活性炭表面化学性质对负载Cu颗粒性质及催化甲醇氧化羰基化反应的影响

发布时间：2017-11-04 17:02

  本文关键词：活性炭表面化学性质对负载Cu颗粒性质及催化甲醇氧化羰基化反应的影响

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【摘要】：分别以在氮气和氨气气氛下热处理得到的活性炭(AC)为载体,采用浸渍焙烧法制备了Cu/AC催化剂,考察了AC表面化学性质对催化剂组成、Cu物种颗粒尺寸以及催化甲醇氧化羰基化反应性能的影响.对AC载体和相应Cu/AC催化剂的表征结果表明,AC在氮气中于600℃热处理后表面大部分羧基被消除,有利于催化剂中Cu物种的分散和减小颗粒尺寸;进一步升高温度至800℃,AC表面部分内酯、酸酐、酚类和醚类官能团被消除,导致催化剂中Cu物种发生团聚和烧结.随着表面含氧官能团数量的减少,前驱体与载体之间的相互作用力减弱,促进Cu~(2+)还原为Cu+或Cu0.而氨气气氛下热处理会导致AC表面更多含氧官能团被消除,但同时引入了吡啶氮、吡咯氮和4价氮等含氮官能团,更利于催化剂中Cu物种的分散和减小颗粒尺寸.随着表面含氮官能团数量的增加,前驱体与载体之间的相互作用力增强,抑制了Cu~(2+)的还原.实验结果表明,催化剂的活性随着Cu物种的颗粒尺寸而改变,当以氨气气氛下于800℃热处理的AC为载体时,Cu物种的颗粒尺寸最小(6.8 nm),催化性能最佳,催化反应的甲醇转化率、碳酸二甲酯(DMC)的时空收率和选择性分别为9.6%,278.7 mg·g-1·h-1和68.3%.
【作者单位】： 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室;
【基金】：国家自然科学基金(批准号:21276169,U1510203)资助~~
【分类号】：O621.251
【正文快照】： 碳酸二甲酯(DMC)是一种新型有机化工原料,它既可以代替光气、氯甲酸甲酯、硫酸二甲酯和氯甲烷等剧毒物质用作羰基化、甲氧基化和甲基化试剂,又可用于直接合成聚碳酸酯和异氰酸酯,是绿色有机合成的新基块[1—3].在众多DMC的合成路线中,甲醇气相氧化羰基化法的生产成本低廉、产

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1 赵国玺,朱震和;丁醇同分异构物与月桂基硫酸钠混合体系的表面化学性质[J];日用化学工业;1990年04期

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本文编号：1140297