增加时,电子转移速率也随之增加。该分子印迹传感器具有线性范围广(3.2 fM到3.2 gM),检测限低(3 fM)。从结合其他黄曲霉毒素以及赭曲霉素A的选择性研究来看,它对于AFB1具有良好的选择性。4、制备了一种基于交叉型电极(interdigitated electrodes)的电导型生物传感器,这种传感器是以新型的含氟功能化金纳米粒子(PF-HEG-Au NPs)作为基质并用于检测尿素。首先根据柠檬酸钠法合成金纳米粒子,这种金纳米粒子的平均直径大约为14 nm。然后用(11-巯基十一烷基)六(乙二醇)(HEG)和1H,1H,2H,2H-全氟十二烷硫醇(PF)官能化金纳米粒子。用透射电子显微镜、紫外-可见分光光度法、红外光谱对这种含氟功能化的金纳米粒子进行一系列的表征。然后脲酶与这种含氟功能化的金纳米粒子混合,在戊二醛蒸气的作用下交联在交叉型电极的表面,测定尿素底物的电导响应。相比于使用金纳米粒子修饰的传感器获得的灵敏度(91 μS/mM)和检测限(2州),使用这种(PF-HEG-Au NPs)纳米粒子修饰的传感器,获得了非常高的灵敏度和非常低的检测限,分别为198μS/mM,0.5μM,而在电极上直接偶联酶的传感器灵敏度只有3μS/mM,检测限为100μM。这充分体现了所制备新型电极的优越性能。当电极储存在4℃的PBS缓冲溶液(5mM, pH6.7)中时,这种新型传感器能稳定保存超过12天。5、制备了一种以新型沸石材料(ETS-10)作为基质的电导传感器,这种传感器以ETS-10和Ag-ETS-10作为基质材料,固定脲酶并用于检测尿素。首先合成ETS-10, Ag-ETS-10这两种沸石材料,通过XRD, SEM等进行表征,确定结构特点。然后将沸石材料通过加热固定的方法修饰在电极上,通过戊二醛偶联的方法将脲酶固定在已经修饰了沸石的电极上,最后在底物尿素中检测。实验发现这种以ETS-10沸石作为基质材料的传感器具有很高的灵敏度,相对于不加沸石的扩大了近20倍。检测范围是0到0.85 mM,并且具有很好的稳定性和重复性,性能明显优于一般的沸石材料。
【学位授予单位】：华中师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212.2

【参考文献】

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1 潘涛;生物传感器的概述和研究进展[J];江苏广播电视大学学报;2002年06期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 张岩;构建化学和生物传感界面用于环境有机污染物检测新方法研究[D];东华大学;2010年

中国硕士学位论文全文数据库 前4条

1 于菲;不锈钢表面多巴胺复合膜的制备及抗蚀性能的研究[D];中国海洋大学;2011年

2 黄小梅;基于纳米材料构建的过氧化氢和葡萄糖生物传感器的研究[D];西南大学;2011年

3 张楠U，

本文编号：1136675